一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于光催化領(lǐng)域，特指一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]伴隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，工業(yè)生產(chǎn)帶來的生態(tài)問題和環(huán)境問題日益突顯，廢水、廢渣、廢氣的排放給人類的生存空間和生活質(zhì)量造成了巨大的威脅；在遵循節(jié)能減排可持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ)上開創(chuàng)新型高效的污染物氧化降解技術(shù)和材料已成為治理環(huán)境污染、改善溫室效應(yīng)、增加清潔能源的必要方法，而光催化技術(shù)恰好具備這些優(yōu)勢，降解有機(jī)污染物、還原二氧化碳、離子/分子檢測以及、光解水制氫等等。
[0003]光催化降解技術(shù)利用了半導(dǎo)體在紫外可見光下的光響應(yīng)特性，價(jià)帶上的電子吸收光子躍迀到導(dǎo)帶并與周圍的電子捕獲劑反應(yīng)，空穴也可直接氧化污染物分子達(dá)到降解的目的；導(dǎo)致光催化材料活性降低的主要原因是電子空穴對(duì)的快速復(fù)合，對(duì)光催化劑進(jìn)行自組裝、摻雜及復(fù)合等改性可以增強(qiáng)其光響應(yīng)性并加快光致載流子的分離從而提高光催化降解的性能；半導(dǎo)體間的結(jié)合有利于界面間異質(zhì)結(jié)的形成，光致電子空穴對(duì)能在異質(zhì)結(jié)的作用下快速迀移分離各自發(fā)生氧化還原反應(yīng)。
[0004]鐵酸鎳作為一種磁性材料本身并不具備光催化活性，與石墨型氮化碳的復(fù)合可以綜合兩者各自的優(yōu)點(diǎn)，取長補(bǔ)短，獲得雙贏的局面；尤其是石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合材料獨(dú)特的磁性可以更方便地回收催化劑，這不僅能避免催化劑對(duì)環(huán)境造成潛在的污染而且實(shí)現(xiàn)了催化劑的循環(huán)利用。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]本發(fā)明的目的是提供一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化劑的制備方法和所述復(fù)合材料活化雙氧水光降解染料亞甲基藍(lán)的應(yīng)用，解決了鐵酸鎳活性差氮化碳回收難的問題。
[0006]實(shí)現(xiàn)本發(fā)明目的的技術(shù)解決方案為:采用化學(xué)吸附法合成石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合磁性光催化劑，石墨型氮化碳和鐵酸鎳的質(zhì)量比為1:5~1:25，具體制備方法包括以下步驟:
(I)將氮化碳和鐵酸鎳按照質(zhì)量比1:5~1:25加入無水乙醇中并在室溫下磁力攪拌分散8~12小時(shí)，其中固體反應(yīng)物與無水乙醇的質(zhì)量體積比為:120mg:20ml。
[0007]氮化碳和鐵酸鎳的質(zhì)量比優(yōu)選為1:13~1:14o
[0008](2)將懸浮液移至50~150°C的烘箱熱處理8~16小時(shí)，即得到所述的光催化劑。
[0009]本發(fā)明的有益效果是:
1、通過與石墨型氮化碳的復(fù)合提高了磁性鐵酸鎳的光催化活性，如實(shí)施例和圖3、4、5、6，并充分利用了復(fù)合催化劑的磁性避免了因回收困難帶來的環(huán)境污染，有助于催化劑的循環(huán)利用。
[0010]2、本發(fā)明所涉及的制備方法環(huán)保清潔無污染。
[0011]3、本發(fā)明所制備的光催化劑活化雙氧水降解亞甲基藍(lán)具有較高的活性和穩(wěn)定性。
【附圖說明】
[0012]圖1為所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑的XRD圖。
[0013]圖2為所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑的磁滯回線。
[0014]圖3為實(shí)施例1所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)的光催化活性曲線圖。
[0015]圖4為實(shí)施例2所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)的光催化活性曲線圖。
[0016]圖5為實(shí)施例3所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)的光催化活性曲線圖。
[0017]圖6是不同質(zhì)量比的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)的光催化活性曲線圖。
[0018]圖7為實(shí)施例2所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳磁性復(fù)合光催化劑在可見光照射下降解亞甲基藍(lán)的五次循環(huán)活性圖。
【具體實(shí)施方式】
[0019]以下結(jié)合實(shí)施例具體說明石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化劑的制備及降解亞甲基藍(lán)的效果，本發(fā)明技術(shù)方案不局限于以下所列舉的【具體實(shí)施方式】，還包括各【具體實(shí)施方式】之間的任意組合。
[0020]本實(shí)施方式所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳光催化劑的制備方法，具體是按照以下步驟進(jìn)行的:
(O將質(zhì)量比為1:5~1:25的氮化碳和鐵酸鎳加入無水乙醇并在室溫下攪拌分散一段時(shí)間，其中固體反應(yīng)物與無水乙醇的質(zhì)量體積比為:120mg:20mlο
[0021](2)將上述懸浮液移至50~150°C烘箱熱處理8~16小時(shí)，即得到所述的光催化劑。
[0022]實(shí)施例1:將5.7mg石墨型氮化碳和114.3mg鐵酸镲加入20ml無水無水乙醇中攪拌分散8小時(shí)，然后在50°C烘箱中熱處理16小時(shí)，即得到所述的光催化劑。
[0023]取50mg實(shí)施例1所得的催化劑加入50ml亞甲基藍(lán)(10mg/l)中，在30°C恒溫水浴的環(huán)境下磁力攪拌并通入空氣，暗反應(yīng)I小時(shí)后加入雙氧水同時(shí)采用加裝紫外濾光片的300w的可見光源對(duì)所述體系照射，每隔30分鐘取4ml懸浮液離心后測試吸光度。
[0024]由實(shí)施例1所制備的類石墨烯氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑在4小時(shí)內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為66%，如圖3。
[0025]實(shí)施例2:將8.5mg石墨型氮化碳和111.5mg鐵酸镲加入20ml無水無水乙醇中攪拌分散10小時(shí)，然后在110°C烘箱中熱處理10小時(shí)，即得到所述的光催化劑。
[0026]取50mg實(shí)施例2所得的催化劑加入50ml亞甲基藍(lán)(10mg/l)中，在30°C恒溫水浴的環(huán)境下磁力攪拌并通入空氣，暗反應(yīng)I小時(shí)后加入雙氧水同時(shí)采用加裝紫外濾光片的300w的可見光源對(duì)所述體系照射，每隔30分鐘取4ml懸浮液離心后測試吸光度。
[0027]由實(shí)施例2所制備的類石墨烯氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑在4小時(shí)內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為87%，如圖4，質(zhì)量比為1:13-14時(shí)復(fù)合光催化劑的活性最高。
[0028]實(shí)施例3:將10.9mg石墨型氮化碳和109.1mg鐵酸镲加入20ml無水無水乙醇中攪拌分散12小時(shí)，然后在150°C烘箱中熱處理8小時(shí)，即得到所述的光催化劑。
[0029]取50mg實(shí)施例3所得的催化劑加入50ml亞甲基藍(lán)(10mg/l)中，在30°C恒溫水浴的環(huán)境下磁力攪拌并通入空氣，暗反應(yīng)I小時(shí)后加入雙氧水同時(shí)采用加裝紫外濾光片的300w的可見光源對(duì)所述體系照射，每隔30分鐘取4ml懸浮液離心后測試吸光度。
[0030]由實(shí)施例3所制備的類石墨烯氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑在4小時(shí)內(nèi)對(duì)亞甲基藍(lán)的降解率為76%，如圖5。
[0031]圖1為本發(fā)明所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑的X-射線衍射圖譜，所有出現(xiàn)的衍射峰都能和鐵酸鎳相對(duì)應(yīng)，在27.4°可以觀察到石墨型氮化碳的峰，由于含量較少所以峰強(qiáng)很弱。
[0032]圖2為所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑的磁滯回線，單獨(dú)的鐵酸鎳和石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合材料的飽和磁化強(qiáng)度差別并不大，而且二者的矯頑力都很小，無疑說明復(fù)合光催化劑可以通過外部磁場而回收循環(huán)利用。
[0033]圖3為實(shí)施例1所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑活化雙氧水降解亞甲基藍(lán)的活性圖，4小時(shí)內(nèi)的降解率達(dá)到66%。
[0034]圖4為實(shí)施例2所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑活化雙氧水降解亞甲基藍(lán)的活性圖，4小時(shí)內(nèi)的降解率達(dá)到87%。
[0035]圖5為實(shí)施例3所制備的石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑活化雙氧水降解亞甲基藍(lán)的活性圖，4小時(shí)內(nèi)的降解率達(dá)到76%。
[0036]圖6是不同質(zhì)量比石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑活化雙氧水降解亞甲基藍(lán)的活性圖，由圖可知實(shí)施例2所制備的復(fù)合材料具有最高的降解活性。
[0037]圖7為實(shí)施例2所制備的催化劑降解亞甲基藍(lán)的五次循環(huán)活性圖，可見石墨型氮化碳/鐵酸鎳復(fù)合光催化劑具有很高的穩(wěn)定性，五次循環(huán)后依然能保持較高的活性。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于: (1)將氮化碳和鐵酸鎳加入到無水乙醇中并在室溫下磁力攪拌分散； (2)將懸浮液熱處理后，即得到所述光催化材料。2.如權(quán)利要求1所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于:所述氮化碳和鐵酸鎳的質(zhì)量比為1:5~1:25o3.如權(quán)利要求1所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于:所述氮化碳和鐵酸鎳的質(zhì)量比為1:13~1:14ο4.如權(quán)利要求1所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于:所述磁力攪拌分散的時(shí)間為8~12小時(shí)。5.如權(quán)利要求1所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于:所述固體反應(yīng)物氮化碳和鐵酸鎳與無水乙醇的質(zhì)量體積比為:120mg:20mlο6.如權(quán)利要求1所述的一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法，其特征在于:所述熱處理指移至50~150°C的烘箱熱處理8~16小時(shí)。
【專利摘要】本發(fā)明屬于光催化領(lǐng)域，特指一種石墨型氮化碳復(fù)合鐵酸鎳磁性光催化材料的制備方法。采用化學(xué)吸附法將磁性鐵酸鎳結(jié)合到石墨型氮化碳上，其中石墨型氮化碳和鐵酸鎳的質(zhì)量比為1：5~1：25，合成步驟如下：一定質(zhì)量比的氮化碳和鐵酸鎳加入無水乙醇分散攪拌一段時(shí)間后再于一定溫度下熱處理。本發(fā)明所制備的催化劑具有良好的磁性、分散性和穩(wěn)定性，五次光降解循環(huán)實(shí)驗(yàn)后仍能保持較高的催化活性。g-C3N4/NiFe2O4復(fù)合光催化劑在可見光下受激發(fā)產(chǎn)生光致電子和空穴，與雙氧水相互作用發(fā)生光芬頓反應(yīng)實(shí)現(xiàn)亞甲基藍(lán)的高效降解。
【IPC分類】B01J27/24, C02F1/72, C02F1/30
【公開號(hào)】CN104923276
【申請(qǐng)?zhí)枴緾N201510106093
【發(fā)明人】吉海燕, 許暉, 景小翠, 李華明, 徐遠(yuǎn)國, 夏杰祥, 徐麗
【申請(qǐng)人】江蘇大學(xué)
【公開日】2015年9月23日
【申請(qǐng)日】2015年3月11日