本發(fā)明涉及核燃料領(lǐng)域，具體涉及一種氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料的制備方法。

背景技術(shù)：

二氧化鈾(uo2)具有熔點(diǎn)高、裂變氣體容留能力強(qiáng)、輻照穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，是目前核電站首選的核燃料材料。但是uo2的熱導(dǎo)率很低，并且通過聲子傳熱，在高溫輻照環(huán)境下其熱導(dǎo)率會(huì)急劇下降，直接導(dǎo)致了uo2燃料芯塊中心線溫度和截面溫度梯度都很高。這個(gè)現(xiàn)象直接導(dǎo)致燃料芯塊和包殼管在高溫下相互作用的熱應(yīng)力顯著增大，芯塊發(fā)生開裂、移位、蠕變等現(xiàn)象，同時(shí)也使氣態(tài)裂變產(chǎn)物生產(chǎn)和釋放的現(xiàn)象加劇，核燃料的燃耗深度不夠，從而大大限制了反應(yīng)堆的運(yùn)行性能。更為重要的是，對(duì)于傳統(tǒng)uo2燃料芯塊，在事故工況下，當(dāng)反應(yīng)堆冷卻系統(tǒng)失效時(shí)，燃料芯塊自身的散熱問題變的很嚴(yán)重，燃料棒熱量無法散去，堆芯溫度在短時(shí)間內(nèi)急劇升高，鋯包殼管在高溫下的氧化放熱和釋氫反應(yīng)加劇，如不能及時(shí)控制住，引發(fā)反應(yīng)堆燃料組件氫爆、堆芯熔毀、壓力殼爆炸的嚴(yán)重核事故的概率很大，世界歷史上幾次嚴(yán)重的核事故均與uo2燃料芯塊過低的熱導(dǎo)率有直接關(guān)系。為了確保核電站的安全運(yùn)行，將各種嚴(yán)重的核事故消滅在萌芽狀態(tài)，燃料芯塊的熱導(dǎo)率問題急需得到改善。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明的目的是為了解決上述技術(shù)問題，提供一種氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料的制備方法，該制備方法采用粉末冶金工藝制備具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹(beo)改進(jìn)型uo2核燃料，在保證了uo2良好的高溫和輻照穩(wěn)定性的同時(shí)，顯著改善uo2燃料芯塊在高溫及輻照環(huán)境下的熱導(dǎo)率。

為實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下：

一種氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

(1)將二氧化鈾粉末與潤滑劑按質(zhì)量比1:0.001～0.005的比例進(jìn)行混合，混合6～24h后得到二氧化鈾混合物粉末；

(2)將二氧化鈾混合物粉末壓制成密度為5.0～6.5g/cm³的二氧化鈾預(yù)壓坯，再將二氧化鈾預(yù)壓坯經(jīng)破碎、過篩后得到粒徑15～100目的二氧化鈾顆粒，然后再將二氧化鈾顆粒研磨球化4～10小時(shí)，得到二氧化鈾小球；

(3)將二氧化鈾小球與氧化鈹粉末按體積比1:0.05～0.15的比例進(jìn)行混合包覆0.5～4小時(shí)，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；

(4)將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒壓制成密度為5.5～6.5g/cm³的二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯；

(5)將二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯在氬氣或氬氫混合氣氣氛下先后進(jìn)行低溫脫脂和高溫?zé)Y(jié)，脫脂溫度400～800℃，保溫時(shí)間0.5～6小時(shí)，燒結(jié)溫度1600～1800℃，保溫時(shí)間2～6小時(shí)，冷卻后得到具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料。

具體的說，所述步驟(1)中，所述二氧化鈾粉末的粒徑為100nm～200μm。

具體的說，所述步驟(1)中，所述潤滑劑為硬脂酸鋅。

更具體的說，所述步驟(3)中，氧化鈹?shù)牧綖?～100μm。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益效果：

本發(fā)明先將uo2粉末經(jīng)冷壓成形、破碎、過篩、球化后得到的uo2小球與beo微粉進(jìn)行物理混合的方式，將beo包覆到uo2小球表面；然后再利用包覆在uo2小球表面的beo高溫液化后相互連通形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)beo增強(qiáng)相，來與uo2基體形成特殊的互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的beo改進(jìn)型uo2改核燃料，該制備方法簡單、快速且高效。且制備而成的beo改進(jìn)型uo2改核燃料不僅顯著提高了uo2燃料芯塊在高溫及輻照環(huán)境下的熱導(dǎo)率，同時(shí)也保持了芯塊良好的高溫和輻照穩(wěn)定性。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步說明，本發(fā)明的方式包括但不僅限于以下實(shí)施例。

實(shí)施例

本實(shí)施例的目的是為了提供一種氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料的制備方法，該制備方法采用球化及包覆技術(shù)使beo微粉非常均勻的包覆在uo2顆粒表面，再經(jīng)過成形以后beo會(huì)非常均勻的分散在uo2基體中，最后經(jīng)過較長時(shí)間的高溫?zé)Y(jié)，beo在uo2顆粒間隙局部熔融，相互連通，形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，最終得到beo分布均勻，且與uo2基體形成互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的beo改進(jìn)型uo2核燃料，三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的beo增強(qiáng)相為熱傳導(dǎo)提供快速通道，使beo/uo2復(fù)合芯塊的熱導(dǎo)率得到最大限度的提升，三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的uo2基體與beo交織，在高溫輻照環(huán)境下可以很好的支撐和約束beo增強(qiáng)相，使芯塊的高溫穩(wěn)定性和抗輻照性能得到更好的保證。其具體的制備方法如以下實(shí)例所示：

實(shí)例1

(1)將粒徑為100nm的二氧化鈾粉末與硬脂酸鋅按質(zhì)量比1:0.003的比例進(jìn)行混合，混合24h后得到二氧化鈾混合物粉末；

(2)將二氧化鈾混合物粉末裝入粉末冶金預(yù)壓模具中，壓制成密度為5.2g/cm³的二氧化鈾預(yù)壓坯，再將二氧化鈾預(yù)壓坯經(jīng)破碎、過篩后得到粒徑30目的二氧化鈾顆粒，然后再將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化6小時(shí)，得到球形度良好的二氧化鈾小球；

(3)將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾體積比為0.08:1且粒徑為10μm的氧化鈹粉末進(jìn)行混合包覆1小時(shí)，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；

(4)將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入粉末冶金成型模具中，壓制成密度為6.5g/cm³的二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯；

(5)將二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯在氬氣氣氛下先后進(jìn)行低溫脫脂和高溫?zé)Y(jié)，脫脂溫度400℃，保溫時(shí)間4小時(shí)，燒結(jié)溫度1700℃，保溫時(shí)間3小時(shí)，冷卻后得到具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料。

實(shí)例2

(1)將粒徑為50nm的二氧化鈾粉末與硬脂酸鋅按質(zhì)量比1:0.001的比例進(jìn)行混合，混合12h后得到二氧化鈾混合物粉末；

(2)將二氧化鈾混合物粉末裝入粉末冶金預(yù)壓模具中，壓制成密度為6.2g/cm³的二氧化鈾預(yù)壓坯，再將二氧化鈾預(yù)壓坯經(jīng)破碎、過篩后得到粒徑100目的二氧化鈾顆粒，然后再將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化12小時(shí)，得到球形度良好的二氧化鈾小球；

(3)將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾體積比為0.15:1且粒徑為20μm的氧化鈹粉末進(jìn)行混合包覆4小時(shí)，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；

(4)將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入粉末冶金成型模具中，壓制成密度為5.5g/cm³的二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯；

(5)將二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯在氬氫混合氣氣氛下先后進(jìn)行低溫脫脂和高溫?zé)Y(jié)，脫脂溫度800℃，保溫時(shí)間0.5小時(shí)，燒結(jié)溫度1600℃，保溫時(shí)間6小時(shí)，冷卻后得到具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料。

實(shí)例3

(1)將粒徑為100nm的二氧化鈾粉末與硬脂酸鋅按質(zhì)量比1:0.005的比例進(jìn)行混合，混合10h后得到二氧化鈾混合物粉末；

(2)將二氧化鈾混合物粉末裝入粉末冶金預(yù)壓模具中，壓制成密度為5.0g/cm³的二氧化鈾預(yù)壓坯，再將二氧化鈾預(yù)壓坯經(jīng)破碎、過篩后得到粒徑15目的二氧化鈾顆粒，然后再將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化4小時(shí)，得到球形度良好的二氧化鈾小球；

(3)將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾體積比為0.05:1且粒徑為50μm的氧化鈹粉末進(jìn)行混合包覆0.5小時(shí)，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；

(4)將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入粉末冶金成型模具中，壓制成密度為6.0g/cm³的二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯；

(5)將二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯在氬氫混合氣氣氛下先后進(jìn)行低溫脫脂和高溫?zé)Y(jié)，脫脂溫度500℃，保溫時(shí)間6小時(shí)，燒結(jié)溫度1800℃，保溫時(shí)間2小時(shí)，冷卻后得到具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料。

實(shí)例4

(1)將粒徑為200nm的二氧化鈾粉末與硬脂酸鋅按質(zhì)量比1:0.004的比例進(jìn)行混合，混合6h后得到二氧化鈾混合物粉末；

(2)將二氧化鈾混合物粉末裝入粉末冶金預(yù)壓模具中，壓制成密度為5.8g/cm³的二氧化鈾預(yù)壓坯，再將二氧化鈾預(yù)壓坯經(jīng)破碎、過篩后得到粒徑80目的二氧化鈾顆粒，然后再將二氧化鈾顆粒裝入球化設(shè)備中進(jìn)行研磨球化8小時(shí)，得到球形度良好的二氧化鈾小球；

(3)將二氧化鈾小球裝入混合包覆設(shè)備中，添加與二氧化鈾體積比為0.12:1且粒徑為100μm的氧化鈹粉末進(jìn)行混合包覆2小時(shí)，得到氧化鈹在二氧化鈾小球表面包覆均勻的二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒；

(4)將二氧化鈾/氧化鈹核殼結(jié)構(gòu)顆粒裝入粉末冶金成型模具中，壓制成密度為6.5g/cm³的二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯；

(5)將二氧化鈾/氧化鈹改進(jìn)型核燃料芯塊素坯在氬氣氣氛下先后進(jìn)行低溫脫脂和高溫?zé)Y(jié)，脫脂溫度600℃，保溫時(shí)間3小時(shí)，燒結(jié)溫度1750℃，保溫時(shí)間3小時(shí)，冷卻后得到具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的氧化鈹改進(jìn)型二氧化鈾核燃料。

由以上實(shí)例可以看出，本發(fā)明利用氧化鈹(beo)具有熱導(dǎo)率高、輻照穩(wěn)定性好、與uo2化學(xué)相容性好等特點(diǎn)，采用粉末冶金工藝制備具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的beo/uo2改進(jìn)型核燃料芯塊，從而顯著改善uo2燃料芯塊在高溫及輻照環(huán)境下的熱導(dǎo)率，同時(shí)保持良好的高溫和輻照穩(wěn)定性。

上述實(shí)施例僅為本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施方式，不應(yīng)當(dāng)用于限制本發(fā)明的保護(hù)范圍，但凡在本發(fā)明的主體設(shè)計(jì)思想和精神上作出的毫無實(shí)質(zhì)意義的改動(dòng)或潤色，其所解決的技術(shù)問題仍然與本發(fā)明一致的，均應(yīng)當(dāng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。