專利名稱：一種從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及核工業(yè)高放廢物的后處理領(lǐng)域，尤其涉及一種從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素的方法。
背景技術(shù)：
作為乏燃料(SF)后處理產(chǎn)生的高放廢物(HLLW)，其安全的處理與處置是核燃料循環(huán)技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)之一。根據(jù)國(guó)家原子能發(fā)展政策，合理有效的利用有限的核資源、確保安全性、核不擴(kuò)散性、環(huán)境適應(yīng)性、經(jīng)濟(jì)性、以及通過(guò)乏燃料后處理技術(shù)有效處理處置HLLW是其基本方針。乏燃料中含有發(fā)熱元素和長(zhǎng)壽命(數(shù)百萬(wàn)年)的次錒系元素(MA)等裂片產(chǎn)物(FP)，后處理的現(xiàn)狀是除了分離回收有用金屬U和Pu，一部分的Np和差不多所有的FP元素都進(jìn)入了 HLLW中。對(duì)于長(zhǎng)壽命的MA，已提出了分離/嬗變技術(shù)以及為達(dá)此目的而開發(fā)的一些萃取分離流程，比如美國(guó)已使用的CMPO的TRUEX流程和法國(guó)已使用的氨類化合物的DIAMEX流程等。文獻(xiàn)號(hào)為US6843921B2的美國(guó)發(fā)明專利及同族英國(guó)專利GB3290474中公開了一種高放廢物處理方法，將高放廢物制成硝酸溶液，溶液中還含有3摩爾/升的HNO3，該溶液經(jīng)色譜柱分離后分離出次錒系元素。但高放廢物的硝酸溶液分離出次錒系元素后，還含有Cs、Sr、Rh、Ru、鈀等金屬元素，其中的元素鈀也必須進(jìn)行分離，該專利并沒有涉及對(duì)Cs、Sr、Rh、Ru、鈀等金屬元素的進(jìn)一步分離處理，而鈀作為一種貴金屬元素其分離處理具有廣闊的市場(chǎng)前景。中國(guó)發(fā)明專利200710069042. O公開了一種以US6843921B2中所述的高放廢物的硝酸溶液為起始物，分離發(fā)熱元素Cs和Sr的方法，得到了分離出Cs和Sr的高放廢物的硝酸溶液。中國(guó)發(fā)明專利200910153555. 9公開了一種從高放廢物分離元素鈀的方法，將已經(jīng)分離出次錒系元素的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱，元素鈀被填裝有吸附劑的色譜柱吸附，然后用硫脲的硝酸水溶液對(duì)吸附有元素鈀的色譜柱進(jìn)行洗脫，將元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)，該方法簡(jiǎn)潔高效，色譜柱的選擇性高，分離效果好。高放廢物的安全的處理與處置是核燃料循環(huán)技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)之一，現(xiàn)有技術(shù)中從高放廢物中同時(shí)高效分離元素鈀和次錒系元素尚無(wú)報(bào)道。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明提供了一種從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素的方法，可以簡(jiǎn)潔有效的同時(shí)分離高放廢物中的元素鈀和次錒系元素，色譜柱的選擇性高，分離效果好，操作簡(jiǎn)便。一種從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素的方法，包括如下步驟(I)向高放廢物的硝酸鹽溶液中加入濃硝酸將硝酸濃度調(diào)整為2摩爾/升；(2)將調(diào)整硝酸濃度后的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱，元素鈀和次錒系元素被填裝有吸附劑的色譜柱吸附；(3)用硫脲的硝酸水溶液對(duì)吸附有元素鈀和次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)，其中硫脲的硝酸水溶液中硫脲的濃度為O. 2摩爾/升，硝酸的濃度為O. I摩爾/升；(4)元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫完畢后，用pH6. 5硝酸溶液對(duì)吸附有次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將次錒系元素以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)；所述的吸附劑由結(jié)構(gòu)式⑴所示的化合物負(fù)載在被覆聚合物的大孔SiO2而制成，被覆聚合物的大孔SiO2的質(zhì)量為結(jié)構(gòu)式(I)所示的化合物質(zhì)量的5 15倍；
權(quán)利要求
1.一種從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素的方法，其特征在于，包括如下步驟 (1)向高放廢物的硝酸鹽溶液中加入濃硝酸將硝酸濃度調(diào)整為2摩爾/升； (2)將調(diào)整硝酸濃度后的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱，元素鈀和次錒系元素被填裝有吸附劑的色譜柱吸附； (3)用硫脲的硝酸水溶液對(duì)吸附有元素鈀和次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)，其中硫脲的硝酸水溶液中硫脲的濃度為O. 2摩爾/升，硝酸的濃度為O. I摩爾/升； (4)元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫完畢后，用pH6.5硝酸溶液對(duì)吸附有次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將次錒系元素以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)； 所述的吸附劑由結(jié)構(gòu)式(I)所示的化合物負(fù)載在被覆聚合物的大孔SiO2而制成，被覆聚合物的大孔SiO2的質(zhì)量為結(jié)構(gòu)式(I)所示的化合物質(zhì)量的I 20倍；
2.如權(quán)利要求I所述的從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素方法，其特征在于步驟(1)中所述的高放廢物的硝酸鹽溶液為分離出Cs和Sr的高放廢物的硝酸鹽溶液。
3.如權(quán)利要求I或2所述的從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素方法，其特征在于步驟⑴所述的高放廢物的硝酸鹽溶液中，次錒系元素Am的濃度為I X 10_7-1 X 10_8摩爾/升，金屬離子的總濃度為4Χ 10_3 6Χ 10_3摩爾/升。
4.如權(quán)利要求3所述的從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素方法，其特征在于步驟(2)中，調(diào)整硝酸濃度后的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱后，用O.5 2.O摩爾/升硝酸溶液對(duì)填裝有吸附劑的色譜柱進(jìn)行洗滌。
5.如權(quán)利要求4所述的從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素方法，其特征在于步驟(2)中，調(diào)整硝酸濃度后的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱后，用2. O摩爾/升硝酸溶液對(duì)填裝有吸附劑的色譜柱進(jìn)行洗滌。
6.如權(quán)利要求5所述的從高放廢物分離元素鈀和次錒系元素方法，其特征在于所述的被覆聚合物的大孔SiO2的質(zhì)量為結(jié)構(gòu)式(I)所示的化合物質(zhì)量的5 15倍。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種從高放廢物分離元素鈀的方法，包括如下步驟向高放廢物的硝酸鹽溶液中加入濃硝酸將硝酸濃度調(diào)整為2摩爾/升；將調(diào)整硝酸濃度后的高放廢物的硝酸鹽溶液通過(guò)填裝有吸附劑的色譜柱，元素鈀和次錒系元素被填裝有吸附劑的色譜柱吸附；用硫脲的硝酸水溶液對(duì)吸附有元素鈀和次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)，其中硫脲的硝酸水溶液中硫脲的濃度為0.2摩爾/升，硝酸的濃度為0.1摩爾/升；元素鈀以硝酸鹽的形式洗脫完畢后，用pH6.5硝酸溶液對(duì)吸附有次錒系元素的色譜柱進(jìn)行洗脫，將次錒系元素以硝酸鹽的形式洗脫出來(lái)。本發(fā)明方法簡(jiǎn)潔高效，色譜柱的選擇性高，分離效果好。
文檔編號(hào)B01J20/283GK102614683SQ20121009830
公開日2012年8月1日 申請(qǐng)日期2012年4月5日 優(yōu)先權(quán)日2012年4月5日
發(fā)明者張安運(yùn) 申請(qǐng)人:浙江大學(xué)