專利名稱：具有沿軸向變化的貴金屬濃度的廢氣凈化催化劑和用于制備該催化劑的方法
技術領域：
本發(fā)明涉及內燃機廢氣凈化領域。具體地說，本發(fā)明提供了對中毒和熱損傷表現出優(yōu)異性能的改進的催化劑。本發(fā)明還提供了制備該催化劑的方法。
背景技術：
下文中，將結合用于凈化化學計量操作的汽油發(fā)動機廢氣的三元催化劑(three way catalyst)來解釋本發(fā)明。但是應該緊記本發(fā)明的原理同樣適用于所謂的貧燃料(lean burn)和柴油發(fā)動機。
三元催化劑主要用于將內燃機的廢氣中包含的污染物一氧化碳(CO)、烴(HC)和氮氧化物(NOx)轉化成無害物質。具有良好活性和耐用性的已知三元催化劑使用沉積在高表面積耐火氧化物載體(例如高表面積氧化鋁)上的選自鉑金屬(例如鉑、鈀、銠和銥)的一種或多種催化組分。負載材料(support)通常以薄層或涂層的形式負載在適當的載體(carrier)或者基材(例如包含耐火陶瓷或金屬蜂窩狀結構的整體式載體)上。
為了迎合改進催化劑活性和壽命的不斷增加的需求，已經提出了在載體結構上包含多層催化劑層的組合催化劑設計，每層包含所選的負載材料和催化組分以及所謂的助催化劑、穩(wěn)定劑和儲氧化合物。
US 5,010,051描述了具有上游階段和下游階段的催化劑組合物，所述上游階段包含與下游階段中包含的催化材料不同的催化材料，并且其特征為具有低的起燃溫度，例如350℃至低于400℃，用于基本上同時轉化例如在基本上化學計量的空氣-燃料重量比下操作的汽車發(fā)動機的廢氣中包含的HC、CO和NOx污染物。下游催化材料的特征為在高的處理溫度(例如可以是大約400-800℃)下，對于基本上同時轉化HC、CO和NOx污染物具有比上游催化材料更高的轉化效率。
US 6,087,298公開了具有上游催化區(qū)和至少一個下游催化區(qū)的廢氣處理催化物件。所述上游催化區(qū)具有上游組合物，其具有第一上游載體和至少一種第一上游鈀組分。上游區(qū)具有一層或多層。下游催化區(qū)具有第一下游層，其具有第一下游載體和第一下游貴金屬組分。第二下游層具有第二下游載體和第二下游貴金屬組分。
廢氣凈化催化劑遭受高溫，并且廢氣組分(例如硫、鉛和磷)趨向于尤其在催化劑的上游端使催化劑中毒。熱損傷是由于為了盡可能早地起燃(light off)催化劑，它們被放置得離發(fā)動機出口越來越近而引起的。因此，在正常工作期間，催化劑的上游端經歷非常高的溫度。這會導致對催化劑的熱損傷從上游端向下游端逐步進行。
基于上述內容，本領域需要廢氣凈化催化劑具有改進的耐熱性和抗中毒性，尤其是在這些催化劑的上游端。因此，本發(fā)明的目的是提供這種催化劑及其制備方法。

發(fā)明內容
本發(fā)明基于催化劑涂層的熱損傷和中毒從廢氣凈化催化劑的上游端開始的發(fā)現。已經發(fā)現通過降低催化劑載體上游端的貴金屬組分的濃度，并且同時增加較下游的濃度，可以改進催化劑的壽命。
因此，本發(fā)明涉及用于轉化汽車廢氣的催化劑，其包含沿蜂窩狀載體的縱軸分布的催化活性組分的濃度分布，以及制備該催化劑的方法。本發(fā)明提供了對中毒和熱損傷表現出優(yōu)異性能的改進的催化劑。


現在結合優(yōu)選的實施方案并且參考

本發(fā)明。附圖顯示了圖1在15000、30000和60000公里的汽車里程后催化劑活性沿催化劑的降低。
圖2對于均勻催化劑和傳統(tǒng)的分區(qū)催化劑的總催化劑活性隨汽車里程的降低。
圖3實施例1的單層鈀梯度催化劑中鈀的濃度分布。
圖4實施例2的單層鈀梯度催化劑中鈀的濃度分布。
圖5實施例3的單層銠梯度催化劑中銠的濃度分布。
具體實施例方式
圖1示意性地顯示了在暴露于汽車廢氣后傳統(tǒng)的均勻的整體式蜂窩狀載體催化劑沿軸向的催化劑活性。本文使用術語“均勻的”指的是沿催化劑軸向具有恒定貴金屬濃度的催化劑。在行駛了15000公里后，催化劑活性幾乎不受影響。但是，隨著里程增加，催化劑活性從催化劑入口開始降低。圖1以30000和60000公里里程為例顯示了這種現象。
圖2對于在第一上游區(qū)中具有高的貴金屬濃度的傳統(tǒng)分區(qū)催化劑以及對于均勻催化劑(即沿催化劑軸向具有恒定的貴金屬濃度的催化劑)，在假定兩種催化劑都具有小的總貴金屬載量下，示意性地給出了催化劑活性隨里程的變化。圖2顯示了分區(qū)催化劑(zone catalyst)的優(yōu)點可能強烈地取決于老化的程度。開始時分區(qū)催化劑由于第一上游區(qū)中高的貴金屬濃度而在活性方面優(yōu)于均勻催化劑，因而具有改進的起燃性能。但是就使用壽命而言，分區(qū)催化劑比均勻催化劑降低得更快。這同樣是因為傳統(tǒng)的分區(qū)催化劑的大部分貴金屬負載都集中在小的上游區(qū)，并在上游區(qū)暴露于高溫和毒性組分下。因此，這種催化劑遭受的貴金屬表面損失比均勻催化劑要嚴重。
根據本發(fā)明的催化劑試圖解決分區(qū)催化劑的這些缺點。根據本發(fā)明的催化劑包含涂敷有催化涂層的蜂窩狀載體。所述蜂窩狀載體具有上游端和下游端以及從上游端流通到下游端的多個流道。催化涂層包含至少一種催化活性的貴金屬組分，其表現出沿蜂窩狀載體的軸向變化的濃度分布。就濃度分布而言，蜂窩狀載體分成三個相鄰的區(qū)域。第一或者上游區(qū)域表現出低濃度的各種貴金屬組分，而第二或者中間區(qū)域表現出最大的濃度。第三或下游區(qū)域具有等于或者低于第二區(qū)域中的最大濃度的貴金屬組分的濃度。
用催化涂層涂敷蜂窩狀載體意指向限定流道的壁的表面施用涂層材料。載體外護層表面的涂層將浪費昂貴的涂層材料并且必須盡可能避免。涂敷蜂窩狀載體的技術是專業(yè)人員公知的，此處將不詳細解釋。上面提到的涂敷濃度等于總共施用的干材料除以蜂窩狀載體的總體積。涂敷濃度通常以每升載體的克數給出。
適合本發(fā)明的蜂窩狀載體可以用陶瓷或者金屬箔制造。蜂窩密度，即載體單位橫截面的流道數可以在10至200cm-2內。蜂窩狀載體的外部尺寸取決于打算使用的內燃機。常規(guī)的是直徑在50和150毫米之間且長度在25至300毫米之間的載體。
根據本發(fā)明的催化活性組分的最佳分布能夠在催化劑的不同區(qū)域實現催化轉化的不同需求。例如在三元催化劑(TWC)中，必須在化學計量的空氣-燃料比下在廢氣中實現一氧化碳(CO)、烴(HC)和氮氧化物(NOx)的同時轉化，實現處理溫度所需的時間是關鍵的參數。
傳統(tǒng)的分區(qū)催化劑在上游區(qū)域包含比下游區(qū)域更高量的貴金屬(經常是鈀)，因此與均勻涂敷催化劑相比提供了改進的起燃性能以及貴金屬含量的降低。
但是，在工作期間催化劑的上游端暴露于極高的溫度下，因此催化劑的熱損傷逐漸從上游向下游端進行。另外，廢氣中存在的磷、鋅或鈣物質趨向于使尤其是上游端的催化劑中毒。
本發(fā)明提供了催化活性對于熱老化和中毒具有更高抵抗性的催化劑。催化劑的第一或者上游區(qū)域僅具有低濃度的貴金屬組分。因此，該區(qū)域中由于中毒和熱應力對催化活性的傷害只很小程度地影響催化劑的全局催化活性。
本發(fā)明人的研究已經表明暴露于高中毒環(huán)境下的第一區(qū)域具有大約5-20毫米的長度。例如，在240000公里(150000英里)路程的老化后催化劑中的磷濃度在入口面最高，并且隨著距入口面的距離增加而迅速下降。催化劑前13毫米包含催化劑中總含磷量的50％。
因此，根據本發(fā)明的催化劑的第一區(qū)域打算具有5-20毫米的長度。與該區(qū)域相鄰的是長度為10-100毫米的第二區(qū)域。
如前面所指出，第一區(qū)域表現出降低的貴金屬濃度。優(yōu)選在該區(qū)域中具有變化的濃度分布的貴金屬組分的平均濃度達到第二區(qū)域中的最大濃度的10-60％，并且第三區(qū)域中的平均濃度為第二區(qū)域中的最大濃度的0-100％。因此，在催化劑的特殊實施方案中，第三區(qū)域可能完全不含貴金屬。
由于其對熱應力和中毒的高的抵抗性，本發(fā)明的催化劑最適于用作緊耦合(close coupled catalyst)催化劑，即該催化劑尤其適合置于在冷起動后催化劑被快速加熱而且在正常驅動條件下經歷高溫的內燃機的排氣歧管附近。這種催化劑通常使用鈀作為用來促進廢氣中未燃燒烴的氧化的主要催化組分。
因此，在本發(fā)明的催化劑中，最優(yōu)選使用鈀作為濃度分布變化的貴金屬組分。為了實現催化劑的快速起燃，第二區(qū)域中的鈀濃度是非常高的。第二區(qū)域中鈀的最大濃度可以為每升蜂窩狀載體體積0.1-100克。
鈀(或者其它貴金屬)的濃度在每個區(qū)域中可以是恒定的，即濃度分布具有階梯狀外觀。但是，最優(yōu)選沿蜂窩狀載體鈀具有連續(xù)的濃度分布，在催化劑的入口面具有最低的濃度并且在第二區(qū)域中急劇增加至峰值濃度。在第二區(qū)域中，鈀使廢氣中包含的未燃燒的烴燃燒，并且由于這種反應釋放的熱量迫使催化劑的第三區(qū)域加熱。這會導致總體催化劑低的起燃溫度。
所述催化劑很大的優(yōu)點在于因為可以使鈀含量高的區(qū)域十分窄，所以可以使第二區(qū)域中的鈀的濃度異常地高，例如100克/升和甚至更高，而不會使催化劑的生產成本增加太多。
優(yōu)選催化劑的催化涂層還包含選自鉑、銠、銥或它們的混合物中的附加貴金屬。這些附加組分給催化劑提供了三效催化性能。這些附加組分可以與鈀具有相同的濃度分布，但是具有不同的絕對濃度。但是，附加貴金屬組分也可以在催化劑所有區(qū)域內具有相同的濃度。優(yōu)選附加貴金屬組分是鉑和銠，并且鉑和銠的濃度為每升蜂窩狀載體體積0.05-5克。
在最優(yōu)選的實施方案中，具有變化的濃度分布的催化涂層形成第一涂層，其上面提供了第二催化涂層，并且所述第二催化涂層包含沿蜂窩狀載體具有恒定濃度的附加貴金屬。
可以通過下面的方法制備根據本發(fā)明的梯度催化劑。首先通過本領域熟知的技術向傳統(tǒng)的蜂窩狀載體上施用均勻的高表面積負載層。然后，通過用包含催化活性組分的前體化合物的溶液浸漬該層向所述負載層中引入催化活性組分。為了沿載體軸向產生催化活性組分的所需濃度分布，在浸漬步驟前，在選擇的區(qū)域中用潤濕劑處理具有負載層的蜂窩狀載體。為了降低第一上游區(qū)中催化活性組分的濃度，至少在浸漬前必須用潤濕劑處理該第一上游區(qū)。最后，干燥浸漬的蜂窩狀載體并且煅燒，從而將催化活性組分的前體轉變成其催化活性的狀態(tài)。
在可選的工藝中，首先給蜂窩狀載體供應負載層，該負載層具有均勻濃度的所需催化活性組分。然后，可以通過采用上述浸漬技術，在均勻的濃度分布上施加濃度分布變化的催化活性組分。
產生濃度分布的潤濕劑在浸漬期間應該降低負載層對貴金屬前體的吸收。潤濕劑優(yōu)選是水或者有機化合物的水溶液。有機化合物優(yōu)選選自聚乙二醇、檸檬酸、聚乙烯醇、異丙醇或它們的混合物。有機化合物應該容易揮發(fā)和/或分解，在浸漬的蜂窩狀載體的最后煅燒步驟后留下很少或者沒有殘余。
具體而言，根據本發(fā)明的廢氣凈化催化劑的制造方法包含下面的步驟a)用包含至少一種用于貴金屬組分的高表面積負載材料(supportmaterial)的漿料涂敷蜂窩狀載體(carrier)，干燥并煅燒涂層以獲得負載層(support layer)，b)用潤濕劑潤濕載體的第一上游區(qū)域，c)用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬所述載體的第一和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游端具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
采用上述方法可以沿蜂窩狀載體獲得各種不同的貴金屬分布，并且在第三下游區(qū)域中基本上不含貴金屬。
步驟d)中的熱空氣流可以從廢氣入口側向廢氣出口側或者以相反的方向通過催化劑。根據用于浸漬的貴金屬前體不好吸附或者強烈地吸附到負載層上的能力，可以沿催化劑的軸向獲得不同的貴金屬分布。最優(yōu)的分布取決于設想的應用并且可以由專業(yè)人員通過實驗來確定。
在不均勻的涂層上面可以施用例如包含沿蜂窩狀載體的總長度均勻分布的鉑和銠的第二涂層。
如果還需要給第一涂層的第三區(qū)域提供一定濃度的貴金屬，那么可以使用下面的可選制備方法。該制備方法具有下面的處理步驟
a)用包含至少一種高表面積負載材料和貴金屬組分的漿料涂敷蜂窩狀載體，干燥并煅燒涂層以獲得已經催化活化的負載層，b)用潤濕劑潤濕所述載體的第一區(qū)域，c)用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬所述載體的第一和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游端具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
該方法實現了在第三區(qū)域中基本上是恒定的沿蜂窩狀載體的貴金屬濃度分布。
如果還需要給第一涂層的第三區(qū)域提供貴金屬的濃度分布，那么可以使用下面的可選制備方法。所述第三種方法具有下面的制備步驟a)用包含至少一種用于貴金屬組分的高表面積負載材料的漿料涂敷蜂窩狀載體，干燥并煅燒涂層以獲得負載層，b)用潤濕劑潤濕載體的第一和第三區(qū)域，c)在一個步驟中用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬整個載體，或者在第一浸漬步驟中浸漬載體的第一和第二區(qū)域并且在第二浸漬步驟中浸漬載體的第三和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游側具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
通過選擇各個區(qū)域的長度可以實現對稱或不對稱的分布。
在催化劑制造方法的所有實施方案中，用于貴金屬組分的浸漬溶液可以包含不好吸附或者強烈吸附的貴金屬組分的前體化合物。如果所選的具有濃度分布的貴金屬組分是鈀，那么適當的不好吸附的前體化合物是四胺硝酸鈀Pd(NH3)4(NO3)2，并且適當的強烈吸附的前體化合物是硝酸鈀Pd(NO3)2。
實施例實施例1具有鈀梯度的單層催化劑的制備用不含貴金屬的氧化鋁基修補基面涂料(washcoat)涂敷總長度76.2毫米(3英寸)的整體式蜂窩狀載體。在120℃下干燥所涂敷的基材，并在空氣中于500℃下煅燒。隨后，將從上游端起的前15.2毫米(0.6英寸)以及從下游端起的前25.4毫米(1英寸)浸入聚乙二醇溶液中。然后，用硝酸鈀溶液浸漬整個基材，并隨即在120℃的連續(xù)空氣流中干燥，從而獲得如圖3所示的鈀濃度分布。所述基材負載有120克/升的修補基面涂料和1.41克/升的鈀。
使用半定量的XRF分析確定圖3-5中給出的濃度分布。為此，在圖中給出的位置處從催化劑上切下1.252厘米(半英寸)厚的片。然后，研磨這些片，獲得用于XRF分析的粉末。給出圖3-5中的濃度作為基于整個催化劑平均濃度的相對值。
實施例2具有鈀梯度的單層催化劑的制備用不含貴金屬的氧化鋁基修補基面涂料(washcoat)涂敷總長度76.2毫米(3英寸)的整體式蜂窩狀載體，在120℃下干燥并在空氣中于500℃下煅燒。隨后，將從上游端起的前15.2毫米(0.6英寸)以及從下游端起的前25.4毫米(1英寸)浸入聚乙二醇溶液中。然后，在第一浸漬步驟中用四胺硝酸鈀溶液浸漬基材上游端45.7毫米(1.8英寸)并隨即在120℃的連續(xù)空氣流中干燥。此后，在第二浸漬步驟中用四胺硝酸鈀溶液浸漬基材下游端45.7毫米(1.8英寸)，并如上所述進行干燥。所得基材負載有120克/升的修補基面涂料和1.41克/升的鈀。圖4中表示所得鈀的分布。
實施例3具有銠梯度的單層催化劑的制備用不含貴金屬的氧化鋁基修補基面涂料(washcoat)涂敷總長度101.6毫米(4英寸)的整體式蜂窩狀載體。在120℃下干燥所涂敷的基材，并在空氣中于500℃下煅燒。隨后，將從上游端起的前15.2毫米(0.6英寸)以及從下游端起的前15.2毫米(0.6英寸)浸入聚乙二醇溶液中。然后，用硝酸銠溶液浸漬整個基材，并隨即在120℃的連續(xù)空氣流中干燥，從而獲得如圖5所示的所需的銠濃度分布。所得基材負載有120克/升的修補基面涂料和0.706克/升的銠。
實施例4制備用于TWC應用的雙層催化劑。該催化劑在第一層中具有鈀梯度并且在第二層中包含均勻分布的銠和鉑。
向按照實施例1所述制備的涂敷有第一(內)層的整體式蜂窩狀載體上，添加包含完整的三元配方(complete three way formulation)的第二(外)層。除了穩(wěn)定的氧化鋁和儲氧組分外，第二層還包含0.071克/升的鉑和0.177克/升的銠。第二層的總修補基面涂料吸收是125克/升。
實施例5(與實施例4比較的均勻涂敷的催化劑)制備用于TWC應用的雙層催化劑，其中所述第一層包含均勻分布的鈀并且所述第二層中包含均勻分布的銠和鉑。
用含鈀氧化鋁基修補基面涂料涂敷整體式載體。第一(內)層的總修補基面涂料吸收是120克/升，并且均勻地分布有1.41克/升的鈀。在干燥和于空氣中500℃下煅燒后，添加按照實施例4中所述制備的第二(外層)。
對實施例4和實施例5的評價在車輛試驗中比較兩種催化劑的催化活性。下面的表中給出了FTP試驗周期中觀測到的相對排放，其中將均勻涂敷的催化劑(實施例5)的排放設定為100％。經過相應于160000公里(10000英里)正常行駛周期的步驟，在內燃機中對催化劑進行了老化。
表催化劑活性的比較

*)PGM＝鉑族金屬表中的數據表明，與實施例5的均勻涂敷的催化劑相比，在發(fā)動機老化后，以在催化劑入口處鈀濃度較低的鈀濃度梯度為特征的實施例4的催化劑表現出遠低于實施例5的催化劑的烴(HC)和一氧化碳(CO)排放。
權利要求
1.一種在蜂窩狀載體上包含催化涂層的廢氣凈化催化劑，所述蜂窩狀載體具有上游端和下游端以及從上游端流通到下游端的多個流道，其中所述催化涂層包含至少一種催化活性的貴金屬組分，該貴金屬組分表現出沿蜂窩狀載體的軸向變化的濃度分布，其中將蜂窩狀載體分成三個相鄰的區(qū)域，在第一或者上游區(qū)域具有低濃度的各種貴金屬組分，在第二或者中間區(qū)域具有最大的濃度，并且在第三或下游區(qū)域具有等于或者低于第二區(qū)域中的最大濃度的第三濃度。
2.根據權利要求1的廢氣凈化催化劑，其中所述蜂窩狀載體的總長度為30-300毫米，所述第一區(qū)域具有5-20毫米的長度，并且所述與第一區(qū)域相鄰的第二區(qū)域具有10-100毫米的長度。
3.根據權利要求2的廢氣凈化催化劑，其中所述具有變化的濃度分布的貴金屬組分在第一區(qū)域中的平均濃度為第二區(qū)域中的最大濃度的10-80％，并且第三區(qū)域中的平均濃度為第二區(qū)域中的最大濃度的0-100％。
4.根據權利要求3的廢氣凈化催化劑，其中所述貴金屬的濃度在各個區(qū)域中是恒定的。
5.根據權利要求3的廢氣凈化催化劑，其中所述具有變化的濃度分布的貴金屬組分是鈀并且其在第二區(qū)域中的最大濃度為每升蜂窩狀載體體積0.1-100克。
6.根據權利要求4的廢氣凈化催化劑，其中所述鈀的濃度沿蜂窩狀載體的軸連續(xù)改變，最小濃度在載體的入口面，并且峰值濃度在催化劑載體的第二區(qū)域內。
7.根據前述權利要求任何一項的廢氣凈化催化劑，其中所述催化涂層還包含選自鉑、銠、銥或它們的混合物中的附加貴金屬組分。
8.根據權利要求7的廢氣凈化催化劑，其中所述附加貴金屬組分表現出與鈀相同的濃度分布，但是具有不同的絕對濃度。
9.根據權利要求7的廢氣凈化催化劑，其中所述附加貴金屬組分在催化劑的所有三個區(qū)域內具有相同的恒定濃度。
10.根據權利要求9的廢氣凈化催化劑，其中所述附加貴金屬組分是鉑和銠，并且鉑和銠以每升蜂窩狀載體體積0.05-5克的濃度存在。
11.根據權利要求10的廢氣凈化催化劑，其中所述具有變化的濃度分布的催化涂層形成第一涂層，在其上面提供了第二催化涂層，并且所述第二催化涂層包含沿蜂窩狀載體具有恒定濃度的附加貴金屬組分。
12.制備權利要求1的廢氣凈化催化劑的方法，其包括a)用包含至少一種用于貴金屬組分的高表面積負載材料的漿料涂敷蜂窩狀載體，干燥并煅燒涂層以獲得負載層，b)用潤濕劑潤濕所述載體的第一區(qū)域，c)用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬所述載體的第一和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游側具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
13.制備權利要求1的廢氣凈化催化劑的方法，其包括a)用包含至少一種高表面積負載材料和貴金屬組分的漿料涂敷蜂窩狀載體，干燥并煅燒涂層以獲得已經催化活化的負載層，b)用潤濕劑潤濕所述載體的第一區(qū)域，c)用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬所述載體的第一和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游側具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
14.制備權利要求1的廢氣凈化催化劑的方法，其包括a)用包含至少一種用于貴金屬組分的高表面積負載材料的漿料涂敷蜂窩狀載體，干燥并煅燒涂層以獲得負載層，b)用潤濕劑潤濕載體的第一和第三區(qū)域，c)在一個步驟中用至少一種貴金屬組分的前體化合物溶液浸漬整個載體，或者在第一浸漬步驟中浸漬載體的第一和第二區(qū)域并且在第二浸漬步驟中浸漬載體的第三和第二區(qū)域，d)通過引導熱空氣流通過蜂窩狀載體來干燥浸漬的負載層，從而形成在上游側具有低貴金屬濃度的連續(xù)的濃度分布，及e)在包含氫氣的氣流中煅燒并任選還原貴金屬組分。
15.根據權利要求12-14任何一項的方法，其中所述潤濕劑是水或者有機化合物的水溶液。
16.根據權利要求15的方法，其中所述潤濕劑是選自聚乙二醇、檸檬酸、聚乙烯醇、異丙醇或它們的混合物中的有機化合物的水溶液。
17.根據權利要求12-14任何一項的方法，其中所述浸漬溶液包含貴金屬組分的不好吸附的前體。
18.根據權利要求17的方法，其中所述不好吸附的前體化合物是四胺硝酸鈀Pd(NH3)4(NO3)2。
19.根據權利要求12-14任何一項的方法，其中所述浸漬溶液包含貴金屬組分的強烈吸附的前體。
20.根據權利要求19的方法，其中所述強烈吸附的前體化合物是硝酸鈀Pd(NO3)2。
全文摘要
本發(fā)明涉及在蜂窩狀載體上包含催化涂層的廢氣凈化催化劑。所述蜂窩狀載體具有上游端和下游端以及從上游端流通到下游端的多個流道。所述催化涂層包含催化活性的貴金屬組分，其中至少一種貴金屬組分沿蜂窩狀載體表現出沿蜂窩狀載體的濃度分布，從上游端的低濃度開始，其濃度沿流道增加至最大值，然后再向下游端方向降低。
文檔編號F01N3/28GK1942234SQ200580010917
公開日2007年4月4日 申請日期2005年1月18日 優(yōu)先權日2004年2月11日
發(fā)明者安克·沃爾夫, 迪特爾·林德納, 馬蒂亞斯·費格爾, 馬丁·勒施, 埃格伯特·羅克斯, 托馬斯·克羅伊策 申請人:烏米科雷股份兩合公司