一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法，所述裝置包括電子束熔煉爐和設置在所述電子束熔煉爐的爐室中的熔煉坩堝，所述熔煉坩堝包括水冷銅坩堝和套裝在所述水冷銅坩堝外周的石墨環(huán)，其中，所述水冷銅坩堝具有熔煉腔并且所述熔煉腔呈半球形。上述方法采用上述有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置進行，并且所述方法包括裝爐、預熱、熔煉、出爐等多個步驟，最終制得低雜質(zhì)鈾錠。
【專利說明】
一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法
技術(shù)領域
[0001]本發(fā)明涉及鈾金屬提純的技術(shù)領域，更具體地講，涉及一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法。
【背景技術(shù)】
[0002]鈾及其合金由于其獨特的物理化學性質(zhì)使其在航空航天、能源、醫(yī)學等領域中發(fā)揮越來越重要的作用。在能源方面，核能成為我國應對能源危機的重要解決方案之一，通過對核材料的深入研究成為支撐我國核能發(fā)展的重要保障。然而鈾及其合金中的雜質(zhì)元素會直接影響鈾金屬的性能，造成材料利用率低、性能不穩(wěn)定、腐蝕加劇等現(xiàn)象?？刹殚喌拇蠖鄶?shù)文獻對鈾及其合金的精煉提純技術(shù)沒有詳細介紹，制備出的鈾及鈾合金存在雜質(zhì)濃度高，性能不穩(wěn)定等現(xiàn)象。目前，熔鑄法是制備金屬型核燃料的首選工藝，但一般的真空感應或電弧熔煉法受原料純凈度限制，且容易新引入雜質(zhì)，已無法滿足更高純度鈾金屬的需求。
[0003]與真空感應熔煉等方法相比，電子束熔煉具有過熱度高、真空度高、熔煉時間可控、無坩禍污染等特點。目前電子束熔煉主要針對鎢、鉬、鉭、鈮、鋯、硅等金屬。高溫、低壓條件為鈾金屬的脫氣、夾雜物分解及上浮、元素揮發(fā)等物理化學過程創(chuàng)造了良好的熱力學和動力學條件，從而可獲得高純鈾金屬。
[0004]雖然已有關(guān)于電子束熔煉鈾金屬的相關(guān)研究，但并沒有精煉提純工藝的詳細報道，真空感應熔煉法制備的金屬型核燃料中雜質(zhì)含量較高，采用電子束精煉有望大幅降低雜質(zhì)含量，提升合金質(zhì)量，然而暫并未有相關(guān)研究。鈾金屬的電子束精煉提純不同于常規(guī)金屬，由于材料的特殊性亟需開發(fā)一種工藝周期短、雜質(zhì)去除性強、產(chǎn)出投入比高的提純裝置和方法。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]為了解決現(xiàn)有技術(shù)中存在的問題，本發(fā)明的目的是提供一種工藝周期短、雜質(zhì)去除性強、產(chǎn)出投入比高的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法。
[0006]本發(fā)明的一方面提供了一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置，所述裝置包括電子束熔煉爐和設置在所述電子束熔煉爐的爐室中的熔煉坩禍，所述熔煉坩禍包括水冷銅坩禍和套裝在所述水冷銅坩禍外周的石墨環(huán)，其中，所述水冷銅坩禍具有熔煉腔并且所述熔煉腔呈半球形。
[0007]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置的一個實施例，所述熔煉腔的深度為熔煉腔的半徑的0.4?0.8倍，所述熔煉腔的內(nèi)表面經(jīng)拋光處理且表面粗糙度達到Ra 0.8，所述水冷銅坩禍的高度為熔煉腔的深度的1.5?2.5倍，所述水冷銅坩禍的外徑與熔煉腔的直徑的差值為20?50mm。
[0008]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置的一個實施例，所述水冷銅坩禍具有圓柱體的外形，所述石墨環(huán)包括若干層在高度方向上疊置的石墨圈并且所述石墨環(huán)高出水冷銅坩禍的上沿20?50mm，所述石墨圈由兩個以上的扇形石墨塊拼接而成，不同層石墨圈之間的扇形石墨塊錯位布置。
[0009]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置的一個實施例，所述石墨環(huán)的厚度為20?50mm，所述石墨環(huán)的內(nèi)徑與水冷銅坩禍的外徑相同，所述石墨環(huán)的外徑為石墨環(huán)的內(nèi)徑的2?5倍，所述石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。
[0010]本發(fā)明的另一方面提供了一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，采用上述有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置進行，并且所述方法包括以下步驟:
[0011]A、裝爐:將鈾金屬原料清洗后裝入所述水冷銅坩禍的熔煉腔中并在水冷銅坩禍的外周套裝石墨環(huán)；
[0012]B、預熱:將電子束熔煉爐抽真空，在真空條件下開啟電子槍的高壓和束流，調(diào)節(jié)電子槍功率和電子束的束斑直徑并將電子束掃描鈾金屬原料表面進行預熱，保持鈾金屬原料不被電子束恪化；
[00?3] C、煉:逐步增加電子槍功率，待袖金屬原料完全fe化后穩(wěn)定電子槍功率并保溫，保溫結(jié)束后緩慢降低電子槍功率并停止電子束轟擊；
[0014]D、出爐:向電子束熔煉爐中通入干潔空氣并置換爐內(nèi)氣氛，待鈾金屬原料降溫至室溫后取出得到一次鈾錠，去除所述一次鈾錠的上端面表皮得到低雜質(zhì)鈾錠。
[0015]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法的一個實施例，所述方法還包括將所述低雜質(zhì)鈾錠底端朝上重新裝爐并重復步驟A至D直至獲得二次鈾錠或多次鈾錠的提純步驟，去除所述二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮，得到更低雜質(zhì)鈾錠，其中，去除所述二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮各I?5mm。
[0016]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法的一個實施例，抽真空后，控制爐室真空度達到5 X I O—2Pa且電子槍室真空度達到2 X I O—3Pa;在熔煉過程中，將爐室真空度保持在10一2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?10—4Pa級。
[0017]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法的一個實施例，在步驟B中，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，并調(diào)整電子束的束斑直徑使其與鈾金屬原料的邊緣相切，均勾掃描鈾金屬原料表面并控制預熱時間為2?5min。
[0018]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法的一個實施例，在步驟C中，先控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為1:1?2:1，待鈾金屬原料完全熔化后繼續(xù)升高電子槍功率并控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為3:1?4:1，保持2?1min后降低電子槍功率并調(diào)整電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值至2:1?3:1后，保溫20?40min后以5?20kW/min的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊，其中，控制電子束的束斑直徑為R/4?3R/4，R為水冷銅坩禍的熔煉腔的半徑。
[0019]根據(jù)本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法的一個實施例，在步驟D中，打開放氣閥并向爐室內(nèi)通入干潔空氣，待爐室真空度為2?8 X 13Pa后開啟真空栗抽真空，待爐室真空度為50?SOPa后重新打開放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，反復2?4次后開爐取出一次鈾錠，去除所述一次鈾錠的上端面表皮I?5mm。
[0020]與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益效果:
[0021](I)除雜效率較高:本發(fā)明采用電子束過熱熔煉來去除鈾金屬中的雜質(zhì)，兩次熔煉即可顯著地減少雜質(zhì)含量，縮短工藝時間并降低生產(chǎn)成本。其相比傳統(tǒng)提純工藝可減少工序2步以上，經(jīng)過電子束熔煉提純可降低鈾中雜質(zhì)70%以上，工藝重復性好、技術(shù)穩(wěn)定性較高、材料的利用率高且各部分成分較均勻。
[0022](2)應用面較廣:本發(fā)明中的裝置由水冷銅坩禍及石墨環(huán)組成，可根據(jù)實際情況配置不同直徑多種規(guī)格的水冷銅坩禍及石墨環(huán)。利用本發(fā)明裝置提高了鈾熔體的流動性并改善了熔煉溫度場，對純化效果具有較大增益，不僅可滿足鈾金屬的不同提純要求，也適用于其它金屬的提純。
【附圖說明】
[0023]圖1示出了根據(jù)本發(fā)明示例性實施例的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置中水冷銅坩禍的結(jié)構(gòu)示意圖，圖1中未示出水冷銅坩禍中的環(huán)形冷卻水通道。其中，Φ I為水冷銅坩禍的熔煉腔直徑，Φ 2為水冷銅坩禍的外徑，Hl為水冷銅坩禍的熔煉腔深度，H2為水冷銅坩禍的高度。
[0024]圖2示出了根據(jù)本發(fā)明示例性實施例的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置中石墨環(huán)的結(jié)構(gòu)示意圖。其中，R2為石墨環(huán)的內(nèi)環(huán)半徑，R3為石墨環(huán)的外環(huán)半徑。
[0025]圖3a和圖3b分別示出了示例I中對鈾金屬原料采用本發(fā)明的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法熔煉前的微觀組織圖和熔煉后的微觀組織圖。
【具體實施方式】
[0026]本說明書中公開的所有特征，或公開的所有方法或過程中的步驟，除了互相排斥的特征和/或步驟以外，均可以以任何方式組合。
[0027]本說明書(包括任何附加權(quán)利要求、摘要和附圖)中公開的任一特征，除非特別敘述，均可被其他等效或具有類似目的的替代特征加以替換。即，除非特別敘述，每個特征只是一系列等效或類似特征中的一個例子而已。
[0028]本發(fā)明實際上是采用電子束熔煉的方法來對鈾金屬進行熔煉，從而去除鈾金屬中的雜質(zhì)。為了使電子束熔煉的工藝能夠與鈾金屬提純的目的相匹配，本發(fā)明一方面提供了普適性更強且更適用于鈾金屬熔煉的裝置，另一方面針對鈾金屬提供了具體的精煉提純工藝，從而實現(xiàn)工藝周期短、雜質(zhì)去除性強且產(chǎn)出投入比高的提純目的。
[0029]下面先對本發(fā)明有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置的結(jié)構(gòu)和原理進行詳細的說明。
[0030]圖1示出了根據(jù)本發(fā)明示例性實施例的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置中水冷銅坩禍的結(jié)構(gòu)示意圖，圖1中未示出水冷銅坩禍中的環(huán)形水冷通道；圖2示出了根據(jù)本發(fā)明示例性實施例的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置中石墨環(huán)的結(jié)構(gòu)示意圖。
[0031]如圖1和圖2所示，根據(jù)本發(fā)明的示例性實施例，所述有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置包括電子束熔煉爐(未示出)和設置在電子束熔煉爐的爐室中的熔煉坩禍，熔煉坩禍包括水冷銅坩禍I和套裝在水冷銅坩禍I外周的石墨環(huán)4，其中，水冷銅坩禍I具有熔煉腔2并且熔煉腔2呈半球形。優(yōu)選地，所述熔煉腔的內(nèi)表面經(jīng)拋光處理且表面粗糙度達到Ra 0.8，即至少達到Ra0.8，但本發(fā)明不限于此。
[0032]其中，本發(fā)明所采用的電子束熔煉爐可以采用現(xiàn)有的典型電子束熔煉爐，本發(fā)明不對此進行具體限制。電子束熔煉爐是在高真空下將高速電子束流的動能轉(zhuǎn)換為熱能作為熱源來進行金屬熔煉的設備，典型的電子束熔煉爐一般由6部分組成:I)電子槍:電子槍是電子束熔煉爐的心臟，它包括槍頭(一般由燈絲、陰極、陽極等組成)、聚焦線圈和偏轉(zhuǎn)線圈等，電子槍按其結(jié)構(gòu)形式可分為軸向槍(或稱皮爾斯槍)、非自加速環(huán)形槍、自加速環(huán)形槍及橫向槍等，電子槍的數(shù)量有單槍、雙槍和多槍等。2)進料系統(tǒng):如果原料為預制好的自耗電極時，一般采用縱向或橫向機械進料方式:如果原料為肩、塊或顆粒狀時，則采用給料倉的方式。3)鑄徒系統(tǒng):包括結(jié)晶器、拉機構(gòu)和出機構(gòu)籌。4)真空系統(tǒng):包括真空機組、真空室、真空管道及閥門和真空測量系統(tǒng)等。5)電源系統(tǒng):包括主電源(電子槍電源)及控制電源和操作電源等。6)冷卻系統(tǒng):包括全部冷卻用水及管道閥門等。
[0033]本發(fā)明中主要的改進點是采用水冷銅坩禍I和石墨環(huán)4的組合結(jié)構(gòu)來作為電子束熔煉爐的熔煉坩禍。其中，水冷銅坩禍I具有熔煉腔2并且熔煉腔2呈半球形，此種形狀的坩禍彌補了傳統(tǒng)圓柱形坩禍中熔體流動性差、料錠表面粗糙度較高以及容易斷裂等缺陷，可實現(xiàn)鈾金屬原位熔煉且熔池均勻性更好的效果，更適用于鈾金屬的提純，并且還可根據(jù)實際情況配置不同直徑多種規(guī)格的水冷銅坩禍。其中，水冷銅坩禍I具有圓柱體的外形。根據(jù)本發(fā)明的優(yōu)選實施例，熔煉腔2的深度Hl為熔煉腔的半徑的0.4?0.8倍，水冷銅坩禍I的高度H2為熔煉腔2的深度Hl的1.5?2.5倍，水冷銅坩禍I的外徑Φ 2與熔煉腔2的直徑Φ I的差值為20?50mm。
[0034]電子束熔煉的溫度場分布從熔煉腔中心向邊緣遞減，因此本發(fā)明中熔煉腔的半球形的設計能夠使熔池的溫度均勻性更好。將熔煉腔2的深度Hl設置為熔煉腔的半徑的0.4?
0.8倍，一方面為了使錠料出爐過程更加容易，另一方面由于電子束的加熱深度有限，熔體表面到底部具有遞減的溫度場，若熔煉腔2的深徑比過大(例如熔煉腔深度大于熔煉腔半徑的0.8倍)，則處于半熔化狀態(tài)的金屬量將增多，這部分金屬中夾雜物的揮發(fā)及上浮等作用將會減緩甚至消失。但若熔煉腔2的深徑比過小(例如熔煉腔深度小于熔煉腔半徑的0.4倍)，則金屬液較淺，熔體在電子束作用下具有較多紊流，不利于粒徑較小的夾雜物上浮，同時還大大降低了高純鈾金屬的產(chǎn)量。在精煉時，利用鈾與不揮發(fā)夾雜物的密度差以實現(xiàn)在熔體中的分離，通常希望無法揮發(fā)的夾雜物能夠偏聚在熔體表層得以在出爐后切除，因此熔煉腔具有一定深度更加利于夾雜物的上浮及揮發(fā)，熔煉腔太淺或過深均不利于夾雜物的去除。
[0035]此外，水冷銅坩禍的高度和外徑等限制主要是因為除了熔煉腔外還需滿足環(huán)形冷卻水的布置、力學性能及易操作性等要求，同時還需避免被電子束擊穿以及過于笨重等不良技術(shù)效果。
[0036]此外，水冷銅坩禍I中還設置有環(huán)形冷卻水通道，以實現(xiàn)對熔煉腔中金屬液的冷卻。
[0037]根據(jù)本發(fā)明，石墨環(huán)4可以包括若干層在高度方向上疊置的石墨圈并且石墨環(huán)高出水冷銅坩禍的上沿20?50mm，也即石墨環(huán)4可以僅包括一層石墨圈，也可以包括多層在高度方向上疊置的石墨圈，從而實現(xiàn)所需的高度要求。如圖2所示，石墨環(huán)中的每個石墨圈可以由兩個以上的扇形石墨塊3拼接而成。優(yōu)選地，不同層石墨圈之間的扇形石墨塊3錯位布置。在水冷銅坩禍I的外周套裝鋪設石墨環(huán)4可以有效緩解坩禍周圍急冷急熱、溫差過大等現(xiàn)象，適當減緩電子束能量的流失并穩(wěn)定熔體周圍溫度場，使得熔體表面受熱更均勻并提高表面過熱度。
[0038]根據(jù)本發(fā)明的優(yōu)選實施例，石墨環(huán)4的厚度為20?50mm，石墨環(huán)4的內(nèi)徑與水冷銅坩禍I的外徑Φ 2相同，石墨環(huán)4的外徑為石墨環(huán)4的內(nèi)徑的2?5倍，其中，石墨環(huán)4的外徑即為圖2中所示石墨環(huán)的外環(huán)半徑R3的兩倍，石墨環(huán)4的內(nèi)徑即為圖2中所示石墨環(huán)的內(nèi)環(huán)半徑R2的兩倍。優(yōu)選地，石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。
[0039]石墨在高真空下是良好的耐火耐高溫材料，易加工且成本低廉，熱膨脹系數(shù)小且具有良好的抗熱震性，水冷銅坩禍周圍既有電子束的高溫加熱也有周圍水冷裝置，導致其溫度場極不均勻，水冷銅坩禍套裝石墨環(huán)后其尺寸相對穩(wěn)定且不易因為溫度劇變而崩裂。
[0040]石墨環(huán)的作用主要是:電子束熔煉提純需要較好的熔體過熱度，但由于鈾的熔點較低，若電子束功率加的過大，熔體飛濺情況嚴重且耗能增加，在高真空高溫下雜質(zhì)揮發(fā)去除的同時鈾也會發(fā)生揮發(fā)，電子束功率越大溫度越高，則鈾的損失也增加。加裝石墨環(huán)后具有一定的保溫作用，采用較低的電子束功率即可得到一定的熔體表面過熱度，前面所述溫度場分布從熔煉腔的中心向邊緣遞減，若不加裝石墨環(huán)，則坩禍邊緣的溫度場較低，熱損失增多且熔體溫差更大，同樣功率情況下有石墨環(huán)的熔體表面溫度均勻性更高且過熱度更高，大大增加了電子束的能量利用率。
[0041]石墨成分(包括灰分、氣孔率)的限制主要是由于其中灰分較多時在高溫高真空下這些灰分(比如Si02、Ah03等)會被石墨還原而放出大量CO、Si和Al等的低價氧化物，多余氣氛的產(chǎn)生不利于爐室真空的穩(wěn)定及夾雜物的去除；而其氣孔率較大，則會導致石墨表面容易吸附大量雜質(zhì)氣體，同樣不利于提純。
[0042]石墨環(huán)的分體設計主要是為了可根據(jù)實際工藝需要進行調(diào)整和加工，同時方便安裝和拆卸。石墨環(huán)內(nèi)徑的設置主要是由于:石墨在液態(tài)鈾中具有一定的溶解度，而碳屬于雜質(zhì)元素，若石墨環(huán)與熔體相距較近，則熔體中可能會引入石墨，若石墨環(huán)與熔體相距較遠，則石墨環(huán)的有益作用將被削弱。石墨環(huán)外徑的設置主要是由于:具有一定的寬度的石墨環(huán)的保溫效果更好，并且石墨環(huán)能夠限制熔體的飛濺范圍，避免熔體濺射到爐體上。石墨環(huán)高出坩禍上沿的高度的設置是為了獲得比較理想的熔體表面過熱度，高度太高不利于熔煉過程中對熔體表面情況的觀察，且石墨環(huán)也可能產(chǎn)生增多的揮發(fā)性氣體釋放;高度太低則熔體熱量散失過快，效果不顯著。
[0043]事實上，本發(fā)明的裝置還可以包括設置在石墨環(huán)下方的石墨環(huán)底墊(未示出)，也即只需要通過石墨環(huán)底墊確保套裝在水冷銅坩禍外周的石墨環(huán)能夠高出水冷銅坩禍的上沿20?50mm即可，而不要求石墨環(huán)的整體高度高于水冷銅坩禍的上沿20?50mm。其中，所采用的石墨環(huán)底墊可以自由選擇，本發(fā)明不對此進行具體限制，例如可以采用在高真空中揮發(fā)性較低及熱穩(wěn)定性較好的材料。
[0044]本發(fā)明的另一方面提供了一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其采用上述有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置進行，并且所述方法包括裝爐、預熱、熔煉、出爐等多個步驟。
[0045]步驟A:裝爐
[0046]將鈾金屬原料清洗后裝入水冷銅坩禍I的熔煉腔2中并在水冷銅坩禍I的外周套裝石墨環(huán)4。
[0047]其中，可以采用酒精對鈾金屬原料進行清洗，并且鈾金屬原料的形式可以為鈾錠、鈾塊等常見料塊形式。
[0048]步驟B:預熱
[0049]將電子束熔煉爐抽真空，在真空條件下開啟電子槍的高壓和束流，調(diào)節(jié)電子槍功率和電子束的束斑直徑并將電子束掃描鈾金屬原料表面進行預熱，保持鈾金屬原料不被電子束熔化。
[0050]其中，抽真空后，控制爐室真空度達到5 X 10—2Pa且電子槍室真空度達到2 X 10—3Pa;并且在熔煉過程中，將爐室真空度保持在10—2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?I O—4Pa 級。
[0051 ] 在本步驟中，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，并調(diào)整電子束的束斑直徑使其與鈾金屬原料的邊緣相切，均勻掃描鈾金屬原料表面并控制預熱時間為2?5min0
[0052]步驟C:熔煉
[0053]逐步增加電子槍功率，待袖金屬原料完全fe化后穩(wěn)定電子槍功率并保溫，保溫結(jié)束后緩慢降低電子槍功率并停止電子束轟擊。
[0054]在本步驟中，先控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為1:1?2:1，待鈾金屬原料完全熔化后繼續(xù)升高電子槍功率并控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為3:1?4:1，保持2?1min后降低電子槍功率并調(diào)整電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值至2:1?3:1后，保溫20?401^11后以5?201^/1^11的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊，其中，控制電子束的束斑直徑為R/4?3R/4，R為水冷銅坩禍的熔煉腔的半徑。
[0055]步驟D:出爐
[0056]向電子束熔煉爐中通入干潔空氣并置換爐內(nèi)氣氛，待鈾金屬原料降溫至室溫后取出得到一次鈾錠，去除一次鈾錠的上端面表皮得到低雜質(zhì)鈾錠。
[0057]在本步驟中，打開爐室放氣閥并向爐室內(nèi)通入干潔空氣，待爐室真空度為2?8X13Pa后開啟真空栗抽真空，待爐室真空度為50?SOPa后重新打開爐室放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，反復2?4次后開爐取出一次鈾錠，去除一次鈾錠的上端面表皮I?5_。
[0058]從開啟電子槍加熱開始，水冷銅坩禍中已通入冷卻水，整個熔煉過程冷卻水不間斷，熔煉結(jié)束且停止電子束的轟擊后，冷卻水也持續(xù)開啟，待熔體表面測溫達到室溫后方可關(guān)閉冷卻水并出爐。
[0059]此外，本發(fā)明的方法還包括將低雜質(zhì)鈾錠底端朝上重新裝爐并重復步驟A至D直至獲得二次鈾錠或多次鈾錠的提純步驟，去除二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮，得到更低雜質(zhì)鈾錠。優(yōu)選地，去除二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮各I?5mm。
[0060]由此，采用上述方法和裝置后，兩次熔煉即可顯著減少鈾金屬中的雜質(zhì)含量，縮短工藝并降低生產(chǎn)成本;相比傳統(tǒng)提純工藝可減少工序2步以上，經(jīng)過電子束熔煉提純可降低鈾中雜質(zhì)70%以上，工藝重復性好、技術(shù)穩(wěn)定性較高、材料的利用率高且各部分成分較均勻。
[0061 ]下面結(jié)合示例對本發(fā)明作進一步說明。
[0062]示例1:
[0063]本示例的裝置中，水冷銅坩禍的熔煉腔直徑為10mm且水冷銅坩禍的外徑為130mm，熔煉腔的深度為30mm，熔煉腔的內(nèi)表面粗糙度為Ra 0.8，水冷銅坩禍的高度為70mm;水冷銅坩禍的外周設有石墨環(huán)，其包括兩個石墨圈并且每個石墨圈由兩個扇形石墨塊拼接而成，單個石墨圈的厚度為20mm，石墨環(huán)的內(nèi)徑為130mm，石墨環(huán)的外徑為390mm，石墨環(huán)高出坩禍上沿40mm，石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。
[0064]按以下步驟進行熔煉提純:
[0065](I)裝爐:原料采用預摻入1000yg/g雜質(zhì)元素Al的鈾錠，經(jīng)酒精清洗后裝入水冷銅坩禍的熔煉腔中；
[0066](2)抽真空:裝料后抽真空，控制爐室真空度達到5 X 10—2Pa且電子槍室真空度達到2X10—3Pa;控制熔煉過程中的爐室真空度保持在10—2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?10—4Pa 級；
[0067](3)預熱:開啟電子槍的高壓和束流，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，調(diào)整電子束的束斑直徑使其與鈾錠邊緣相切，均勻掃描鈾錠表面使之預熱并保持鈾錠不被電子束恪化，預熱5min ；
[0068](4)熔煉:逐步增加電子槍功率至50?100kW，待鈾錠完全熔化后繼續(xù)升高功率到150kW，持續(xù)5min后降低功率到10kW并保溫，調(diào)節(jié)電子束的束斑直徑為25mm，保溫20min后以5?20kW/min的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊；
[0069](5)出爐:待鈾錠降溫至室溫后，打開爐室放氣閥，通入一定量干潔空氣，待爐室真空度到8 X 13Pa后開啟真空栗抽真空，待真空度到50Pa后重新打開爐室放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，如此反復3次后開爐取出一次鈾錠，去掉該一次鈾錠的上端面表皮3_，得到低雜質(zhì)鈾錠；
[0070](6) 二次提純:將低雜質(zhì)鈾錠底端朝上重新裝爐，重復上述步驟(I)?(5)，最終去除所得二次鈾錠上下端面表皮各2mm，得到更低雜質(zhì)鈾錠。
[0071]示例2:
[0072]本示例的裝置中，水冷銅坩禍的熔煉腔直徑為10mm且水冷銅坩禍的外徑為130mm，熔煉腔的深度為30mm，熔煉腔的內(nèi)表面粗糙度為Ra 0.8，水冷銅坩禍的高度為70mm;水冷銅坩禍的外周設有石墨環(huán)，其僅包括一個石墨圈并且由四個扇形石墨塊拼接而成，石墨環(huán)的厚度為30mm，石墨環(huán)的內(nèi)徑為130mm，石墨環(huán)的外徑為650mm，石墨環(huán)高出i甘禍上沿30mm，石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。
[0073]按以下步驟進行:
[0074](I)裝爐:原料采用預摻入1000yg/g雜質(zhì)元素Al的鈾錠，經(jīng)酒精清洗后裝入水冷銅坩禍的熔煉腔中；
[0075](2)抽真空:裝料后抽真空，控制爐室真空度達到5 X 10—2Pa且電子槍室真空度達到2X10—3Pa;控制熔煉過程中的爐室真空度保持在10—2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?10—4Pa 級；
[0076](3)預熱:開啟電子槍的高壓和束流，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，調(diào)整電子束束斑直徑使其與鈾錠邊緣相切，均勻掃描鈾錠表面使之預熱，并保持鈾錠不被電子束恪化，預熱3min ；
[0077](4)熔煉:逐步增加電子槍功率至50?100kW，待鈾錠完全熔化后繼續(xù)升高功率到180kW，持續(xù)2min后降低功率到120kW保溫，調(diào)節(jié)電子束束斑直徑為20mm，保溫30min后以5?20kW/min的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊；
[0078](5)出爐:待鈾錠降溫至室溫后，打開爐室放氣閥，通入一定量干潔空氣，待爐室真空度到2 X 13Pa后開啟真空栗抽真空，待真空度到SOPa后重新打開爐室放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，如此反復4次后開爐取出一次鈾錠，去掉該一次鈾錠的上端面表皮2mm，得到低雜質(zhì)鈾錠；
[0079](6)三次提純:將低雜質(zhì)鈾錠朝上重新裝爐，重復上述步驟(I)?(5)兩次，最終去除所得多次鈾錠上下端面表皮各1mm，得到更低雜質(zhì)鈾錠。
[0080]示例3:
[0081]本示例的裝置中，水冷銅坩禍的熔煉腔直徑為160mm且水冷銅坩禍的外徑為200mm，熔煉腔的深度為40mm，熔煉腔的內(nèi)表面粗糙度為Ra 0.8，水冷銅坩禍的高度為90mm;水冷銅坩禍的外周設有石墨環(huán)，其僅包括一個石墨圈并且由四個扇形石墨塊拼接而成，石墨環(huán)的厚度為20mm，石墨環(huán)的內(nèi)徑為200mm，石墨環(huán)的外徑為600mm，石墨環(huán)高出坩禍上沿20mm，石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。
[0082]按以下步驟進行:
[0083](I)裝爐:原料采用預摻入lOOOyg/g雜質(zhì)元素Al的鈾錠，經(jīng)酒精清洗后裝入水冷銅坩禍的熔煉腔中；
[0084](2)抽真空:裝料后抽真空，控制爐室真空度達到5 X 10—2Pa且電子槍室真空度達到2X10—3Pa;控制熔煉過程中的爐室真空度保持在10—2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?10—4Pa 級；
[0085](3)預熱:開啟電子槍的高壓和束流，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，調(diào)整電子束束斑直徑使其與鈾錠邊緣相切，均勻掃描鈾錠表面使之預熱，并保持鈾錠不被電子束恪化，預熱4min ；
[0086](4)熔煉:逐步增加電子槍功率至80?160kW，待鈾錠完全熔化后繼續(xù)升高功率到260kW，持續(xù)2min后降低功率到180kW保溫，調(diào)節(jié)電子束束斑直徑為35mm，保溫25min后以5?20kW/min的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊；
[0087](5)出爐:待鈾錠降溫至室溫后，打開爐室放氣閥，通入一定量干潔空氣，待爐室真空度到8 X 13Pa后開啟真空栗抽真空，待真空度到50Pa后重新打開爐室放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，如此反復2次后開爐取出一次鈾錠，去掉該一次鈾錠的上端面表皮3_，得到低雜質(zhì)鈾錠；
[0088](6) 二次提純:將低雜質(zhì)鈾錠底端朝上重新裝爐，重復上述步驟(I)?(5)，最終去除所得二次鈾錠上下端面表皮各2mm，得到更低雜質(zhì)鈾錠。
[0089]圖3a和圖3b分別示出了示例I中對鈾金屬原料采用本發(fā)明的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置和方法熔煉前的微觀組織圖和熔煉后的微觀組織圖。通過對比圖3a、圖3b中電子束熔煉前后鈾金屬的微觀組織圖可知，采用本發(fā)明的方法及裝置后，鈾金屬中的夾雜物數(shù)量及尺寸明顯減小，摻雜鈾金屬經(jīng)電子束純化后，摻雜元素Al含量降低至lOOyg/g以內(nèi)，其余雜質(zhì)去除率達到70%以上。
[0090]本發(fā)明并不局限于前述的【具體實施方式】。本發(fā)明擴展到任何在本說明書中披露的新特征或任何新的組合，以及披露的任一新的方法或過程的步驟或任何新的組合。
【主權(quán)項】
1.一種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置，其特征在于，所述裝置包括電子束熔煉爐和設置在所述電子束熔煉爐的爐室中的熔煉坩禍，所述熔煉坩禍包括水冷銅坩禍和套裝在所述水冷銅坩禍外周的石墨環(huán)，其中，所述水冷銅坩禍具有熔煉腔并且所述熔煉腔呈半球形。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置，其特征在于，所述熔煉腔的深度為熔煉腔的半徑的0.4?0.8倍，所述熔煉腔的內(nèi)表面經(jīng)拋光處理且表面粗糙度達到Ra0.8，所述水冷銅坩禍的高度為熔煉腔的深度的1.5?2.5倍，所述水冷銅坩禍的外徑與熔煉腔的直徑的差值為20?50mm。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置，其特征在于，所述水冷銅坩禍具有圓柱體的外形，所述石墨環(huán)包括若干層在高度方向上疊置的石墨圈并且所述石墨環(huán)高出水冷銅坩禍的上沿20?50mm，所述石墨圈由兩個以上的扇形石墨塊拼接而成，不同層石墨圈之間的扇形石墨塊錯位布置。4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置，其特征在于，所述石墨環(huán)的厚度為20?50mm，所述石墨環(huán)的內(nèi)徑與水冷銅坩禍的外徑相同，所述石墨環(huán)的外徑為石墨環(huán)的內(nèi)徑的2?5倍，所述石墨環(huán)的灰分含量不大于0.08%且氣孔率不大于22%。5.—種有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，采用權(quán)利要求1至4中任一項所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的裝置進行，并且所述方法包括以下步驟: A、裝爐:將鈾金屬原料清洗后裝入所述水冷銅坩禍的熔煉腔中并在水冷銅坩禍的外周套裝石墨環(huán)； B、預熱:將電子束熔煉爐抽真空，在真空條件下開啟電子槍的高壓和束流，調(diào)節(jié)電子槍功率和電子束的束斑直徑并將電子束掃描鈾金屬原料表面進行預熱，保持鈾金屬原料不被電子束恪化； C、?煉:逐步增加電子槍功率，待袖金屬原料完全fe化后穩(wěn)定電子槍功率并保溫，保溫結(jié)束后緩慢降低電子槍功率并停止電子束轟擊； D、出爐:向電子束熔煉爐中通入干潔空氣并置換爐內(nèi)氣氛，待鈾金屬原料降溫至室溫后取出得到一次鈾錠，去除所述一次鈾錠的上端面表皮得到低雜質(zhì)鈾錠。6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，所述方法還包括將所述低雜質(zhì)鈾錠底端朝上重新裝爐并重復步驟A至D直至獲得二次鈾錠或多次鈾錠的提純步驟，去除所述二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮，得到更低雜質(zhì)鈾錠，其中，去除所述二次鈾錠或多次鈾錠的上端面表皮和下端面表皮各I?5mm。7.根據(jù)權(quán)利要求5所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，抽真空后，控制爐室真空度達到5 X 10—2Pa且電子槍室真空度達到2 X 10—3Pa;在熔煉過程中，將爐室真空度保持在10—2?10—3Pa級且電子槍室真空度保持在10—3?10—4Pa級。8.根據(jù)權(quán)利要求5所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，在步驟B中，以I?5kW/min的提升速率調(diào)節(jié)電子槍功率到10?30kW，并調(diào)整電子束的束斑直徑使其與鈾金屬原料的邊緣相切，均勻掃描鈾金屬原料表面并控制預熱時間為2?5min。9.根據(jù)權(quán)利要求5所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，在步驟C中，先控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為1:1?2:1，待鈾金屬原料完全熔化后繼續(xù)升高電子槍功率并控制電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值為3:1?4:1，保持2?1min后降低電子槍功率并調(diào)整電子槍功率(kW)與熔煉腔的半徑(mm)的比值至2:1?3:1后，保溫20?40min后以5?20kW/min的速率降低電子槍功率直至停止電子束轟擊，其中，控制電子束的束斑直徑為R/4?3R/4，R為水冷銅坩禍的熔煉腔的半徑。10.根據(jù)權(quán)利要求5所述的有效去除鈾金屬中雜質(zhì)的方法，其特征在于，在步驟D中，打開爐室放氣閥并向爐室內(nèi)通入干潔空氣，待爐室真空度為2?8 X 13Pa后開啟真空栗抽真空，待爐室真空度為50?80Pa后重新打開爐室放氣閥并繼續(xù)向爐室內(nèi)通入干潔空氣，反復2?4次后開爐取出一次鈾錠，去除所述一次鈾錠的上端面表皮I?5mm。
【文檔編號】C22B9/02GK105950878SQ201610261677
【公開日】2016年9月21日
【申請日】2016年4月26日
【發(fā)明人】陳道明, 李魚飛, 蘇斌, 胡貴超, 魏怡蕓, 馬榮, 陽家文, 曾剛
【申請人】中國工程物理研究院材料研究所