在泡罩塔中制備硅烷的方法
【專利摘要】公開(kāi)了通過(guò)使氫化物與鹵代硅烷反應(yīng)而制備硅烷的方法。一些實(shí)施方案涉及使用不機(jī)械攪拌且其中反應(yīng)物可以以逆流配置引入的塔。一些實(shí)施方案涉及使用具有多個(gè)反應(yīng)區(qū)的擋板塔。
【專利說(shuō)明】在泡罩塔中制備硅烷的方法
[0001]相關(guān)申請(qǐng)交叉引用
[0002]本申請(qǐng)要求2011年6月28日提交的美國(guó)臨時(shí)專利申請(qǐng)N0.61/502，145的利益，通過(guò)引用將其并入本文中。
[0003]背景
[0004]本公開(kāi)內(nèi)容的領(lǐng)域涉及制備硅烷的方法，特別是包括使用柱形反應(yīng)區(qū)的方法，其中引入進(jìn)料氣體和氫化物進(jìn)料。一些特定實(shí)施方案涉及這樣的方法，所述方法涉及使鹵代硅烷(例如四鹵化硅氣體如SiF4)與氫化物(例如氫化鋁的堿或堿土金屬鹽如NaAlH4)反應(yīng)以制備硅烷。
[0005]硅烷為具有許多工業(yè)用途的通用化合物。在半導(dǎo)體工業(yè)中，硅烷可用于使外延硅層沉積于半導(dǎo)體片上以及用于制備多晶硅。多晶硅為用于制備許多商品，包括例如集成電路和光伏(即太陽(yáng)能)電池的重要原料，其可通過(guò)在流化床反應(yīng)器中使硅烷熱分解成硅顆粒而制備。
[0006]硅烷可通過(guò)使四氟化硅與堿或堿土金屬鋁氫化物如四氫化鋁鈉反應(yīng)而制備，如美國(guó)專利Nos.4，632，816和5，075，092所述，通過(guò)引用將其二者關(guān)于所有相關(guān)和一致目的并入本文中。該方法的特征是高能量效率；然而，原料成本可能負(fù)面影響該體系的經(jīng)濟(jì)性。
[0007]因此，持續(xù)需要制備硅烷的經(jīng)濟(jì)方法和可相對(duì)改進(jìn)反應(yīng)器生產(chǎn)率和各反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率的方法。
[0008]概述
[0009]本公開(kāi)內(nèi)容的一個(gè)方面涉及在柱形反應(yīng)容器中制備硅烷的方法。容器包含下部入口、下部出口、上部入口和上部出口，且包含在容器內(nèi)的反應(yīng)混合物。將包含氫化物的氫化物進(jìn)料引入反應(yīng)容器的上部入口。將包含鹵代硅烷的進(jìn)料氣體引入反應(yīng)容器的下部入口以使進(jìn)料氣體鼓泡通過(guò)反應(yīng)混合物。氫化物與鹵代硅烷反應(yīng)以制備硅烷和鹵化物鹽。將包含硅烷的產(chǎn)物氣體從上部出口排出。將包含鹵化物鹽的流出物從下部出口排出。
[0010]本公開(kāi)內(nèi)容的另一方面涉及在反應(yīng)容器中制備硅烷的方法，所述反應(yīng)容器具有在容器內(nèi)的反應(yīng)混合物。該容器具有一個(gè)或多個(gè)擋板，所述擋板產(chǎn)生兩個(gè)或更多個(gè)串聯(lián)連接的反應(yīng)區(qū)。將包含氫化物的氫化物進(jìn)料引入反應(yīng)容器中。將包含鹵代硅烷的進(jìn)料氣體引入反應(yīng)容器中以將進(jìn)料氣體鼓泡通過(guò)反應(yīng)混合物。氫化物與鹵代硅烷反應(yīng)以制備硅烷和鹵化物鹽。將包含硅烷的產(chǎn)物氣體從反應(yīng)容器中排出。將包含鹵化物鹽的流出物從反應(yīng)容器中排出。攪拌反應(yīng)混合物。
[0011]存在關(guān)于本公開(kāi)內(nèi)容的上述方面指出的特征的各種細(xì)化。也可將其它特征并入本公開(kāi)內(nèi)容的上述方面中。這些細(xì)化和其它特征可單獨(dú)地或以任何組合存在。例如，可將下面關(guān)于本公開(kāi)內(nèi)容的任何所述實(shí)施方案所公開(kāi)的各個(gè)特征單獨(dú)或以任何組合并入本公開(kāi)內(nèi)容的任何上述方面中。
[0012]附圖簡(jiǎn)述
[0013]圖1為制備硅烷的反應(yīng)容器的示意圖，其顯示流入反應(yīng)容器中以及從反應(yīng)容器中流出的反應(yīng)物和產(chǎn)物流；[0014]圖2為用于制備硅烷的具有兩個(gè)反應(yīng)區(qū)的反應(yīng)容器的示意圖，其顯示流入反應(yīng)容器中以及從反應(yīng)容器中流出的反應(yīng)物和產(chǎn)物流；和
[0015]圖3為用于制備硅烷的具有三個(gè)反應(yīng)區(qū)的反應(yīng)容器的示意圖，其顯示流入反應(yīng)容器中以及從反應(yīng)容器中流出的反應(yīng)物和產(chǎn)物流。
[0016]在整個(gè)圖中,相應(yīng)的參考符號(hào)表不相應(yīng)的部件。
[0017]詳述
[0018]根據(jù)本公開(kāi)內(nèi)容的實(shí)施方案，硅烷通過(guò)使鹵化物(例如NaAlH4)與鹵代硅烷(例如SiF4)在柱形反應(yīng)容器中反應(yīng)而制備，所述柱形反應(yīng)容器在本領(lǐng)域中通常稱為“泡罩塔”。在一些實(shí)施方案中，將反應(yīng)物以逆流關(guān)系引入反應(yīng)容器中，且任選，塔以一定方式(例如不機(jī)械攪拌)操作使得反應(yīng)容器基本充當(dāng)相對(duì)于氣相的塞流反應(yīng)器。作為選擇或者另外，將反應(yīng)容器加隔板以在反應(yīng)容器內(nèi)產(chǎn)生兩個(gè)或更多個(gè)反應(yīng)區(qū)。在一些實(shí)施方案中，將一個(gè)或多個(gè)反應(yīng)區(qū)攪拌使得反應(yīng)器充當(dāng)多個(gè)串聯(lián)連接的連續(xù)攪拌釜反應(yīng)器。任選，可將一個(gè)或多個(gè)反應(yīng)區(qū)冷卻并獨(dú)立于其它反應(yīng)區(qū)而控制熱傳遞。另外，可監(jiān)控一個(gè)區(qū)的溫度(或整個(gè)區(qū)上的溫升)以測(cè)定反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和調(diào)整反應(yīng)物各自的流速。基于反應(yīng)區(qū)中這類溫度變化的控制方案容許使反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率最大化而不直接測(cè)量產(chǎn)物或反應(yīng)物濃度。不同于可能需要專業(yè)技術(shù)人員或?qū)嶒?yàn)室人員的反應(yīng)物或產(chǎn)物濃度的直接測(cè)量，溫度測(cè)量(和所得控制)可連續(xù)進(jìn)行并可幾乎瞬時(shí)地傳達(dá)給操作員或自動(dòng)控制處理器。
[0019]現(xiàn)在參考圖1，將氫化物進(jìn)料7引入反應(yīng)容器10(同義地，“反應(yīng)器”)的上部入口17。進(jìn)料7包含一種或多種氫化物化合物如堿或堿土金屬氫化物(例如NaH)或四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽(例如NaAlH4)。如本文所用，“氫化物”含有堿或堿土金屬和氫,還可包含氫化鋁的堿或堿土金屬鹽。鹵化物鹽在它們不含鋁時(shí)可具有通式MHy，或者在它們包含鋁時(shí)具有通式M(AlH4)y,其中M為堿或堿土金屬且當(dāng)M為堿金屬時(shí)，y為I,當(dāng)M為堿土金屬時(shí)，y為2。氫化物(和下文所述所得堿或堿性鹽副產(chǎn)物)的堿或堿土金屬可選自鋰、鈉、鉀、鎂、鋇、鈣及其混合物。鑒于鈉氫化物(例如NaH和NAlH4)的廣泛可用性，鈉是優(yōu)選的堿或堿土金屬。就這點(diǎn)而言，應(yīng)當(dāng)理解根據(jù)本公開(kāi)內(nèi)容，可使用任何堿或堿土金屬。堿或堿土金屬氫化物和四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽可通過(guò)它們的元素前體(例如Na、Al和H)在高壓力和溫度下反應(yīng)而制備。
[0020]氫化物進(jìn)料7通常包含在其中的溶劑，例如一種或多種聚醚、烴或其混合物。合適的聚醚包括二甘醇二甲醚、乙二醇二甲醚、二5惡烷及其混合物，合適的烴包括甲苯、戊烷及其混合物。通常將氫化物溶于溶劑中，然而，在一些實(shí)施方案中，氫化物進(jìn)料溶液包含在反應(yīng)溶液中漿化的固體氫化物。就這點(diǎn)而言，如本文(關(guān)于氫化物進(jìn)料溶液以及下文所述其它“溶液”)所用術(shù)語(yǔ)“溶液”不意欲限于僅其中所有組分溶于溶劑中的液體混合物，并且包括其中將固體在液體中(例如在水閘型系統(tǒng)中)漿化或甚至含有兩種部分或甚至完全不溶混的液體的液體混合物。類似地，下文所述流出物5可包含部分或完全溶于其中的鹽并可包含在流出物中漿化的鹽。
[0021]氫化物進(jìn)料7中氫化物在溶劑中的濃度可變化，并且在其中氫化物溶于溶劑中的實(shí)施方案中，濃度優(yōu)選小于氫化物在所選擇溶劑中的溶解度極限。然而，濃度應(yīng)保持在相對(duì)高濃度下使得可使用商業(yè)上可行的容器尺寸。在各個(gè)實(shí)施方案中，氫化物的濃度可以為至少約3%、至少約5%、至少約7%或甚至至少約10%。在這些以及在其它實(shí)施方案中，濃度可以為小于約15%、小于約13%或小于約11%。濃度可受上述參數(shù)中的任何組合束縛(例如約5至約13%)。應(yīng)當(dāng)指出選擇使用的特定濃度可取決于特定溶劑和氫化物以及進(jìn)料7的溫度而變化。氫化物進(jìn)料7的溫度也可變化，并且通常在進(jìn)入反應(yīng)容器10中以前不需要?dú)浠镞M(jìn)料的加熱或冷卻(例如氫化物進(jìn)料可在約室溫下引入)。然而，在一些實(shí)施方案中，優(yōu)選將氫化物進(jìn)料冷卻(例如至約20°C，如同含有NaAlH4的氫化物進(jìn)料)以容許氫化物從產(chǎn)物氣體中吸收未反應(yīng)的鹵代硅烷(例如SiF4)。
[0022]在一些實(shí)施方案中，氫化物進(jìn)料7為固體，將其計(jì)量加入反應(yīng)容器中。在這些實(shí)施方案中，將包含溶劑(例如進(jìn)行反應(yīng)的反應(yīng)介質(zhì))的液體進(jìn)料引入反應(yīng)容器10中并將溶劑和氫化物在反應(yīng)容器內(nèi)混合(例如通過(guò)如下文所述其中氣體的鼓泡作用)。
[0023]將鹵代硅烷進(jìn)料氣體3通過(guò)下部入口 13引入反應(yīng)容器10中。可使用分布器以幫助氣體3分布于反應(yīng)混合物中或者可通過(guò)本領(lǐng)域技術(shù)人員可得到的任何其它方法(例如噴嘴)將氣體引入容器中。進(jìn)料氣體3包含選自四鹵化硅(例如SiF4)、三鹵代硅烷(例如SiHCl3)、二鹵代硅烷或單鹵代硅烷的氣體。就這點(diǎn)而言,一些鹵代硅烷在室溫下為液體,在其中該鹵代硅烷用于進(jìn)料氣體中的實(shí)施方案中，進(jìn)料氣體可在室溫以上的溫度下，通常在選擇使用的鹵代硅烷的沸點(diǎn)以上的溫度下。通常，可使用任何鹵素(例如氟、氯、溴或碘)，其中氟是優(yōu)選的鹵素，因?yàn)樗酶碑a(chǎn)物氟化物鹽與其它鹵素相比很少可能與溶劑形成配合物。在一些實(shí)施方案中，鹵代硅烷為四鹵化硅(例如SiF4)。在這些以及在其它實(shí)施方案中，引入反應(yīng)容器10中的氫化物進(jìn)料7內(nèi)的氫化物可以為四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽(例如NaAlH4)。 [0024]應(yīng)當(dāng)指出，可將一部分(例如至多75%)進(jìn)料氣體3在不同于下部入口 13的點(diǎn)處引入反應(yīng)容器10中，這可幫助降低競(jìng)爭(zhēng)副反應(yīng)和改進(jìn)硅烷選擇性。在一些實(shí)施方案中，將一部分進(jìn)料氣體在最低反應(yīng)區(qū)以上的容器10的反應(yīng)區(qū)(例如下文所述中間反應(yīng)區(qū))中。
[0025]通常，可將進(jìn)料氣體3和氫化物進(jìn)料7 (例如進(jìn)料溶液)在室溫下引入反應(yīng)容器10中；然而，進(jìn)料氣體3的溫度應(yīng)保持在鹵代硅烷保持為氣體時(shí)的最小溫度以上。另外，進(jìn)料氣體3和氫化物進(jìn)料7的溫度可在商業(yè)時(shí)間極限內(nèi)變化并且通常不需要進(jìn)料氣體3和氫化物進(jìn)料7的加熱和冷卻。在一些實(shí)施方案中，以及特別是在其中進(jìn)料氣體3包含SiF4的實(shí)施方案中，通?？蓪⑦M(jìn)料氣體3在約20至約100°C的溫度下引入。在一些在一些實(shí)施方案中，以及特別是在其中氫化物進(jìn)料包含NaAlH4的實(shí)施方案中，可將氫化物進(jìn)料7在至少約15°C (例如約15至約55°C)的溫度下引入。反應(yīng)容器10可在常壓下操作或者可加壓(例如約O至約300Kpa)。
[0026]優(yōu)選將鹵代硅烷和氫化物以大約其化學(xué)計(jì)量比(例如當(dāng)NaAlH4和SiF4用作反應(yīng)物時(shí)，約1:1摩爾比，如以下反應(yīng)3i所示)引入反應(yīng)容器10中使得所有反應(yīng)物被消耗；然而，可使用過(guò)量鹵代硅烷或氫化物而不偏離本公開(kāi)內(nèi)容的范圍。在其中使用過(guò)量的一種反應(yīng)物的實(shí)施方案中，該反應(yīng)物的過(guò)量可以為該反應(yīng)物的化學(xué)計(jì)量量的小于約20%或者小于約10%、小于約5%或小于約2%。
[0027]進(jìn)料氣體3中的鹵代硅烷與反應(yīng)混合物中的氫化物(取決于選擇使用的氫化物，其可溶于液體中或者可以為固體)反應(yīng)以形成硅烷和鹵化物鹽。在其中氫化物為堿或堿土金屬鹵化物且鹵代硅烷進(jìn)料氣體包含四鹵化硅的實(shí)施方案中，反應(yīng)可根據(jù)以下反應(yīng)(I)進(jìn)行，在其中氫化物為堿或堿土金屬鹵化物且進(jìn)料氣體包含三鹵代硅烷化合物的實(shí)施方案中，它可根據(jù)一些反應(yīng)(2)進(jìn)行:
【權(quán)利要求】
1.一種在柱狀反應(yīng)容器中制備硅烷的方法，容器包含下部入口、下部出口、上部入口和上部出口且其中具有反應(yīng)混合物，所述方法包括: 將包含氫化物的氫化物進(jìn)料引入反應(yīng)容器的上部入口； 將包含鹵代硅烷的進(jìn)料氣體引入反應(yīng)容器的下部入口以將進(jìn)料氣體鼓泡通過(guò)反應(yīng)混合物，氫化物與鹵代硅烷反應(yīng)以制備硅烷和鹵化物鹽； 將包含硅烷的產(chǎn)物氣體從上部出口排出；和 將包含鹵化物鹽的流出物從下部出口排出。
2.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中氫化物選自堿或堿土金屬氫化物、四氫化鋁的堿或堿 土金屬鹽及其組合。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2的方法,其中鹵代硅烷選自四鹵化娃、三鹵代硅烷、二鹵代硅烷、單鹵代硅烷及其組合。
4.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中氫化物為四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽，鹵代硅烷為四鹵化硅，且鹵化物鹽為四鹵化鋁的堿或堿土金屬鹽。
5.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中氫化物為四氫化鋁的鈉鹽，鹵代硅烷為四氟化硅，且鹵化物鹽為四氟化鋁的鈉鹽。
6.根據(jù)權(quán)利要求1-5中任一項(xiàng)的方法，其中排出的流出物為淤漿。
7.根據(jù)權(quán)利要求1-6中任一項(xiàng)的方法，其中將氫化物進(jìn)料和進(jìn)料氣體連續(xù)地引入反應(yīng)容器中，并將產(chǎn)物氣體和流出物連續(xù)地從反應(yīng)容器中排出。
8.根據(jù)權(quán)利要求1-7中任一項(xiàng)的方法，其中不將反應(yīng)容器機(jī)械攪拌。
9.根據(jù)權(quán)利要求1-8中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物進(jìn)料為包含溶劑和氫化物的溶液。
10.根據(jù)權(quán)利要求9的方法，其中溶劑選自聚醚、烴及其混合物。
11.根據(jù)權(quán)利要求10的方法，其中聚醚選自二甘醇二甲醚、乙二醇二甲醚、二$烷及其混合物，且烴選自甲苯、戊烷及其混合物。
12.根據(jù)權(quán)利要求1-8中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物進(jìn)料包含固體氫化物。
13.根據(jù)權(quán)利要求1-12中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物的轉(zhuǎn)化率為至少約80%、至少約85%、至少約90%、至少約95%、至少約99%、至少約99.9%或甚至約100%。
14.根據(jù)權(quán)利要求1-13中任一項(xiàng)的方法，其中鹵代硅烷的轉(zhuǎn)化率為至少約80%、至少約85%、至少約90%、至少約95%、至少約99%、至少約99.9%或甚至約100%。
15.一種在其中具有反應(yīng)混合物的反應(yīng)容器中制備硅烷的方法，所述容器具有一個(gè)或多個(gè)擋板，擋板產(chǎn)生兩個(gè)或更多個(gè)串聯(lián)連接的反應(yīng)區(qū)，所述方法包括: 將包含氫化物的氫化物進(jìn)料引入反應(yīng)容器中； 將包含鹵代硅烷的進(jìn)料氣體引入反應(yīng)容器中以將進(jìn)料氣體鼓泡通過(guò)反應(yīng)混合物，氫化物與鹵代硅烷反應(yīng)以制備硅烷和鹵化物鹽； 將包含硅烷的產(chǎn)物氣體從反應(yīng)容器中排出； 將包含鹵化物鹽的流出物從反應(yīng)容器中排出；和 攪拌反應(yīng)混合物。
16.根據(jù)權(quán)利要求15的方法，其中機(jī)械攪拌器置于反應(yīng)容器內(nèi)。
17.根據(jù)權(quán)利要求16的方法，其中攪拌器攪拌容器的一個(gè)或多個(gè)反應(yīng)區(qū)的內(nèi)容物，各攪拌反應(yīng)區(qū)中氫化物與鹵代硅烷之間的反應(yīng)在接近連續(xù)理想攪拌釜反應(yīng)器的條件下進(jìn)行。
18.根據(jù)權(quán)利要求16的方法，其中機(jī)械攪拌器為葉輪，所述葉輪具有置于各攪拌反應(yīng)區(qū)中的一個(gè)或多個(gè)葉片。
19.根據(jù)權(quán)利要求16-18中任一項(xiàng)的方法，其中攪拌反應(yīng)容器的反應(yīng)區(qū)。
20.根據(jù)權(quán)利要求15-19中任一項(xiàng)的方法，其中容器包含將氫化物進(jìn)料引入其中的上部入口、將進(jìn)料氣體引入其中的下部入口、從中排出產(chǎn)物氣體的上部出口和從中排出流出物的下部出口。
21.根據(jù)權(quán)利要求15-20中任一項(xiàng)的方法，其中將氫化物進(jìn)料和進(jìn)料氣體連續(xù)地引入反應(yīng)容器中，并將產(chǎn)物氣體和流出物連續(xù)地從反應(yīng)容器中排出。
22.根據(jù)權(quán)利要求15-21中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物進(jìn)料為包含溶劑和氫化物的溶液。
23.根據(jù)權(quán)利要求22的方法，其中溶劑選自聚醚、烴及其混合物。
24.根據(jù)權(quán)利要求23的方法，其中聚醚選自二甘醇二甲醚、乙二醇二甲醚、二噁烷及其混合物，且烴選自甲苯、戊烷及其混合物。
25.根據(jù)權(quán)利要求15-21中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物進(jìn)料包含固體氫化物。
26.根據(jù)權(quán)利要求15-25中任一項(xiàng)的方法，其中將反應(yīng)混合物在至少一個(gè)反應(yīng)區(qū)中冷卻。
27.根據(jù)權(quán)利要求15-26中任一項(xiàng)的方法，其中反應(yīng)容器包含一個(gè)擋板，所述擋板限定下部反應(yīng)區(qū)和上部反應(yīng)區(qū)。
28.根據(jù)權(quán)利要求27的方法，其中將上部反應(yīng)區(qū)中的反應(yīng)混合物冷卻。
29.根據(jù)權(quán)利要求28的方法，其中不將下部反應(yīng)區(qū)中的反應(yīng)混合物冷卻。
30.根據(jù)權(quán)利要求15-26中任一項(xiàng)的方法，其中反應(yīng)容器包含兩個(gè)擋板，所述擋板限定下部反應(yīng)區(qū)、中間反應(yīng)區(qū)和上部反應(yīng)區(qū)。
31.根據(jù)權(quán)利要求30的方法，其中將上部反應(yīng)區(qū)中的反應(yīng)混合物冷卻。
32.根據(jù)權(quán)利要求31的方法，其中將中間反應(yīng)區(qū)中的反應(yīng)混合物冷卻。
33.根據(jù)權(quán)利要求32的方法，其中不將下部反應(yīng)區(qū)中的反應(yīng)混合物冷卻。
34.根據(jù)權(quán)利要求15-33中任一項(xiàng)的方法，其中反應(yīng)容器為圓柱形的且擋板為環(huán)形的。
35.根據(jù)權(quán)利要求15-34中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物的轉(zhuǎn)化率為至少約80%、至少約85%、至少約90%、至少約95%、至少約99%、至少約99.9%或甚至約100%。
36.根據(jù)權(quán)利要求15-35中任一項(xiàng)的方法，其中鹵代硅烷的轉(zhuǎn)化率為至少約80%、至少約85%、至少約90%、至少約95%、至少約99%、至少約99.9%或甚至約100%。
37.根據(jù)權(quán)利要求15的方法，其中通過(guò)氣相鼓泡作用攪拌反應(yīng)混合物。
38.根據(jù)權(quán)利要求15-37中任一項(xiàng)的方法,其中氫化物選自堿或堿土金屬氫化物、四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽及其組合。
39.根據(jù)權(quán)利要求15-38中任一項(xiàng)的方法，其中鹵代硅烷選自四鹵化硅、三鹵代硅烷、二鹵代硅烷、單鹵代硅烷及其組合。
40.根據(jù)權(quán)利要求15-37中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物為四氫化鋁的堿或堿土金屬鹽，鹵代硅烷為四鹵化硅，且鹵化物鹽為四鹵化鋁的堿或堿土金屬鹽。
41.根據(jù)權(quán)利要求15-37中任一項(xiàng)的方法，其中氫化物為四氫化鋁的鈉鹽，鹵代硅烷為四氟化硅，且鹵化物鹽為四氟化鋁的鈉鹽。
42.根據(jù)權(quán)利要求15-41中任一項(xiàng)的方法，其中排出的流出物為淤漿。
43.根據(jù)權(quán)利要求15-42中任一項(xiàng)的方法，其中監(jiān)控一個(gè)反應(yīng)區(qū)內(nèi)反應(yīng)混合物的溫度以控制氫化物進(jìn)料和進(jìn)料氣體中至少一種的流速。
44.根據(jù)權(quán)利要求43的方法，其中溫度比得上基于各反應(yīng)物流速實(shí)現(xiàn)100%轉(zhuǎn)化率時(shí)的溫度T100。
45.根據(jù)權(quán)利要求15-42中任一項(xiàng)的方法，其中監(jiān)控兩個(gè)反應(yīng)區(qū)之間的溫差以控制氫化物進(jìn)料和進(jìn)料氣體中至少一種的流速。
46.根據(jù)權(quán)利要求45的方法，其中溫差比得上基于各反應(yīng)物流速實(shí)現(xiàn)100%轉(zhuǎn)化率時(shí)的溫差ΤΔ。`
【文檔編號(hào)】B01J19/00GK103648980SQ201280031623
【公開(kāi)日】2014年3月19日 申請(qǐng)日期:2012年6月20日 優(yōu)先權(quán)日:2011年6月28日
【發(fā)明者】B·鄒, P·古普塔 申請(qǐng)人:Memc電子材料有限公司