壓試漏，在流動氬氣環(huán)境下將反應爐升溫至150 C并丨旦溫3h;
(? )氟化反應
向反應爐中通入高純?nèi)獨怏w，調(diào)整反應爐的溫度為400 °C，壓力為0.3MPa，反應時間為18h;
(iii)產(chǎn)品收集
反應爐停止加熱后，向反應爐中通入氮氣進行氣體置換，將反應爐內(nèi)的產(chǎn)物置于去離子水中快速攪拌，然后靜置沉淀，收集水面上的氟化石墨烯；
(iv )氟化石墨稀提純
將步驟(m)中收集的氟化石墨烯分散在質(zhì)量分數(shù)為20%的氫氟酸溶液中洗滌12h，過濾，然后用去離子水進行多次洗滌、過濾，所得產(chǎn)物超聲分散在適量揮發(fā)性溶劑中調(diào)成漿狀，冷凍干燥，即得高純氟化石墨烯；所得高純氟化石墨烯產(chǎn)品顏色為深灰色，純度為99.95%，氟含量為50%。
[0019](V)尾氣處理
由反應爐排出的尾氣由尾氣處理系統(tǒng)處理后排出。
[0020]實施例3
一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，包括以下步驟:
(i)預處理
取10g石墨烯放入反應爐中，將反應爐密封并加壓試漏，在流動氬氣環(huán)境下將反應爐升溫至150°C并恒溫3h;
(? )氟化反應
向反應爐中通入高純?nèi)獨怏w，調(diào)整反應爐的溫度為450°C，壓力為0.5MPa，反應時間為22h;
(iii)產(chǎn)品收集
反應爐停止加熱后，向反應爐中通入氮氣進行氣體置換，將反應爐內(nèi)的產(chǎn)物置于去離子水中快速攪拌，然后靜置沉淀，收集水面上的氟化石墨烯；
(iv )氟化石墨稀提純
將步驟(m)中收集的氟化石墨烯分散在質(zhì)量分數(shù)為30%的氫氟酸溶液中洗滌10h，過濾，然后用去離子水進行多次洗滌、過濾，所得產(chǎn)物超聲分散在適量揮發(fā)性溶劑中調(diào)成漿狀，冷凍干燥，即得高純氟化石墨烯;所得高純氟化石墨烯產(chǎn)品顏色為灰色，純度為99.95%，氟含量為55%。
[0021](V)尾氣處理
由反應爐排出的尾氣由尾氣處理系統(tǒng)處理后排出。
[0022]實施例4
一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，包括以下步驟:
(i)預處理
取200g石墨烯放入反應爐中，將反應爐密封并加壓試漏，在流動氬氣環(huán)境下將反應爐升溫至100°C并恒溫4h;
(? )氟化反應
向反應爐中通入高純?nèi)獨怏w，調(diào)整反應爐的溫度為500°C，壓力為0.7MPa，反應時間為15h;
(iii)產(chǎn)品收集
反應爐停止加熱后，向反應爐中通入氮氣進行氣體置換，將反應爐內(nèi)的產(chǎn)物置于去離子水中快速攪拌，然后靜置沉淀，收集水面上的氟化石墨烯；
(iv )氟化石墨稀提純
將步驟(m)中收集的氟化石墨烯分散在質(zhì)量分數(shù)為30%的氫氟酸溶液中洗滌8h，過濾，然后用去離子水進行多次洗滌、過濾，所得產(chǎn)物超聲分散在適量揮發(fā)性溶劑中調(diào)成漿狀，冷凍干燥，即得高純氟化石墨烯;所得高純氟化石墨烯產(chǎn)品顏色為淺灰色，純度為99.95%，氟含量為58%。
[0023]
實施例5
一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，包括以下步驟: (i)預處理
取200g石墨烯放入反應爐中，將反應爐密封并加壓試漏，在流動氬氣環(huán)境下將反應爐升溫至130°C并恒溫2h;
(? )氟化反應
向反應爐中通入高純?nèi)獨怏w，調(diào)整反應爐的溫度為550 °C，壓力為1.0MPa，反應時間為12h;
(iii)產(chǎn)品收集
反應爐停止加熱后，向反應爐中通入氮氣進行氣體置換，將反應爐內(nèi)的產(chǎn)物置于去離子水中快速攪拌，然后靜置沉淀，收集水面上的氟化石墨烯；
(iv )氟化石墨稀提純
將步驟(m)中收集的氟化石墨烯分散在質(zhì)量分數(shù)為40%的氫氟酸溶液中洗滌6h，過濾，然后用去離子水進行多次洗滌、過濾，所得產(chǎn)物超聲分散在適量揮發(fā)性溶劑中調(diào)成漿狀，冷凍干燥，即得高純氟化石墨烯;所得高純氟化石墨烯產(chǎn)品顏色為純白色，純度為99.95%，氟含量為64%。
[0024]本發(fā)明采用三氟化氮代替氟氣作為氟源，有效緩解了氟氣對反應設(shè)備及管線的腐蝕現(xiàn)象。本發(fā)明反應溫度低，生產(chǎn)成本低，工藝簡單且安全性高，制備的高純氟化石墨烯中氟含量可以通過調(diào)整反應溫度、壓力和時間來靈活調(diào)變，有利于實現(xiàn)氟化石墨烯的大規(guī)模生產(chǎn)。
【主權(quán)項】
1.一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，其特征在于:包括以下步驟: (i)預處理 將石墨烯放入反應爐中，將反應爐密封并加壓試漏，在流動惰性氣體環(huán)境下將反應爐升溫至100°0150°C并恒溫I h -4h； (? )氟化反應 向反應爐中通入高純?nèi)獨怏w，調(diào)整反應爐的溫度為350°0550°(:，壓力為0.1MPa?1.0MPa，反應時間為12 h ~48h； (iii)產(chǎn)品收集 反應爐停止加熱后，向反應爐中通入惰性氣體進行氣體置換，將反應爐內(nèi)的產(chǎn)物置于去離子水中快速攪拌，然后靜置沉淀，收集水面上的氟化石墨烯； (iv )氟化石墨稀提純 將步驟(iii)中收集的氟化石墨烯分散在氫氟酸溶液中洗滌6h~12h，過濾，然后用去離子水進行多次洗滌、過濾，所得產(chǎn)物超聲分散在適量揮發(fā)性溶劑中調(diào)成漿狀，冷凍干燥，即得高純氟化石墨烯； (V )尾氣處理 由反應爐排出的尾氣由尾氣處理系統(tǒng)處理后排出。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，其特征在于:所述氫氟酸溶液的質(zhì)量濃度為10%?40%。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，其特征在于:所述揮發(fā)性溶劑為高純?nèi)ルx子水、甲醇、乙醇、丙酮等可完全汽化的液體的任意一種。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，其特征在于:所述高純氟化石墨烯的含氟量最高可達到64%，純度為99.95%以上。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，其特征在于:所述尾氣處理系統(tǒng)包括木炭和堿石灰。
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種采用三氟化氮為氟源制備高純氟化石墨烯的方法，包括以下步驟：（?。╊A處理；（ⅱ）氟化反應；（ⅲ）產(chǎn)品收集；（ⅳ）氟化石墨烯提純；（ⅴ）尾氣處理。本發(fā)明采用三氟化氮氣體代替氟氣作為氟源生產(chǎn)氟化石墨烯，有效緩解了氟氣對反應設(shè)備及管線的腐蝕現(xiàn)象，工藝簡單且安全性高，制備的高純氟化石墨烯中氟含量可以通過調(diào)整反應溫度、壓力和時間來靈活調(diào)變，有利于氟化石墨烯的放大生產(chǎn)，制得的氟化石墨烯片層大，層數(shù)少，氟含量高且產(chǎn)品質(zhì)量均勻，具有非常高的應用前景。
【IPC分類】C01B31/04
【公開號】CN105621399
【申請?zhí)枴緾N201510985274
【發(fā)明人】方治文, 劉超, 張敏, 趙京平, 周晉
【申請人】山東重山光電材料股份有限公司
【公開日】2016年6月1日
【申請日】2015年12月25日