專利名稱：甲醇和過氧化物之間的催化反應(yīng)的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及甲醇與過氧化物間反應(yīng)而產(chǎn)生氣體的方法，尤其涉及使用催化劑的方法。
背景技術(shù)：
已知甲醇可以與過氧化氫反應(yīng)。例如，JP-A-2001-226102公開了一種甲醇與水及過氧化氫同時反應(yīng)的方法。為了在固體催化劑的存在下在氣相中引發(fā)反應(yīng)，反應(yīng)物被加熱至230℃。由于反應(yīng)是放熱反應(yīng)，因此當反應(yīng)開始后，稍微加熱或不加熱反應(yīng)也可持續(xù)進行。但是，在如此之高的溫度下，過氧化氫會在與甲醇反應(yīng)之前就分解成水蒸氣和氧氣。人們希望在不將反應(yīng)物加熱到如此之高的溫度就引發(fā)反應(yīng)，尤其是低于反應(yīng)物的沸點溫度下引發(fā)反應(yīng)，從而使得可以在液相中發(fā)生反應(yīng)。直接加熱效果不好，并且有時不可行，例如，當在運行的車輛中或是便攜式電器設(shè)備中使反應(yīng)物反應(yīng)產(chǎn)生氫時。另外，過氧化氫被加熱到如此之高的溫度時是非常危險的，因為它具有爆炸性。

發(fā)明內(nèi)容
我們現(xiàn)在發(fā)現(xiàn)了一種方法，其中，可以將甲醇與過氧化物直接反應(yīng)，而起初無需將反應(yīng)物加熱至如此之高的溫度。該方法使用了一種特殊的催化劑。
于是，本發(fā)明提供了一種方法，該方法通過引發(fā)甲醇與過氧化物間的反應(yīng)而產(chǎn)生例如氫氣、二氧化碳、一氧化碳、甲烷和/或氧氣等氣體，該方法包括，在等于、低于或高于大氣壓的壓力下，在催化劑的存在下，使甲醇和過氧化物在液相中接觸，所述催化劑包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬。
當提到元素周期表中的各個族時，使用的是國際純化學(xué)與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(IUPAC)的規(guī)定。第7、8、9、10和11族過渡金屬也稱為第VIIB族、VIII族和IB族過渡金屬。
壓力優(yōu)選等于或高于大氣壓。
在本發(fā)明的方法中，在特定催化劑的存在下，通過使反應(yīng)物在液相中接觸，從而引發(fā)甲醇和過氧化物間的反應(yīng)。反應(yīng)在相同的反應(yīng)介質(zhì)中進行。這樣，甲醇和過氧化物反應(yīng)物可以在相同的介質(zhì)中相互接觸，而無需穿過例如燃料電池膜等的膜。
令人驚奇地發(fā)現(xiàn)，如果需要加熱的話，只需給反應(yīng)系統(tǒng)提供少量熱量就可以引發(fā)反應(yīng)。反應(yīng)被引發(fā)后，由于該反應(yīng)是放熱的，所以甲醇和過氧化物繼續(xù)反應(yīng)。當反應(yīng)被引發(fā)后，雖然反應(yīng)系統(tǒng)中并不需要保留催化劑，但是實踐中，通常仍將催化劑保留在原位而不將其除去。
甲醇可以單獨使用，也可以與其它組分混合在一起使用，所述其他組分有，例如，其它的醇類或烴類，如C2-C4的醇，如乙醇、丙醇和丁醇；汽油；烷烴，如戊烷和己烷；柴油或水。由于反應(yīng)是放熱的，所以一旦甲醇與過氧化物間的反應(yīng)被引發(fā)，就會產(chǎn)熱，該熱本身可引發(fā)如乙醇、汽油和/或柴油等附加組分與過氧化物間的反應(yīng)，或引發(fā)甲醇與水之間的反應(yīng)。
在一個實施方案中，甲醇與過氧化物反應(yīng)產(chǎn)生的熱量被用于驅(qū)動重整反應(yīng)。甲醇與過氧化物間的反應(yīng)可以用于提供重整反應(yīng)所需的部分或全部熱量，從而使得重整反應(yīng)在少許加熱或不加熱的條件下進行。在一個實施方案中，至少50％(優(yōu)選至少80％，更優(yōu)選至少95％，進而更優(yōu)選至少100％)的驅(qū)動重整反應(yīng)所必需的熱量由甲醇和過氧化物間的反應(yīng)所提供。
可以在反應(yīng)中加入重整步驟中所需的水，也可以由例如甲醇與過氧化物的反應(yīng)就地生成該所需的水。
重整反應(yīng)可以是甲醇與水之間的直接重整反應(yīng)。另外或同時，其它有機化合物也可在重整步驟中被重整。可被重整的化合物的例子包括醇類和烴類。合適的醇類包括C1-C8的醇，優(yōu)選C1-C4的醇，如甲醇、乙醇、丙醇和丁醇。合適的烴類包括烷烴類，例如C1-C30的烷烴，如C1-C25的烷烴。合適的烷烴的例子包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己烷、庚烷、辛烷及其混合物。汽油和/或柴油也可被重整?？梢酝ㄟ^重整來產(chǎn)生氫和二氧化碳，同時可能還有一氧化碳。甲烷可以例如作為副產(chǎn)物存在于產(chǎn)物流中。
需要的話，在重整反應(yīng)中產(chǎn)生的所有一氧化碳均可在水煤氣變換反應(yīng)中與水反應(yīng)，從而轉(zhuǎn)換成二氧化碳和氫氣。因而，可以將重整反應(yīng)作為水煤氣變換反應(yīng)的前反應(yīng)(precursor)來進行。該水煤氣變換反應(yīng)中所需的水可加入到重整步驟的產(chǎn)物中，或者可以是來自重整步驟或甲醇與過氧化物的反應(yīng)的殘留水。
水煤氣變換反應(yīng)可在任何適宜的反應(yīng)條件下進行，并可以使用任何適合于水煤氣變換的催化劑。例如，可以采用的溫度是150℃～600℃，優(yōu)選200℃～500℃，例如200℃～250℃或300℃～450℃。合適的水煤氣變換催化劑包括基于銅和/或鋅的催化劑，這些催化劑可以負載在載體上。其例子包括Cu/Zn/Al2O3和CuO/Mn/ZnO。水煤氣變換反應(yīng)所必需的熱量的至少一部分可由甲醇與過氧化物的放熱反應(yīng)提供。
本發(fā)明的其他方面提供了一種用于進行重整反應(yīng)的設(shè)備，所述設(shè)備包括容納甲醇和過氧化物的儲存單元；裝載催化劑的催化劑室，所述催化劑含有第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬；和將甲醇及過氧化物引導(dǎo)至上述催化劑室中的單元。
優(yōu)選將甲醇及過氧化物儲存在分開的儲存單元中。
使用時，將甲醇與過氧化物從儲存單元中轉(zhuǎn)移到催化劑室，從而與催化劑接觸。通過在液相中使反應(yīng)物與催化劑接觸，從而引發(fā)甲醇與過氧化物間的反應(yīng)。如上所述，為了引發(fā)本反應(yīng)，需要給體系提供很少的熱量或不需要熱量。反應(yīng)開始后，由于該反應(yīng)是放熱反應(yīng)，所以甲醇與過氧化物的反應(yīng)可以持續(xù)進行。
甲醇與過氧化物反應(yīng)產(chǎn)生的熱量至少部分用于驅(qū)動重整反應(yīng)。如，至少50％(優(yōu)選至少80％，更優(yōu)選至少95％，進而更優(yōu)選至少100％)的驅(qū)動重整反應(yīng)所必需的熱量由甲醇和過氧化物間的反應(yīng)所提供。因而，本發(fā)明的設(shè)備無需包括用于為重整反應(yīng)供熱的附加單元。被引導(dǎo)至催化劑室的反應(yīng)物也無需加熱。
可以在催化劑室中加入重整反應(yīng)所需的水，和/或由例如甲醇與過氧化物的反應(yīng)就地生成該所需的水。
在一個實施方案中，至少部分甲醇被重整。另外或同時，由甲醇和過氧化物反應(yīng)產(chǎn)生的熱量被用于重整至少一種其他有機化合物，該有機化合物優(yōu)選由導(dǎo)入管導(dǎo)入催化劑室中。在一個實施方案中，該設(shè)備可包括容納上述有機化合物的儲存單元。另外或同時，有機化合物可與甲醇儲存在一起。
該有機化合物可以是醇類和/或烴類。合適的醇類包括C1-C8的醇，優(yōu)選C1-C4的醇，如甲醇、乙醇、丙醇和丁醇。合適的烴類包括烷烴類，例如C1-C30的烷烴，如C1-C25的烷烴。合適的烷烴的例子包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、己烷、庚烷、辛烷及其混合物。汽油和/或柴油也可被重整。
如上所述，重整反應(yīng)可產(chǎn)生含有氫氣和二氧化碳的產(chǎn)物流。該產(chǎn)物流(尤其是所產(chǎn)生的氫氣)可以從催化劑室中導(dǎo)出并用于任何適當?shù)挠猛?。在一個實施方案中，例如，重整反應(yīng)中產(chǎn)生的氫氣可用于驅(qū)動燃料電池。于是，本發(fā)明的設(shè)備可與燃料電池結(jié)合使用。
重整反應(yīng)還可能產(chǎn)生一氧化碳。所產(chǎn)生的任何一氧化碳均可利用水煤氣變換反應(yīng)轉(zhuǎn)化為二氧化碳和氫氣。因而，本設(shè)備中的催化劑室優(yōu)選裝有水煤氣變換催化劑，該水煤氣變換催化劑位于包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬的催化劑的下游。適宜的水煤氣變換催化劑如上所述。來自水煤氣變換反應(yīng)的產(chǎn)物流中的氫氣含量通常高于來自重整反應(yīng)的產(chǎn)物流中的氫氣含量。在一個實施方案中，這種富含氫氣的產(chǎn)物流可直接或間接用于驅(qū)動燃料電池。
可以以可拆卸的插件形式提供包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬的催化劑和/或水煤氣變換催化劑，需要時可以將該插件從催化劑室中拆出并更換。
本發(fā)明的方法和設(shè)備中所采用的過氧化物可以是任何適宜的過氧化物。例如，可以采用無機過氧化物和/或有機過氧化物。合適的無機過氧化物的例子包括過氧化氫和金屬過氧化物。合適的金屬過氧化物包括如鋰、鈉和鉀等堿金屬的過氧化物，以及如鎂、鈣和鋇等堿土金屬的過氧化物。金屬過氧化物的具體例子包括過氧化鈉和過氧化鋇。有機過氧化物的例子包括烷基過氧化物，如過氧化二叔丁基和過氧化二異丙苯。也可以使用過氧化苯甲酰。
過氧化物可以以純物質(zhì)形式使用，但優(yōu)選在溶液中使用，尤其是水溶液或醇溶液。它也可以是丸狀，例如尿素丸(urea pellet)。
在優(yōu)選的實施方案中，過氧化物是過氧化氫。過氧化氫可以以純物質(zhì)的形式使用，但優(yōu)選在溶液中使用，尤其是水溶液或醇溶液。過氧化物也可以是丸狀，例如尿素丸。過氧化氫通常以水溶液、醇溶液或丸狀使用，其中的過氧化氫含量至少為6體積％，優(yōu)選8體積％，更優(yōu)選至少10體積％，進而更優(yōu)選15體積％，甚至更優(yōu)選20體積％～90體積％，例如20體積％～80體積％，最優(yōu)選25體積％～60體積％。
過氧化氫也可以以加合物的形式使用。適宜的加合物包括過碳酸鹽，如過碳酸鈉(過氧化氫-碳酸鈉)。
例如，根據(jù)所存在的反應(yīng)物的化學(xué)計量的不同，甲醇和過氧化物之間可以有不同的反應(yīng)。例如，以過氧化氫作為示例性的過氧化物，該反應(yīng)可包括以下至少一種或所有反應(yīng)；；；和。
該反應(yīng)還可以包括其他反應(yīng)，例如
甲醇和過氧化物理想地以摩爾比為4∶1～1∶4，優(yōu)選3∶1～1∶3，例如2.5∶1～1∶2.5而存在。尤其是為了提高氫氣的產(chǎn)率，在一個實施方案中，甲醇與過氧化物以摩爾比為2∶1～1∶2，更優(yōu)選1.5∶1～1∶1.5，最優(yōu)選約1∶1而存在。當使用甲醇和過氧化氫時，尤其是為了提高氫氣的產(chǎn)率，甲醇和過氧化氫以摩爾比為2∶1～1∶2，更優(yōu)選1.5∶1～1∶1.5，最優(yōu)選約1∶1而存在。
需要時可以存在附加的溶劑，例如水。優(yōu)選以液相使用水。反應(yīng)物以液相接觸，即甲醇和過氧化物(如過氧化氫)均處于液相。當然，在隨后的反應(yīng)中，由于熱的存在，一種或多種反應(yīng)物至少會部分地進入氣相。
需要時可以存在附加的氣體，例如含氧氣體，比如空氣。這樣，甲醇與過氧化物間的反應(yīng)可以是甲醇、過氧化物和氧氣間的反應(yīng)。例如，以過氧化氫作為示例性的過氧化物，該反應(yīng)可以是
催化劑包含第7、8、9、10或11族的過渡金屬。于是，該催化劑包含F(xiàn)e、Co、Ni、Cu、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Re、Os、Ir、Pt及Au中的一種或多種。優(yōu)選地，該金屬選自元素周期表中的第8、9、10和/或11族。合適的第8、9、10或11族金屬包括Ni、Co、Cu、Ag、Ir、Au、Pd、Ru、Rh及Pt。優(yōu)選該金屬是鉑。兩種或多種金屬可以組合存在于催化劑中。
該催化劑優(yōu)選例如采用一種或多種堿金屬、堿土金屬、稀土金屬或其它過渡金屬的氧化物進行助催化。適宜的助催化劑的例子有金屬、氧化物或鹽形式的Sn、Ni、Ag、Zn、Au、Pd、Mn及其它過渡金屬。該催化劑也可用一種或多種其它成分(如硼、磷、二氧化硅、硒或碲)進行改性。
可以使用這些金屬的金屬形式。為了有效地發(fā)揮催化作用，理想的是，催化劑為小粒徑的顆粒形式，這對于本領(lǐng)域的技術(shù)人員是已知的。該催化劑可以是未負載的。但是理想的是它是經(jīng)負載的。在一個實施方案中，例如，催化劑可負載于反應(yīng)容器或管的側(cè)面，或負載于惰性微粒載體上。例如，可以將很細的鎳或鉑顆粒鍍在氣相色譜(GC)中進行甲烷化的不銹鋼管的內(nèi)層上，以便進行火焰電離檢測(FID)。
載體可以是在所需反應(yīng)中能夠擔(dān)載催化劑的任何載體。這類載體在本領(lǐng)域中是公知的。該載體可為惰性載體，也可為活性載體。合適的載體的例子包括碳載體和/或固態(tài)氧化物，如氧化鋁、改性的氧化鋁、尖晶石氧化物、二氧化硅、改性二氧化硅、氧化鎂、氧化鈦、氧化鋯、沸石、β-鋁酸鹽和氧化錳、氧化鑭或其組合。氧化鋁或改性氧化鋁可以是，如，α-氧化鋁、β-氧化鋁或γ-氧化鋁。考慮到其穩(wěn)定性，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)β-氧化鋁及尖晶石氧化物如六鋁酸鋇是特別有用的。碳可以是例如活性炭、石墨或碳納米管的形式。根據(jù)所需的最終產(chǎn)物，可以選擇分子篩，如沸石。因而，分子篩可具有孔或管道。磷化物、硼化物、硫化物和/或金屬載體也都是合適的。
載體最好是多孔的。其粒徑理想的是0.1μm～10mm，更優(yōu)選0.2μm～0.4mm。表面積超過1m2/g較為理想，優(yōu)選超過5m2/g。可以使用一種載體或至少兩種載體的混合物。
被用作催化劑的金屬還可以是其絡(luò)合物形式或化合物形式。例子有羰基鉑絡(luò)合物和甲氧基鉑絡(luò)合物以及配體為氯、膦或如苯等有機芳香物或環(huán)戊二烯的鉑絡(luò)合物，如(CO)5Co2(CO)2Pt2(CO)(PPh3)2或Pt3(CO)2(PPh3)4。
需要的話，催化劑在使用之前可以例如用氫或含氫氣體進行活化。
進行引發(fā)的理想溫度可以大約是室溫，如20℃左右。優(yōu)選在不加熱反應(yīng)物或不提供任何其它引發(fā)源的條件下進行引發(fā)。但是，必要時可以加熱，但不用提供太多熱量。因而，一種或兩種反應(yīng)物或反應(yīng)混合物的溫度不超過例如80℃，優(yōu)選不超過50℃，更優(yōu)選不超過30℃。
甲醇與過氧化物(如過氧化氫)間的反應(yīng)有多種用途。例如，當需要推動力(如用于火箭或用于操縱衛(wèi)星)時，可以采用甲醇與過氧化物(如過氧化氫)間的反應(yīng)。此反應(yīng)也可用于產(chǎn)熱，如用于啟動自動催化劑或發(fā)動引擎。
在制備氫時，重要的是限制氛圍中所能夠得到的氧的量，例如這可通過在密閉容器或加壓容器內(nèi)進行反應(yīng)來實現(xiàn)。
當制備氫氣時，氫氣本身可被用于隨后的過程，如，用于燃料電池。理想的是，本發(fā)明的方法在燃料電池中進行或是與燃料電池相聯(lián)系來進行，以便為隨后的反應(yīng)提供氫，或可被用來快速提供氣體和/或熱量，如，用來給氣囊充氣，為諸如水壓設(shè)備或電梯等機械設(shè)備加壓，或快速啟動催化廢氣轉(zhuǎn)換器或NOx凈化器。
實施例下面的實施例將對本發(fā)明進行進一步說明。
實施例1將7ml純甲醇與21ml 37％的過氧化氫/水的混合物裝到高壓釜內(nèi)，然后在攪拌下向該混合物中加入40mg經(jīng)氫氣還原的5重量％的Pt/γ-Al2O3。高壓釜內(nèi)溫度在10秒內(nèi)由室溫上升至260℃，釜內(nèi)壓力增至346psi。使用Autosystem GC分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示產(chǎn)物為氫、一氧化碳、甲烷和二氧化碳。反應(yīng)的氫產(chǎn)率大于85％，并且甲醇的轉(zhuǎn)化率為96％。
用經(jīng)氫氣還原的5重量％的Pt/K2O/8-Al2O3重復(fù)上述實施例可得到相同的結(jié)果。
實施例2將7ml純甲醇與15ml 50％的過氧化氫/水的混合物裝到高壓釜內(nèi)，然后在攪拌下向該混合物中加入100mg經(jīng)氫氣還原的5重量％的Pt/γ-Al2O3。高壓釜內(nèi)溫度在10秒內(nèi)由室溫上升至290℃，釜內(nèi)壓力增至360psi。使用Autosystem GC分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示產(chǎn)物為氫、一氧化碳、甲烷和二氧化碳。
反應(yīng)的氫產(chǎn)率大于90％，并且甲醇的轉(zhuǎn)化率為98％。
用經(jīng)氫氣還原的5重量％的Pt/Fe2O3/8-Al2O3重復(fù)上述實施例可得到相同的結(jié)果。
實施例3將7ml純甲醇與15ml 50％的過氧化氫/水的混合物裝到高壓釜內(nèi)，然后在攪拌下向該混合物中加入100mg經(jīng)氫氣還原的6重量％的Pd-Ni/Al2O3-MnO2，在攪拌下使高壓釜保持在50℃。高壓釜內(nèi)溫度在15秒內(nèi)由室溫上升至220℃，釜內(nèi)壓力增至330psi。使用Autosystem GC分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示產(chǎn)物為氫、一氧化碳、甲烷和二氧化碳。
反應(yīng)的氫產(chǎn)率大于80％，并且甲醇的轉(zhuǎn)化率為90％。
實施例4將MnO2催化劑載體用PdCl2水溶液浸漬，從而制備重整催化劑。然后干燥該浸漬的載體，在400℃煅燒，并以氫氣流在400℃還原2小時。所得催化劑中Pd含量為4.2重量％。
在重整器中裝入0.25g該重整催化劑。然后以0.22ml/min的速率向重整器中加入甲醇與過氧化氫溶液的混合物，所述過氧化氫溶在水中，濃度為50％。甲醇與過氧化氫在進料流中的比例為1∶1。不從外部加熱，溫度維持在190℃～250℃之間。
分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示產(chǎn)物為水、氫、一氧化碳、甲烷和二氧化碳。氫的產(chǎn)率大于80％。
實施例5重復(fù)實施例4的方法，不同之處是，將0.3g水煤氣變換催化劑(Cu/Zn/Al2O3，來自Keli Chemical Company)放置于重整催化劑的下游。
分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示產(chǎn)物為水、氫、甲烷和二氧化碳。
氫的產(chǎn)率增至99％。
實施例6在空氣的存在下，使15ml 50％H2O2、35％H2O和15％CH3OH的混合物通過以氧化鎂為載體的釕催化劑。發(fā)生放熱反應(yīng)，在無外部加熱的情況下，使催化劑床升溫至450℃。
分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示所有的甲醇均轉(zhuǎn)化成H2O和CO2。
實施例7在空氣的存在下，將5ml 30％H2O2、40％H2O和30％CH3OH的混合物噴至3重量％Pd-Pt/Al2O3催化劑上。發(fā)生放熱反應(yīng)，在無外部加熱的情況下，使催化劑升溫至400℃。
分析產(chǎn)物，結(jié)果顯示所有的甲醇均轉(zhuǎn)化成H2O和CO2。
權(quán)利要求
1.一種引發(fā)甲醇與過氧化物間的反應(yīng)而產(chǎn)生氣體的方法，該方法包括，在等于、低于或高于大氣壓的壓力下，在催化劑的存在下，使甲醇和過氧化物在液相中接觸，所述催化劑包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬。
2.如權(quán)利要求1所述的方法，其中，所述過氧化物是過氧化氫或有機過氧化物。
3.如權(quán)利要求2所述的方法，其中，所述過氧化物是過氧化氫，并且所述過氧化氫是水溶液、醇溶液或尿素丸的形式，所述水溶液、醇溶液或尿素丸中含有至少6體積％的過氧化氫。
4.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，甲醇與過氧化物間的反應(yīng)產(chǎn)生氫、二氧化碳、一氧化碳、甲烷和氧氣中的至少一種產(chǎn)物。
5.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，甲醇與過氧化物以摩爾比為2.5∶1～1∶3而存在。
6.如權(quán)利要求5所述的方法，其中，所述過氧化物是過氧化氫，并且甲醇與過氧化氫以摩爾比約為1∶1而存在。
7.如權(quán)利要求2～6任一項所述的方法，其中，所述反應(yīng)包括以下至少一種反應(yīng)；；；；和。
8.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，所述金屬選自鎳、鈷、銅、銀、銥、金、鈀、釕、銠和鉑中的一種或多種金屬。
9.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，所述金屬以金屬形式存在。
10.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，所述催化劑包含一種或多種助催化劑。
11.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，進行所述引發(fā)時不加熱反應(yīng)物。
12.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，在低于80℃的溫度下進行所述引發(fā)。
13.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，其中，在低于30℃的溫度下進行所述引發(fā)。
14.如權(quán)利要求13所述的方法，其中，在大約室溫進行所述引發(fā)。
15.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，該方法還包括重整有機進料而產(chǎn)生產(chǎn)物流，所述產(chǎn)物流包含二氧化碳、氫，并且含有或不含有一氧化碳。
16.如權(quán)利要求15所述的方法，其中，所述有機進料選自醇和烴。
17.如權(quán)利要求15或16所述的方法，其中，在水的存在下，使所述產(chǎn)物流與水煤氣變換催化劑接觸，從而將重整步驟中產(chǎn)生的一氧化碳均轉(zhuǎn)化為二氧化碳。
18.如上述權(quán)利要求中任一項所述的方法，所述方法在燃料電池中進行，以驅(qū)動火箭或給氣囊充氣、為機械設(shè)備加壓或快速啟動催化廢氣轉(zhuǎn)換器或NOx凈化器。
19.一種進行重整反應(yīng)的設(shè)備，所述設(shè)備包括容納甲醇和過氧化物的儲存單元；裝載催化劑的催化劑室，所述催化劑含有第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬；和將甲醇及過氧化物引導(dǎo)至上述催化劑室中的單元。
20.如權(quán)利要求19所述的設(shè)備，其中，所述催化劑室還裝有水煤氣變換催化劑，該水煤氣變換催化劑位于包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬的催化劑的下游。
21.如權(quán)利要求19或20所述的設(shè)備，該設(shè)備還包括位于所述催化劑室下游的燃料電池；以及將所述催化劑室產(chǎn)生的氫氣均轉(zhuǎn)移到所述燃料電池中的單元。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種引發(fā)甲醇與過氧化物間的反應(yīng)而產(chǎn)生氣體的方法，該方法包括，在等于、低于或高于大氣壓的壓力下，在催化劑的存在下，使甲醇和過氧化物在液相中接觸，所述催化劑包含第7、8、9、10或11族過渡金屬中的至少一種金屬。
文檔編號C01B3/48GK1914116SQ200580004024
公開日2007年2月14日 申請日期2005年2月4日 優(yōu)先權(quán)日2004年2月4日
發(fā)明者肖天存 申請人:Isis創(chuàng)新有限公司