本發(fā)明涉及核燃料領(lǐng)域，具體涉及一種氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料的快速制備方法。
背景技術(shù)：
二氧化鈾（uo2）是目前使用最廣泛的裂變反應(yīng)堆核燃料材料，具有很多核燃料應(yīng)用領(lǐng)域非常理想的性能，比如熱中子俘獲截面小、抗輻照性能好、高溫穩(wěn)定性好、與包殼材料相容性好等。然而，uo2存在熱導(dǎo)率低的缺陷，這一缺陷不僅是限制核電站反應(yīng)堆運行性能的重要因素，更嚴(yán)重的是，經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，燃料芯塊熱導(dǎo)率低，散熱能力差已經(jīng)成為引發(fā)重大核事故的關(guān)鍵因素之一。
正常工況下，由于uo2熱導(dǎo)率很低，熱量轉(zhuǎn)移的效率很低，導(dǎo)致芯塊中心線溫度很高，從而降低了反應(yīng)堆運行的最高溫度安全閾值，使高溫下芯塊內(nèi)部的溫度梯度存在顯著差異，進(jìn)而導(dǎo)致了晶粒迅速長大、芯塊開裂、裂變產(chǎn)物擴(kuò)散、釋放更多裂變氣體等一系列的負(fù)面作用，最終影響反應(yīng)堆整體運行的穩(wěn)定性，縮短了燃料組件使用壽命，提高了核電站運行與維護(hù)成本（ortega,l.h.,etal.,journalofnuclearmaterials,2016.471:116-121）。同時，由于uo2熱導(dǎo)率很低，反應(yīng)堆運行的最高溫度安全閾值也相對較低，反應(yīng)堆運行過程中更容易發(fā)生故障和事故。在事故工況下，反應(yīng)堆冷卻系統(tǒng)一旦失效，堆芯溫度將會迅速升高，在不受控狀態(tài)下，鋯合金包殼管和水發(fā)生劇烈的氧化放熱反應(yīng)、釋放大量氫氣、燃料芯塊膨脹，開裂，變形、鋯管損毀、燃料棒熔毀、氫爆、壓力容器爆炸等一系列危險核事故狀況都有可能發(fā)生，最終導(dǎo)致非常嚴(yán)重的后果（r.o.meyer,nucleartechnology,2006,155:293）。為了進(jìn)一步強(qiáng)化核電站安全，將各種嚴(yán)重的核事故消滅在萌芽狀態(tài)，提高傳統(tǒng)uo2燃料芯塊的熱導(dǎo)率是最有效的手段。
技術(shù)實現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的是為了解決上述技術(shù)問題，提供一種氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料的快速制備方法，該制備方法快速高效，且制備而成的氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料可解決現(xiàn)有uo2燃料芯塊的熱導(dǎo)率低的問題。
為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下：
一種氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料的快速制備方法，包括以下步驟：
（1）將二氧化鈾粉末通過放電等離子燒結(jié)法進(jìn)行低溫快速預(yù)燒，低溫快速預(yù)燒過程中，以50~200℃/min的升溫速率升溫至600~800℃后，保溫1~10min，得到二氧化鈾預(yù)燒坯；
（2）將二氧化鈾預(yù)燒坯進(jìn)行破碎、過篩后得到粒徑為15~100目的二氧化鈾顆粒；然后將二氧化鈾顆粒研磨球化2~12小時，得到二氧化鈾小球；
（3）將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾小球體積比為0.05~0.15：1的氧化鈹粉末，進(jìn)行混合包覆0.5~4小時，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；
（4）將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒通過放電等離子燒結(jié)法在氬氣氣氛下進(jìn)行快速致密化燒結(jié)，燒結(jié)過程中以50~400℃/min升溫速率升溫到1100~1500℃后，保溫1~15min，然后冷卻即可得到氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料。
具體的說，所述步驟（1）中二氧化鈾粉末的粒徑為50nm~200μm。
具體的說，所述步驟（1）中得到的二氧化鈾預(yù)燒坯密度為5.0~6.5g/cm3。
具體的說，所述步驟（3）中氧化鈹粉末的粒徑為5~100μm。
與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益效果：
（1）本發(fā)明制備方法采用放電等離子體燒結(jié)（sparkplasmasintering,sps）低溫快速預(yù)燒技術(shù)結(jié)合造粒、球化工藝可制備球形度高、密度低、強(qiáng)度高的uo2顆粒，有利于提高氧化鈹（beo）微粉在uo2顆粒表面的包覆效果。包覆效果良好uo2/beo核殼結(jié)構(gòu)顆粒經(jīng)sps燒結(jié)后，在較低的溫度下實現(xiàn)快速致密化，得到性能優(yōu)異的beo增強(qiáng)型uo2核燃料。該制備方法不僅提高了燃料芯塊的熱物理性能，同時大幅縮短燃料芯塊生產(chǎn)周期，顯著降低燒結(jié)溫度，使燃料芯塊的生產(chǎn)成本明顯降低。
（2）本發(fā)明制備而成的氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料解決了傳統(tǒng)uo2燃料芯塊熱導(dǎo)率低、高溫散熱性能差的問題，得到的beo增強(qiáng)型uo2核燃料芯塊，在保證了uo2燃料芯塊熱中子俘獲截面小、抗輻照性能好、高溫穩(wěn)定性好、與包殼材料相容性好等特點的同時，提高了uo2燃料芯塊的導(dǎo)熱性能。
具體實施方式
下面結(jié)合實施例對本發(fā)明作進(jìn)一步說明，本發(fā)明的方式包括但不僅限于以下實施例。
實施例
本實施例針對傳統(tǒng)uo2燃料芯塊熱導(dǎo)率低、高溫散熱性能差的問題，利用sps低溫快速預(yù)燒造粒、球化、包覆工藝得到beo包覆uo2（uo2/beo）核殼結(jié)構(gòu)顆粒，再將該核殼結(jié)構(gòu)顆粒進(jìn)行sps快速燒結(jié)，得到uo2/beo復(fù)合核燃料芯塊，在提高uo2燃料芯塊導(dǎo)熱性能的同時也不降低燃料芯塊在反應(yīng)堆內(nèi)的高溫輻照穩(wěn)定性。其具體的制備實例如下：
實例1
一種氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料的快速制備方法，包括以下步驟：
（1）將粒徑為50nm的二氧化鈾粉末裝入sps低溫預(yù)燒專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中進(jìn)行低溫快速預(yù)燒，低溫快速預(yù)燒過程中，以150℃/min的升溫速率升溫至800℃后，保溫1min，得到二氧化鈾預(yù)燒坯；
得到密度為6.0g/cm3的二氧化鈾預(yù)燒坯；
（2）將二氧化鈾預(yù)燒坯進(jìn)行破碎、過篩后得到粒徑為15目的二氧化鈾顆粒；然后將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化6小時，得到球形度良好的二氧化鈾小球；
（3）將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾小球體積比為0.12：1且粒徑為5μm的氧化鈹微粉，進(jìn)行混合包覆0.5小時，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；
（4）將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入sps燒結(jié)專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中，在氬氣氣氛下進(jìn)行快速致密化燒結(jié)，燒結(jié)過程中以200℃/min的升溫速率升溫到1400℃后，保溫5min，然后冷卻即可得到氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料。
實例2
（1）將粒徑為20nm的二氧化鈾粉末裝入sps低溫預(yù)燒專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中進(jìn)行低溫快速預(yù)燒，低溫快速預(yù)燒過程中，以200℃/min的升溫速率升溫至700℃后，保溫10min，得到密度為6.5g/cm3的二氧化鈾預(yù)燒坯；
（2）將二氧化鈾預(yù)燒坯進(jìn)行破碎、過篩后得到粒徑為100目的二氧化鈾顆粒；然后將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化12小時，得到球形度良好的二氧化鈾小球；
（3）將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾小球體積比為0.15：1且粒徑為20μm的氧化鈹微粉，進(jìn)行混合包覆4小時，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；
（4）將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入sps燒結(jié)專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中，在氬氣氣氛下進(jìn)行快速致密化燒結(jié)，燒結(jié)過程中以400℃/min的升溫速率升溫到1500℃后，保溫1min，然后冷卻即可得到氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料。
實例3
（1）將粒徑為100nm的二氧化鈾粉末裝入sps低溫預(yù)燒專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中進(jìn)行低溫快速預(yù)燒，低溫快速預(yù)燒過程中，以100℃/min的升溫速率升溫至600℃后，保溫5min，得到密度為5.0g/cm3的二氧化鈾預(yù)燒坯；
（2）將二氧化鈾預(yù)燒坯進(jìn)行破碎、過篩后得到粒徑為30目的二氧化鈾顆粒；然后將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化4小時，得到球形度良好的二氧化鈾小球；
（3）將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾小球體積比為0.08：1且粒徑為50μm的氧化鈹微粉，進(jìn)行混合包覆1小時，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；
（4）將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入sps燒結(jié)專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中，在氬氣氣氛下進(jìn)行快速致密化燒結(jié)，燒結(jié)過程中以50℃/min的升溫速率升溫到1250℃后，保溫10min，然后冷卻即可得到氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料。
實例4
（1）將粒徑為200nm的二氧化鈾粉末裝入sps低溫預(yù)燒專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中進(jìn)行低溫快速預(yù)燒，低溫快速預(yù)燒過程中，以50℃/min的升溫速率升溫至700℃后，保溫2min，得到密度為5.5g/cm3的二氧化鈾預(yù)燒坯；
（2）將二氧化鈾預(yù)燒坯進(jìn)行破碎、過篩后得到粒徑為50目的二氧化鈾顆粒；然后將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化8小時，得到球形度良好的二氧化鈾小球；
（3）將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾小球體積比為0.05：1且粒徑為100μm的氧化鈹微粉，進(jìn)行混合包覆2小時，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；
（4）將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入sps燒結(jié)專用石墨模具中，然后置于sps燒結(jié)爐中，在氬氣氣氛下進(jìn)行快速致密化燒結(jié)，燒結(jié)過程中以100℃/min的升溫速率升溫到1350℃后，保溫8min，然后冷卻即可得到氧化鈹增強(qiáng)型二氧化鈾核燃料。
根據(jù)以上實例可知，本實施例采用的制備方法采用sps低溫快速預(yù)燒技術(shù)結(jié)合造粒、球化工藝可制備球形度高、密度低、強(qiáng)度高的uo2顆粒，并在uo2顆粒外包覆與uo2化學(xué)相容性好的beo作為熱導(dǎo)率增強(qiáng)相，制備而成beo增強(qiáng)型uo2核燃料芯塊，不僅提高了燃料芯塊的熱物理性能，同時大幅縮短燃料芯塊生產(chǎn)周期，顯著降低燒結(jié)溫度，燃料芯塊的生產(chǎn)成本明顯降低，可推廣使用。
上述實施例僅為本發(fā)明的優(yōu)選實施方式，不應(yīng)當(dāng)用于限制本發(fā)明的保護(hù)范圍，但凡在本發(fā)明的主體設(shè)計思想和精神上作出的毫無實質(zhì)意義的改動或潤色，其所解決的技術(shù)問題仍然與本發(fā)明一致的，均應(yīng)當(dāng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。