專利名稱：一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑、制備方法及應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于燃料電池領(lǐng)域，具體涉及到聚苯胺碳化產(chǎn)物、摻鐵聚苯胺碳化產(chǎn)物、摻鈷聚苯胺碳化產(chǎn)物以及摻鐵-鈷聚苯胺碳化產(chǎn)物的制造方法，同時(shí)涉及這些碳化產(chǎn)物對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性測試。
背景技術(shù)：
燃料電池具有運(yùn)行效率高、低排放等優(yōu)點(diǎn)，被公認(rèn)為是清潔的能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)。然而，燃料電池的高成本制約了它的商品化進(jìn)程，是這一領(lǐng)域研究的最重要的關(guān)鍵問題之一。燃料電池的陰極反應(yīng)為氧還原過程，在酸性和堿性溶液中氧的還原反應(yīng)分別為
酸性02 + 4H+ +4e -2H20
喊性02 + 2H20 + 4e -4OH-
上述反應(yīng)表明，在酸性或堿性溶液中，氧還原為水的過程是一個(gè)4電子反應(yīng),這是一個(gè)動(dòng)力學(xué)慢過程，換句話說，盡管氧還原反應(yīng)的電極電位較高，但要實(shí)現(xiàn)這一過程比較困難。因此，為了保證燃料電池中的陰極反應(yīng)，即氧還原反應(yīng)能高效、快速進(jìn)行，選擇合適的電催化劑是其中的關(guān)鍵。目前，燃料電池的氧還原反應(yīng)的催化劑基本上采用Pt基材料，因?yàn)樵谀壳耙阎慕饘俨牧现?，金屬鉬對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性最高。但由于采用鉬的成本太高，嚴(yán)重制約了燃料電池的發(fā)展。為降低催化劑成本，目前采用的解決辦法主要有兩種一種是降低Pt的使用量，如采用鉬和其它金屬的合金或復(fù)合物來代替純鉬、通過碳載體的使用分散Pt納米顆粒，但Pt的價(jià)格昂貴，儲(chǔ)量少，其使用仍是導(dǎo)致電池高成本的主要因素之一；另一種是探索非貴金屬催化劑，或者是少金屬、非金屬的碳-氮化合物作為催化劑。已經(jīng)研究的幾種新型非貴金屬的電催化劑，主要有如下幾類(I)過渡金屬大環(huán)類化合物；(2)Chevrel相過渡金屬硫化物；(3)過渡金屬氧化物；(4)過渡金屬氮化物、氮氧化物、碳化物等。總的來說，制備這類非貴金屬氧還原催化劑必須具有以下4個(gè)條件(1)存在一定量的過渡金屬，如鈷、鐵；(2)存在氮源，如含氮的大環(huán)配體、NH3、CH3CN等；(3)存在碳源，如炭黑載體、聚丙烯腈、碳納米管等；(4) 一般要經(jīng)過高溫?zé)崽幚?。采用不同原料和不同制備路徑將得到不同催化性能的催化劑，?duì)這些催化劑的催化活性位的理解可能也不相同。因此，開發(fā)低成本、高效的非貴金屬氧還原催化劑是燃料電池發(fā)展的迫切任務(wù)，具有重要的實(shí)用價(jià)值。聚苯胺由苯胺單體在酸性水溶液中經(jīng)氧化得到，具有良好的導(dǎo)電性能，具有優(yōu)良的環(huán)境穩(wěn)定性，它的主鏈上含有交替的苯環(huán)和氮原子，因此，聚苯胺本身既是一種碳源，同時(shí)也是一種氮源。通過在聚苯胺的制備過程中，摻入某些過渡金屬，然后在一定溫度下進(jìn)行碳化，這樣就得到了摻雜過渡金屬的C-N化合物。本發(fā)明將摻雜了鐵或鈷的聚苯胺直接碳化，得到了用于燃料電池氧還原反應(yīng)的新型非貴金屬催化劑。本發(fā)明的原料來源廣、成本低、制造過程簡單，催化劑產(chǎn)品對(duì)氧還原反應(yīng)具有強(qiáng)的電化學(xué)活性。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑，本發(fā)明還提供了一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法及其應(yīng)用。為達(dá)到上述目的，本發(fā)明的采用的技術(shù)方案為一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法，具體步驟如下
(1)將368μ L苯胺溶于20mL lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為A ；·
(2)將O 1. 38 mg 的 FeC136H20 固體、或 O 1. 38 mg 的 Co (N03) 2 · 6H20 固體、或O 1. 38 mg 的 FeC136H20+Co(N03)2 · 6H20 的混合固體溶于 20mL lmol/L 的 HCl 溶液，F(xiàn)eC13 · 6H20與Co (N03) 2 · 6H20的質(zhì)量比為1: 1，再加入1. 14g過硫酸銨，形成的溶液記為B ；
(3)將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬?，?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀
物；
(4)將40 IOOmL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，然后真空干燥24小時(shí)得到催化劑的前驅(qū)體；
(5)將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小時(shí)，其升溫速率為2V /min，然后降溫至室溫停止通N2，即得到摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物；
(6)將得到的摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物加入到O.5MH2S04溶液中，于80°C水浴中保溫8小時(shí)，硫酸用量為摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物的10倍；然后真空干燥24小時(shí)后進(jìn)行第二次加熱，加熱速度5°C /min,加熱至溫度為900°C，這樣得到摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑?！N采用所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法制備的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的應(yīng)用，具體方法是將所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑與無水乙醇混合，加入質(zhì)量百分比5%的Nafion溶液，然后將混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于玻碳電極表面，干燥后作為工作電極，采用通常的三電極體系，在氧氣飽和的硫酸或氫氧化鈉溶液中，測定這些催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。本發(fā)明利用聚苯胺作碳、氮來源，通過摻雜鐵或鈷，在高溫加熱碳化處理后，得到摻雜的聚苯胺碳化物；在酸性和堿性溶液中，分別測試了這些摻雜的聚苯胺碳化物對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。測試結(jié)果表明，它們對(duì)氧還原反應(yīng)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的電催化活性，酸性溶液中氧還原反應(yīng)的起始電位為O. 533 V (vs SCE)，電流密度為4. 17 mA cm-2i0 V (vsSCE) 2000rpm ;堿性溶液中氧還原反應(yīng)的起始電位為-O. 10 V (vs SCE)，電流密度為3. 39mA cm-21-0. 5 V (vs SCE) 2000rpm。下面結(jié)合附圖和具體實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步詳細(xì)說明。


圖1是實(shí)施例1所制備的聚苯胺碳化產(chǎn)物對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電極旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的O. 5 mo I/LH2SO4A溶液。
圖2是實(shí)施例2所制備的聚苯胺碳化產(chǎn)物對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的I mol/LNaOH水溶液。圖3是實(shí)施例3所制備的鐵摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電極旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的 O. 5 mol/LH2S04 水溶液。圖4是實(shí)施例4所制備的鐵摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的Imo I/LNaOH 水溶液。圖5是實(shí)施例5所制備的鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電極旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電 位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的 O. 5 mol/LH2S04 水溶液。圖6是實(shí)施例6所制備的鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的Imo I/LNaOH 水溶液。圖7是實(shí)施例7所制備的鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電極旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的O. 5 mol/LH2S04水溶液。圖8是實(shí)施例8所制備的鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的線性掃描曲線，圖中數(shù)字為電旋轉(zhuǎn)速度(rpm)，電位掃描速度5mV/s，溶液為氧氣飽和的I mol/LNaOH水溶液。
具體實(shí)施例方式實(shí)施例1
將3681^苯胺溶于201^ lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為AJfL 14g過硫酸銨溶于20mL lmol/L的HCl溶液，形成的溶液記為B ;然后將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬?，?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀物；將40mL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，之后真空干燥得到催化劑的前驅(qū)體；將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小時(shí)，其升溫速率為2V /min。直至降至室溫停止通N2即得到聚苯胺直接碳化產(chǎn)物。接著，將所得聚苯胺碳化產(chǎn)物加入到0. 5MH2S04溶液中、于80°C水浴中保溫8小時(shí)；然后真空干燥后進(jìn)行第二次加熱，第二次的加熱溫度為900度，其升溫速率為5°C /min。這樣得到聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。將所得聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑5 mg與I mL無水乙醇混合,加入Nafion(質(zhì)量百分比5%)溶液50 μ L，將所得混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于光滑潔凈的玻碳電極表面，干燥后作為工作電極。在通常的三電極體系中，以飽和甘汞電極(SCE)為參比電極，鉬片為對(duì)電極，工作電極在不同的旋轉(zhuǎn)速度下，測定所述摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。在0.5 mol/LH2S04水溶液中不斷通入氧氣，掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為0.438V (vs SCE)，電流密度為 2. 74mA cm_2@0 V (vs SCE) 2000rpm。
實(shí)施例2
聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備過程與實(shí)施例1相同。測試在氧氣飽和的Imol/LNaOH水溶液中進(jìn)行。掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為-O. 131 V (vs SCE)，電流密度為 2. 91mA cm-21-0. 5 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例3
將368 μ L苯胺溶于20mL lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為A ;將1. 2mgFeC136H20固體溶于20mL lmol/L的HCl溶液，再加入1. 14g過硫酸銨，形成的溶液記為B ；;然后將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬?，?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀物JfSOmL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，之后真空干燥得到催化劑的前驅(qū)體；將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小 時(shí)，其升溫速率為2°C /min。直至降至室溫停止通N2即得到鐵摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物。接著，將所得鐵摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物加入到O. 5MH2S04溶液中、于80°C水浴中保溫8小時(shí)；然后真空干燥后進(jìn)行第二次加熱，第二次的加熱溫度為900度，其升溫速率為5°C/min。這樣得到鐵摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。將所得鐵摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑5 mg與I mL無水乙醇混合，加入Nafion (質(zhì)量百分比5%)溶液50 μ L，將所得混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于光滑潔凈的玻碳電極表面，干燥后作為工作電極。在通常的三電極體系中，以飽和甘汞電極(SCE)為參比電極，鉬片為對(duì)電極，工作電極在不同的旋轉(zhuǎn)速度下，測定所述摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。在O. 5 mol/LH2S04水溶液中不斷通入氧氣，掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為
0.533 V (vs SCE)，電流密度為 4. 17mA cm_2@0 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例4
鐵摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備過程與實(shí)施例3相同。測試在氧氣飽和的I mol/LNaOH水溶液中進(jìn)行。掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為-0.10 V (vs SCE)，電流密度為 3. 39mA cm-21-0. 5 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例5
將368 μ L苯胺溶于20mL lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為A ;將
1.2mgCo (N03) 2 · 6H20固體溶于20mL lmol/L的HCl溶液，再加入1. 14g過硫酸銨，形成的溶液記為B ；;然后將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬螅?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀物；將IOOmL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，之后真空干燥得到催化劑的前驅(qū)體；將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小時(shí)，其升溫速率為2V /min。直至降至室溫停止通N2即得到鈷摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物。接著，將所得鈷摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物加入到0. 5MH2S04溶液中、于80°C水浴中保溫8小時(shí)；然后真空干燥后進(jìn)行第二次加熱，第二次的加熱溫度為900度，其升溫速率為5°C /min。這樣得到鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。將所得鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑5 mg與I mL無水乙醇混合，加入Nafion (質(zhì)量百分比5%)溶液50 μ L，將所得混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于光滑潔凈的玻碳電極表面，干燥后作為工作電極。在通常的三電極體系中，以飽和甘汞電極(SCE)為參比電極，鉬片為對(duì)電極，工作電極在不同的旋轉(zhuǎn)速度下，測定所述摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。在O. 5 mol/LH2S04水溶液中不斷通入氧氣，掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為
0.486 V (vs SCE)，電流密度為 3. 71mA cm_2@0 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例6
鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備過程與實(shí)施例5相同。測試在氧氣飽和·的I mol/LNaOH水溶液中進(jìn)行。掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為-O. 105 V (vs SCE)，電流密度為 3. 02mA cm-21-0. 5 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例7
將368 μ L苯胺溶于20mL lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為A ;將O. 6mgFeC13 · 6H20 與 O. 6mg Co (N03) 2 · 6H20 固體同時(shí)溶于 20mL lmol/L 的 HCl 溶液，再加入
1.Hg過硫酸銨，形成的溶液記為B ;;然后將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬?，?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀物JfSOmL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，之后真空干燥得到催化劑的前驅(qū)體；將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小時(shí)，其升溫速率為2V /min。直至降至室溫停止通N2即得到鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物。接著，將所得鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物加入到O. 5MH2S04溶液中、于80°C水浴中保溫8小時(shí)；然后真空干燥后進(jìn)行第二次加熱，第二次的加熱溫度為900度，其升溫速率為5°C /min。這樣得到鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。將所得鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑5 mg與I mL無水乙醇混合，加Λ Nafion (質(zhì)量百分比5%)溶液50 μ L，將所得混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于光滑潔凈的玻碳電極表面，干燥后作為工作電極。在通常的三電極體系中，以飽和甘汞電極(SCE)為參比電極，鉬片為對(duì)電極，工作電極在不同的旋轉(zhuǎn)速度下，測定所述摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。在O. 5 mol/LH2S04水溶液中不斷通入氧氣，掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為 O. 327 V (vs SCE)，電流密度為1. 43mA cm_2@0 V (vs SCE) 2000rpm。實(shí)施例8
鐵鈷摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備過程與實(shí)施例7相同。測試在氧氣飽和的I mol/LNaOH水溶液中進(jìn)行。掃描速度5 mV/s，相應(yīng)的線性掃描曲線見圖1。氧還原反應(yīng)的起始電位為-0. 171 V (vs SCE)，電流密度為 2. 29mA cm-21-0. 5 V (vs SCE) 2000rpm。
權(quán)利要求
1.一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法，其特征在于，具體步驟如下(1)將368μ L苯胺溶于20mL lmol/L的HCl溶液中，形成苯胺的鹽酸溶液，記為A ；(2)將O 1. 38 mg 的 FeCl36H20 固體、或 O 1. 38 mg 的 Co (NO3) 2 ·6Η20 固體、或 O 1. 38 mg 的 FeCl36H20+Co(N03)2 ·6Η20 的混合固體溶于 20mL lmol/L 的HCl 溶液，F(xiàn)eCl3 ·6Η20 與Co (NO3)2 · 6Η20的質(zhì)量比為1: 1，再加入1. 14g過硫酸銨，形成的溶液記為B ；(3)將上述溶液A和B迅速混合，充分?jǐn)嚢韬?，?0°C下靜置反應(yīng)24小時(shí)，形成糊狀物；(4)將40 IOOmL丙酮加入到上述糊狀物中，攪拌，過濾，所得固體在室溫下放置2小時(shí)，然后真空干燥24小時(shí)得到催化劑的前驅(qū)體；(5)將干燥得到的催化劑前驅(qū)體放入管式爐中，先通半小時(shí)的N2使管式爐中充滿N2，之后溫度從室溫升至350°C恒溫2小時(shí)，然后再升溫至700°C恒溫2小時(shí)，其升溫速率為2V / min，然后降溫至室溫停止通N2,即得到摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物；(6)將得到的摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物加入到O.5MH2S04溶液中，于80°C水浴中保溫 8小時(shí)，硫酸用量為摻雜聚苯胺直接碳化產(chǎn)物的10倍；然后真空干燥24小時(shí)后進(jìn)行第二次加熱，加熱速度5°C /min,加熱至溫度為900°C，這樣得到摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。
2.一種采用權(quán)利要求1所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法制備的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑。
3.權(quán)利要求2所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的應(yīng)用，具體方法是將所述的摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑與無水乙醇混合，加入質(zhì)量百分比5%的Nafion 溶液，然后將混合物超聲處理后形成糊狀物，最后將該糊狀物滴加于玻碳電極表面，干燥后作為工作電極，采用通常的三電極體系，在氧氣飽和的硫酸或氫氧化鈉溶液中，測定這些催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。
全文摘要
一種摻雜聚苯胺直接碳化的復(fù)合電催化劑的制備方法，步驟包括(1)在苯胺聚合形成聚苯胺的制備過程中，摻入金屬鐵或鈷鹽，然后在一定溫度下進(jìn)行碳化處理，得到摻雜的聚苯胺碳化產(chǎn)物；(2)將該摻雜的聚苯胺碳化產(chǎn)物用硫酸處理后，繼續(xù)在高溫下進(jìn)行第二次熱處理，這樣就得到了摻雜過渡金屬的C-N復(fù)合物電催化劑；(3)將該復(fù)合物催化劑加入無水乙醇和Nafion溶液，超聲分散形成糊狀物后粘貼于玻碳電極表面制成相應(yīng)的摻雜過渡金屬的C-N復(fù)合物電催化劑電極。分別在酸性和堿性溶液中，測試了這些摻雜的聚苯胺碳化復(fù)合物對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化活性。本發(fā)明的摻雜過渡金屬的C-N復(fù)合物電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的電催化活性，制備方法簡單，原料來源廣、成本低，在燃料電池中有廣泛的應(yīng)用。
文檔編號(hào)H01M4/90GK103007976SQ20121053126
公開日2013年4月3日 申請(qǐng)日期2012年12月11日 優(yōu)先權(quán)日2012年12月11日
發(fā)明者易清風(fēng), 張玉暉, 楚浩, 孫麗枝 申請(qǐng)人:湖南科技大學(xué)