一種棒狀Yb₂Si₂O₇粉體的制備方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟：1)取Yb(NO)3·6H2O配成濃度為0.05～0.1mol/L的溶液A；將正硅酸乙酯和無水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液體積1％～3％的稀鹽酸，充分?jǐn)嚢杈鶆?，制得溶液B；2)將溶液B微波水熱反應(yīng)后冷卻，制得濕凝膠，干燥制得粉體A；將粉體A預(yù)燒處理后冷卻，制得粉體B；3)取Na2MoO4·2H2O和NaCl充分混合后研磨得到復(fù)鹽，將粉體B和復(fù)鹽混合后，于750～800℃下反應(yīng)制得粉體C；4)將粉體C加水溶解后，離心處理，然后經(jīng)洗滌、干燥，制得棒狀Yb2Si2O7粉體。該方法操作簡(jiǎn)單，易控制，反應(yīng)效率高，時(shí)間短，能夠在較低溫度條件下制備出形狀為棒狀的硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體。
【專利說明】
_種棒狀Yb2S i 2Ο7粉體的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域
[0001 ]本發(fā)明屬于材料制備技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]隨著航空航天事業(yè)的發(fā)展，高溫陶瓷發(fā)動(dòng)機(jī)部件扮演著越來越重要的角色。尤其是硅基陶瓷，由于其優(yōu)異的高溫穩(wěn)定性、高溫力學(xué)性能而被廣泛用于燃?xì)鉁u輪發(fā)動(dòng)機(jī)。但是，在包含高溫水蒸氣的高速燃燒條件下容易被腐蝕，從而導(dǎo)致材料的失效。而熱障/環(huán)障涂層(EBC)是解決這一問題的有效途徑。
[0003]稀土硅酸鹽，尤其是鐿硅酸鹽(Yb2Si2O7),高溫條件下不存在多相轉(zhuǎn)變，同時(shí)具有高溫?zé)岱€(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性好，優(yōu)異的高溫耐水蒸氣腐蝕能力，以及與硅基陶瓷基底接近的熱膨脹系數(shù)和良好的化學(xué)相容性等優(yōu)點(diǎn)[Yan-Chun Zhou,Cen Zhao1Feng Wang1Yin-JieSun,L1-Ya Zheng,Xiao-Hui Wang.Theoretical Predict1n and ExperimentalInvestigat1n on the Thermal and Mechanical Properties of BulkP—Yb2Si207.Journal of the American Ceramic Society,2013,96(12),3891-3900.]0
[0004]目前，有關(guān)硅酸鐿(Yb2S15)的制備方法主要有如下三種:水熱法、溶膠-凝膠法、固相法等。這些制備方法都具有其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)，而水熱法對(duì)設(shè)備要求比較高，反應(yīng)條件較為苛刻;溶膠凝膠法制備工藝較為復(fù)雜，陳化時(shí)間不易控制，后期熱處理溫度較高;采用固相法制備溫度很高，反應(yīng)產(chǎn)物存在一定的雜質(zhì)。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]為了克服上述現(xiàn)有技術(shù)存在的缺陷，本發(fā)明的目的在于提供一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，該方法操作簡(jiǎn)單，易控制，反應(yīng)效率高，時(shí)間短，能夠在較低溫度條件下制備出形狀為棒狀的硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體。
[0006]本發(fā)明是通過以下技術(shù)方案來實(shí)現(xiàn):
[0007]一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0008]I)取Yb(NO)3.6H2O，溶于水中，配成濃度為0.05?0.1mol/L的溶液A;按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇= 1:(0.8?1.2):(2.5?4)的摩爾比，取正硅酸乙酯和無水乙醇，然后將正硅酸乙酯和無水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液體積I %?3 %的稀鹽酸，充分?jǐn)嚢杈鶆?，制得溶液B;
[0009]2)將溶液B在300?500W，60?100°C的條件下，微波水熱反應(yīng)I?3h，冷卻至室溫，
制得濕凝膠，將濕凝膠干燥，制得粉體A;將粉體A在200?400 °C下預(yù)燒處理，冷卻至室溫，制得粉體B;
[0010]3)按照Na2MoO4.2H20:NaCl = l: (I?5)的質(zhì)量比，取Na2MoO4.2出0和NaCl，充分混合后研磨得到復(fù)鹽，按照粉體B:復(fù)鹽=1:(1?3)的質(zhì)量比，將粉體B和復(fù)鹽混合后，于750?800 °C下反應(yīng)I?3h，制得粉體C ；
[0011 ] 4)將粉體C加水溶解后，離心處理，然后經(jīng)洗滌、干燥，制得棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0012]步驟I)所述稀鹽酸的濃度為2mol/L。
[0013]步驟I)所述充分?jǐn)嚢杈鶆蚴浅浞謹(jǐn)嚢鐸?3h。
[0014]步驟2)是將溶液B置于微波消解罐水中，控制填充比為30%?50%，再將微波消解罐置于微波水熱儀中進(jìn)行微波水熱反應(yīng)。
[0015]步驟2)所述干燥，是將濕凝膠在60?800C下，干燥6?1h。
[0016]步驟2)是將粉體A置于坩禍中，然后將坩禍放入馬弗爐中進(jìn)行預(yù)燒處理，預(yù)燒處理時(shí)間為I?3h。
[0017]步驟4)所述離心式在8000?9000r/min下，離心10?15min。
[0018]步驟4)所述洗滌是依次用3?5mol/L ΗΝ03、蒸餾水及無水乙醇各洗滌I?3次。
[0019]步驟4)所述干燥是在60?80°C下，干燥I?3h。
[0020]所用Yb(NO)3.6H20、正硅酸乙酯、Na2MoO4.2H20和NaCl均為分析純。
[0021]與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益的技術(shù)效果:
[0022]本發(fā)明公開的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，采用微波水熱法結(jié)合熔鹽法，能夠顯著降低合成反應(yīng)溫度，陳化時(shí)間容易控制，反應(yīng)效率高，反應(yīng)時(shí)間短，更容易控制晶體顆粒的形狀和尺寸，能夠減少晶體顆粒團(tuán)聚的現(xiàn)象。該方法工藝控制簡(jiǎn)單，成本較低，反應(yīng)過程可以精確控制，通過控制反應(yīng)物配比、稀鹽酸加入量等因素得到不同性質(zhì)的前驅(qū)物，實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)產(chǎn)物形貌可控，在較低溫度條件下制備出了純度較高的棒狀硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體。
【附圖說明】
[0023]圖1本發(fā)明在實(shí)施例4條件下所制備硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體的XRD圖譜；
[0024]圖2為本發(fā)明在實(shí)施例4條件下所制備棒狀硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體的掃描電鏡(SEM)照片。
【具體實(shí)施方式】
[0025]下面結(jié)合具體的實(shí)施例對(duì)本發(fā)明做進(jìn)一步的詳細(xì)說明，所述是對(duì)本發(fā)明的解釋而不是限定。
[0026]實(shí)施例1
[0027]一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0028]I)稱取市售分析純的Yb(NO)3.6H20，充分溶于蒸餾水中，配制成濃度為0.05mol/L的溶液，得到的溶液記為溶液A ；
[0029]2)量取市售分析純的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇=1: 0.8:2.5的摩爾比，將量取的正硅酸乙酯和無水乙醇加入到溶液A中，隨后加Al %體積比的2mol/L稀鹽酸，充分?jǐn)嚢鐸h后得到溶液B;
[0030]3)將溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30%，將消解罐置于微波水熱儀中，控制溫度為60°C，控制功率300W，反應(yīng)時(shí)間為3h;
[0031]4)待冷卻到室溫后，取出得到濕凝膠，將濕凝膠放入恒溫干燥器中，控制溫度為60°C，干燥6h，得到粉體A ；
[0032]5)將干燥后的粉體A研磨之后放入坩禍中，置于馬弗爐中200°C預(yù)燒處理3h，待自然冷卻至室溫，取出后得到粉體B;
[0033]6)選市售分析純的二水鉬酸鈉(Na2MoO4.2H20)和氯化鈉(NaCl)，將二者充分混合研磨后的得到復(fù)鹽，按照質(zhì)量比Na2Mo04.2H2O: NaCl = 1:1，隨后將粉體B與復(fù)鹽均勾混合，按照粉體B:復(fù)鹽=1:1的質(zhì)量比，置于馬弗爐中，控制溫度750°C，控制時(shí)間lh，得到粉體C。將粉體C離心分離，控制轉(zhuǎn)速8000r/min，控制時(shí)間lOmin，用3mol/L HNO3、蒸饋水、無水乙醇各洗滌I次，最后在60°C的電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥3h，即可得到棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0034]實(shí)施例2
[0035]一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0036]I)稱取市售分析純的Yb(NO)3.6H20，充分溶于蒸餾水中，配制成濃度為0.08mol/L的溶液，得到的溶液記為溶液A ；
[0037]2)量取市售分析純的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇=1: 0.9:3的摩爾比，將量取的正硅酸乙酯和無水乙醇加入到溶液A中，隨后加入
2%體積比的2mol/L稀鹽酸，充分?jǐn)嚢?h后得到溶液B;
[0038]3)將溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比40%，將消解罐置于微波水熱儀中，控制溫度為70°C，控制功率300W，反應(yīng)時(shí)間為2h;
[0039]4)待冷卻到室溫后，取出得到濕凝膠，將濕凝膠放入恒溫干燥器中，控制溫度為70°C，干燥7h，得到粉體A ；
[0040]5)將干燥后的粉體A研磨之后放入坩禍中，置于馬弗爐中300°C預(yù)燒處理2h，待自然冷卻至室溫，取出后得到粉體B;
[0041 ] 6)選市售分析純的二水鉬酸鈉(Na2MoO4.2H20)和氯化鈉(NaCl)，將二者充分混合研磨后的得到復(fù)鹽，按照質(zhì)量比Na2MoO4.2H20:NaCl = 1:2，隨后將粉體B與復(fù)鹽均勻混合，按照粉體B:復(fù)鹽=1:2的質(zhì)量比，置于馬弗爐中，控制溫度800°C，控制時(shí)間2h，得到粉體C。將粉體C離心分離，控制轉(zhuǎn)速8500r/min，控制時(shí)間llmin，用4mol/L HNO3、蒸饋水、無水乙醇各洗滌2次，最后在70°C的電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥2h，即可得到棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0042]實(shí)施例3
[0043]一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0044]I)稱取市售分析純的Yb(NO)3.6H20，充分溶于蒸餾水中，配制成濃度為0.lmol/L的溶液，得到的溶液記為溶液A ；
[0045]2)量取市售分析純的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇=1: 1:3的摩爾比，將量取的正硅酸乙酯和無水乙醇加入到溶液A中，隨后加入I %體積比的2mol/L稀鹽酸，充分?jǐn)嚢鐸h后得到溶液B;
[0046]3)將溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30%，將消解罐置于微波水熱儀中，控制溫度為1000C，控制功率400W，反應(yīng)時(shí)間為Ih;
[0047]4)待冷卻到室溫后，取出得到濕凝膠，將濕凝膠放入恒溫干燥器中，控制溫度為80°C，干燥6h，得到粉體A ；
[0048]5)將干燥后的粉體A研磨之后放入坩禍中，置于馬弗爐中400°C預(yù)燒處理lh，待自然冷卻至室溫，取出后得到粉體B;
[0049]6)選市售分析純的二水鉬酸鈉(Na2MoO4.2H20)和氯化鈉(NaCl)，將二者充分混合研磨后的得到復(fù)鹽，按照質(zhì)量比Na2MoO4.2H20:NaCl = 1:3，隨后將粉體B與復(fù)鹽均勻混合，按照粉體B:復(fù)鹽=1:1的質(zhì)量比，置于馬弗爐中，控制溫度850°C，控制時(shí)間3h，得到粉體C。將粉體C離心分離，控制轉(zhuǎn)速9000r/min，控制時(shí)間12min，用5mo 1/L HNO3、蒸餾水、無水乙醇各洗滌3次，最后在80°C的電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥3h，即可得到棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0050]實(shí)施例4
[0051 ] 一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0052]I)稱取市售分析純的Yb(NO)3.6H20，充分溶于蒸餾水中，配制成濃度為0.lmol/L的溶液，得到的溶液記為溶液A ；
[0053]2)量取市售分析純的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇=1:1.1:3.5的摩爾比，將量取的正硅酸乙酯和無水乙醇加入到溶液A中，隨后加入2 %體積比的2mol/L稀鹽酸，充分?jǐn)嚢?h后得到溶液B;
[0054]3)將溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比40%，將消解罐置于微波水熱儀中，控制溫度為900C，控制功率500W，反應(yīng)時(shí)間為Ih;
[0055]4)待冷卻到室溫后，取出得到濕凝膠，將濕凝膠放入恒溫干燥器中，控制溫度為60°C，干燥I Oh，得到粉體A ；
[0056]5)將干燥后的粉體A研磨之后放入坩禍中，置于馬弗爐中300°C預(yù)燒處理2h，待自然冷卻至室溫，取出后得到粉體B;
[0057]6)選市售分析純的二水鉬酸鈉(Na2MoO4.2H20)和氯化鈉(NaCl)，將二者充分混合研磨后的得到復(fù)鹽，按照質(zhì)量比Na2Mo04.2H2O: NaCl = 1:4，隨后將粉體B與復(fù)鹽均勾混合，按照粉體B:復(fù)鹽=1:3的質(zhì)量比，置于馬弗爐中，控制溫度800°C，控制時(shí)間2h，得到粉體C。將粉體C離心分離，控制轉(zhuǎn)速8500r/min，控制時(shí)間llmin，用5mol/L HNO3、蒸饋水、無水乙醇各洗滌2次，最后在70°C的電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥3h，即可得到棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0058]參見圖1，如XRD圖譜所示控制溫度在下800°C便能形成硅酸鐿晶相，且衍射峰明顯，與TOF卡片78-1212保持一致。其原因是因?yàn)橐合嚆f酸鈉-氯化鈉復(fù)鹽增加了反應(yīng)物顆粒的擴(kuò)散及碰撞幾率，有利于降低反應(yīng)的活化能及硅酸鐿的合成溫度。
[0059]參見圖2，如SEM照片所示，當(dāng)熱處理溫度為800°C，得到了短棒狀的硅酸鐿粉體，還有部分未生長(zhǎng)成棒狀的硅酸鐿顆粒。由于溫度較高，熔鹽黏度較大，一部分顆粒狀的硅酸鐿在鉬酸鈉和氯化鈉復(fù)鹽的作用下相互團(tuán)聚，并沿著一定方向生長(zhǎng)，部分短棒狀的硅酸鐿結(jié)合變成較大的棒狀粉體。
[0060]實(shí)施例5
[0061 ] 一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，包括以下步驟:
[0062]I)稱取市售分析純的Yb(NO)3.6H20，充分溶于蒸餾水中，配制成濃度為0.lmol/L的溶液，得到的溶液記為溶液A ；
[0063]2)量取市售分析純的正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4)，按照Yb(NO)3.6H20:正硅酸乙酯:無水乙醇=I: 1.2:4的摩爾比，將量取的正硅酸乙酯和無水乙醇加入到溶液A中，隨后加入
I%體積比的2mol/L稀鹽酸，充分?jǐn)嚢鐸h后得到溶液B;
[0064]3)將溶液B倒入微波消解罐水中，控制填充比30%，將消解罐置于微波水熱儀中，控制溫度為80°C，控制功率500W，反應(yīng)時(shí)間為3h;
[0065]4)待冷卻到室溫后，取出得到濕凝膠，將濕凝膠放入恒溫干燥器中，控制溫度為60°C，干燥I Oh，得到粉體A ；
[0066]5)將干燥后的粉體A研磨之后放入坩禍中，置于馬弗爐中300°C預(yù)燒處理2h，待自然冷卻至室溫，取出后得到粉體B;
[0067]6)選市售分析純的二水鉬酸鈉(Na2MoO4.2H20)和氯化鈉(NaCl)，將二者充分混合研磨后的得到復(fù)鹽，按照質(zhì)量比Na2Mo04.2H2O: NaCl = 1:4，隨后將粉體B與復(fù)鹽均勾混合，按照粉體B:復(fù)鹽=1:3的質(zhì)量比，置于馬弗爐中，控制溫度750°C，控制時(shí)間lh，得到粉體C。將粉體C離心分離，控制轉(zhuǎn)速8000r/min，控制時(shí)間lOmin，用3mol/L HNO3、蒸饋水、無水乙醇各洗滌2次，最后在60°C的電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥3h，即可得到棒狀Yb2Si2O7粉體。
[0068]綜上所述，本發(fā)明采用微波水熱法結(jié)合熔鹽法在較低溫度條件下制備出了棒狀的硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體，主要優(yōu)勢(shì)如下:
[0069]1、本發(fā)明公開的制備方法工藝控制簡(jiǎn)單，成本較低；
[0070]2、采用熔鹽法制備粉體的反應(yīng)溫度低且反應(yīng)時(shí)間短；
[0071]3、反應(yīng)過程可以精確控制，通過控制反應(yīng)物配比、稀鹽酸加入量等因素得到不同性質(zhì)的前驅(qū)物；
[0072 ] 4、實(shí)現(xiàn)了形貌可控，制備出了純度較高的棒狀硅酸鐿(Yb2Si2O7)粉體。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，包括以下步驟: 1)取Yb(NO)3.6H20，溶于水中，配成濃度為0.05?0.111101/1的溶液4;按照￥13(腸)3.6H2O:正娃酸乙酯:無水乙醇=1:(0.8?1.2):(2.5?4)的摩爾比，取正娃酸乙酯和無水乙醇，然后將正硅酸乙酯和無水乙醇加入溶液A中，得到混合液，再加入混合液體積I %?3 %的稀鹽酸，充分?jǐn)嚢杈鶆?，制得溶液B; 2)將溶液B在300?500W，60?100°C的條件下，微波水熱反應(yīng)I?3h，冷卻至室溫，制得濕凝膠，將濕凝膠干燥，制得粉體A;將粉體A在200?400 V下預(yù)燒處理，冷卻至室溫，制得粉體B; 3)按照Na2MoO4.2H20:NaCl = l:(l ?5)的質(zhì)量比，取 Na2MoO4.2H20 和 NaCl，充分混合后研磨得到復(fù)鹽，按照粉體B:復(fù)鹽= 1:(1?3)的質(zhì)量比，將粉體B和復(fù)鹽混合后，于750?800°C下反應(yīng)I?3h，制得粉體C; 4)將粉體C加水溶解后，離心處理，然后經(jīng)洗滌、干燥，制得棒狀Yb2Si2O7粉體。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟I)所述稀鹽酸的濃度為2mol/L。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟I)所述充分?jǐn)嚢杈鶆蚴浅浞謹(jǐn)嚢鐸?3h。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟2)是將溶液B置于微波消解罐水中，控制填充比為30%?50%，再將微波消解罐置于微波水熱儀中進(jìn)行微波水熱反應(yīng)。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟2)所述干燥，是將濕凝膠在60?80 0C下，干燥6?I Oh。6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟2)是將粉體A置于坩禍中，然后將坩禍放入馬弗爐中進(jìn)行預(yù)燒處理，預(yù)燒處理時(shí)間為I?3h。7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟4)所述離心式在8000 ?9000r/min 下，離心 10 ?15min。8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟4)所述洗滌是依次用3?5mo 1/L HNO3、蒸餾水及無水乙醇各洗滌I?3次。9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，步驟4)所述干燥是在60?80°C下，干燥I?3h。10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的棒狀Yb2Si2O7粉體的制備方法，其特征在于，所用Yb(NO)3.6H20、正硅酸乙酯、Na2MoO4.2H20和NaCl均為分析純。
【文檔編號(hào)】C01B33/20GK106064820SQ201610364978
【公開日】2016年11月2日
【申請(qǐng)日】2016年5月27日 公開號(hào)201610364978.5, CN 106064820 A, CN 106064820A, CN 201610364978, CN-A-106064820, CN106064820 A, CN106064820A, CN201610364978, CN201610364978.5
【發(fā)明人】曹麗云, 雍翔, 黃劍鋒, 李翠艷, 周磊, 劉錦濤, 歐陽海波, 費(fèi)杰, 吳建鵬, 姚春燕, 郭喜燕
【申請(qǐng)人】陜西科技大學(xué)