專利名稱：通過氰或硝基化合物氫化制備胺的連續(xù)方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種通過氫化包括腈或硝基官能團的化合物制備胺、氨基腈或氨基硝基化合物的方法。
本發(fā)明尤其涉及一種連續(xù)的氫化方法。
通過氫化二腈制備相應的二胺是一種已經(jīng)使用了很長時間的方法，尤其是用己二腈氫化制備六亞甲基二胺，而六亞甲基二胺是制備尼龍66的原料之一。
近年來，通過氫化(有時也稱作半氫化)脂族二腈制備氨基腈已經(jīng)受到越來越多地關(guān)注，尤其是用己二腈氫化制備6-氨基己腈，而直接或者通過己內(nèi)酰胺中間體制備聚酰胺6。
因此，美國專利US-A-5 151 543公開了一種通過選擇性氫化脂族二腈制備相應的氨基腈的方法，其反應條件為25-150℃，壓力為高于大氣壓，并且存在與二腈的摩爾比超過至少2/1的溶劑，該溶劑包括液態(tài)氨或者具有1-4個碳原子的醇和可溶于所述醇的無機堿，并且存在阮內(nèi)催化劑，所獲得的氨基腈作為主產(chǎn)物被回收。
專利WO-A-93/16034公開了一種在無機堿、過渡金屬絡合物和作為催化劑的阮內(nèi)鎳的存在下，在溫度為50℃-90℃和氫氣壓下通過氫化己二腈制備6-氨基己腈的方法，其中所述過渡金屬具有低價，并且選自鉻、鎢、鈷和鐵。
專利WO-A-96/18603公開了一種利用氫把脂族二腈半氫化為氨基腈的方法，其反應條件為存在基于任選摻雜的阮內(nèi)鈷或鎳的催化劑和無機強堿，起始氫化介質(zhì)包括水，在本方法中可形成的氨基腈和/或二胺，以及未轉(zhuǎn)化的二腈。
所有這些氫化方法均產(chǎn)生氨基腈，并且可在工廠中被連續(xù)采用。
但是，為了獲得適合于工業(yè)操作的經(jīng)濟方法，必須能夠重復利用未轉(zhuǎn)化的反應物，并且所產(chǎn)生的每千克化合物消耗盡可能少的催化劑。
在法國專利2 749 191中已經(jīng)提出了一種方法，通過在氣態(tài)氫的存在下(防止催化劑失活)進行切向過濾，該方法可以在不取出催化劑的情況下從反應混合物中提取一部分氫化產(chǎn)物。
但是，該文獻并未公開一種還可連續(xù)再生催化劑以允許完全連續(xù)操作的方法。
本發(fā)明的目的之一是提供一種可通過循環(huán)和再生催化劑而允許連續(xù)操作的氫化方法。這種方法允許高選擇性和高收率的進行氫化反應，并且可在工業(yè)規(guī)模上進行。
為此，本發(fā)明提供一種在分離形式的多相氫化催化劑和堿性化合物的存在下，通過氫化包括腈或硝基官能團的化合物制備胺或氨基腈化合物的連續(xù)方法，其特征在于-向攪拌反應器中提供·第一待氫化反應物流，·第二催化劑流，·第三堿性化合物流，和·第四氫氣流，用以使反應器保持在氫氣壓下；-從該反應器中提取至少第五物流，該第五物流由反應混合物構(gòu)成，并且包括分散在所述混合物中的氫氣泡；-使該第五物流在至少一個接入反應器底部和頂部的回路中循環(huán)，并通過與所述第五物流的熱交換除去氫化反應產(chǎn)生的熱量，以把反應混合物的溫度保持在低于150℃；-從在回路之一中循環(huán)的該第五物流中提取第六物流，該第六物流包括一部分與催化劑分離的氫化產(chǎn)物；并且-從該反應器中或從循環(huán)回路之一中提取被提供給液/固分離步驟的第七氫化產(chǎn)物流，并回收包括沒有催化劑的氫化產(chǎn)物的液相以及由催化劑形成的固相，所述固相在被循環(huán)于第二催化劑流中之前被處理，以使其再生。
本發(fā)明方法包括反應混合物在反應器外的循環(huán)，這樣做一方面可以用一種受控和簡單的方式除去反應產(chǎn)生的熱，另一方面又可以在不影響反應混合物中的催化劑濃度且不使其失活的情況下提取氫化產(chǎn)物。最后，本發(fā)明方法可以使催化劑被新鮮催化劑和再生催化劑的混合物連續(xù)替換。
在本發(fā)明中，術(shù)語“氫化產(chǎn)物”是指離開反應器的反應混合物的液相。這種氫化產(chǎn)物包括氫化的化合物和未轉(zhuǎn)化的反應物，和溶劑(如果有的話)。
根據(jù)本發(fā)明的一個有利特征，熱交換器存在于反應混合物循環(huán)回路之一中。當該熱交換器位于包括提供第六氫化產(chǎn)物流的回路中(為清楚起見稱作第一回路)時，該熱交換器位于相對于反應混合物流動方向的第六氫化產(chǎn)物流的所述提取點的下游。這種熱交換可以除去氫化反應產(chǎn)生的熱，并可把反應混合物保持在規(guī)定的溫度。這種溫度控制是重要的，因為它可以獲得所需的選擇性，尤其是在把二腈部分氫化為氨基腈時。
這種控制溫度或除去熱量的操作可采用實施本發(fā)明方法的第二種方法來進行將熱交換器置于第二反應混合物循環(huán)回路中，從反應器底部提取的并且在冷卻之后循環(huán)于所述反應器中的第八所述反應混合物流在該第二回路中流動。在這種實施方法中，第一循環(huán)回路有利地不包括熱交換器，從而可以減少反應混合物在每個循環(huán)回路中的總停留時間，并且由此可抑制催化劑失活。這是因為在包括腈化合物的低氫濃度的混合物中所含的催化劑會快速失活。由于氫化反應在該循環(huán)回路中繼續(xù)進行，所以氫化濃度快速下降。本發(fā)明方法的優(yōu)點在于反應混合物在回路中的循環(huán)時間可以非常短，因而可以盡可能減少催化劑的停留時間，并在所有反應混合物循環(huán)回路中保持三相混合物，該三相混合物包括固相催化劑、液相氫化產(chǎn)物和分散的氫氣泡。
根據(jù)本發(fā)明方法，氫化產(chǎn)物在第一反應混合物循環(huán)回路中被提取。該提取是通過過濾介質(zhì)來執(zhí)行的，這樣做的目的是保留循環(huán)反應混合物中的所有催化劑。作為過濾介質(zhì)，可以使用耐反應混合物壓力，耐溫度條件和化學腐蝕的任何類型的材料。
在一個優(yōu)選實施方法中，為了在不增加反應混合物在循環(huán)回路中的停留時間的情況下進行提取，所述提取有利地使用切向型過濾來執(zhí)行。有利地，過濾介質(zhì)由置于第一循環(huán)回路中的第五物流的流動方向的切向的多孔介質(zhì)形成。適用于本發(fā)明的切向過濾的例子可見法國專利No.2 749 191的描述。
作為適用于本發(fā)明的多孔介質(zhì)，可列舉的有金屬燒結(jié)介質(zhì)、碳介質(zhì)或由置于平面或管狀載體上的無機或有機薄膜構(gòu)成的介質(zhì)。被稱作活性層的所述薄膜具有幾微米的厚度，如5μm-10μm。
具有更好耐化學品和耐熱性的金屬介質(zhì)是優(yōu)選的。例如，這些介質(zhì)可由不銹鋼制成。
而且，這些多孔介質(zhì)可以容易保存和清潔。因此，可在一定的使用周期之后通過使用各種溶液如水、酸或堿進行清洗而使過濾介質(zhì)再生。
優(yōu)選地，移出的氫化產(chǎn)物占第一回路中循環(huán)的反應混合物流的0.1-10體積％。
有利地，為防止催化劑被第六氫化產(chǎn)物流帶走，多孔介質(zhì)具有1納米-10微米的孔徑。
根據(jù)一個優(yōu)選特征，尤其是在把化合物部分氫化為氨基腈或氨基硝基產(chǎn)物的情況下，過濾步驟在氣態(tài)氫的存在下進行，反應混合物被溶解的氫飽和。這種氣態(tài)氫可有利地來自于在反應器中通過攪拌而分散在反應混合物中的氣泡。還可在循環(huán)回路中提供氫進料，以保持在所有回路中都有氫的存在。
因此，本發(fā)明方法可在不從反應混合物中提取催化劑，并且最重要的是在防止催化劑失活的情況下提取表示本發(fā)明方法產(chǎn)物的氫化產(chǎn)物。當反應混合物含有還未被氫化的具有腈或硝基官能團的化合物時，這個方面尤其重要。
根據(jù)本發(fā)明的另一個特征，該方法包括提取一部分催化劑以便可將其處理的步驟，以使其在氫化方法中被循環(huán)之前進行再生。因此，一部分反應混合物或者從反應混合物循環(huán)回路之一中，或者直接從反應器中被連續(xù)或周期性地提取，以形成第七物流。包括氫化產(chǎn)物和催化劑的該第七物流在固/液分離步驟中被處理。任何液/固分離方法均可被使用，如過濾、離心處理或沉降。如此分離的催化劑有利地用水清洗，優(yōu)選用微堿性水清洗(有利地具有大于9的pH值)，以便回收氫化產(chǎn)物。該洗水因而被有利地添加到分離的液相中。該混合物還表示氫化產(chǎn)物，并可添加到在切向過濾步驟中回收的第六物流中。
該氫化產(chǎn)物可原樣用于其它合成方法中，或者可通過蒸餾提純。因此，在氫化產(chǎn)物中獲得的各種產(chǎn)物可通過串聯(lián)的幾個分離塔進行蒸餾分離。
回收的催化劑在被循環(huán)于供給反應器的第二催化劑流中之前有利地進行再生處理。
催化劑使用已知方法來再生，尤其是通過專利申請FR 2 773 086所述的方法再生。該方法包括，在存在阮內(nèi)催化劑的情況下，利用堿溶液處理催化劑以溶解至少一些所形成的鋁酸鹽化合物，或者在堿性介質(zhì)中氫化催化劑。總之，再生方法包括清洗步驟，目的是為了除去已經(jīng)在催化劑上積累的化合物；和任選的還原步驟，如利用氫還原。
如上所述，催化劑或者可從反應混合物循環(huán)回路之一中回收，或者可直接從反應器中回收。
因而本發(fā)明方法可在不干擾反應器操作并且在不會導致或產(chǎn)生反應混合物中存在的催化劑快速失活的情況下同時回收氫化產(chǎn)物并循環(huán)再生的催化劑。
本發(fā)明方法適用于包含腈或硝基官能團的化合物的完全或部分氫化。它尤其適用于包含腈或多腈官能團的化合物的部分氫化或半氫化的方法。
該方法有利地用于把己二腈氫化為氨基己腈和六亞甲基二胺。氨基己腈可用于生產(chǎn)ε-己內(nèi)酰胺或用于生產(chǎn)聚酰胺的聚合方法中。
適用于本發(fā)明的腈化合物尤其是脂族二腈化合物。
因而，可用于本發(fā)明方法的脂族二腈更具體地是通式(I)的二腈NC-R-CN(I)其中R表示碳原子數(shù)為1-12的直鏈或支鏈亞烷基或亞烯基。
在本發(fā)明方法中，優(yōu)選使用其中R表示碳原子數(shù)為2-6的直鏈或支鏈亞烷基的式(I)的二腈。
可具體列舉的這種二腈的例子是己二腈、甲基戊二腈、乙基丁二腈、丙二腈、丁二腈、戊二腈和它們的混合物，尤其是己二腈和/或甲基戊二腈和/或乙基丁二腈的混合物，其可通過與己二腈合成的相同方法產(chǎn)生。
實際上，在本發(fā)明方法中，R＝(CH2)4的情況是最常見的，因為這對應于使用己二腈(ADN)。
根據(jù)實施本發(fā)明的一個特別有利的方法，待氫化的化合物是包括至少一個硝基官能團的芳族化合物。
優(yōu)選地，所述化合物具有至少兩個硝基官能團和至少一個C6-C14，優(yōu)選C8-C10芳族單元，該芳族單元可被不止一個飽和或不飽和直鏈、環(huán)狀或支鏈C1-C10烴基和/或一個或多個羥基所取代，或者未被取代。
更具體來說，可能取代所述芳族單元的上述烴基可選自C1-C10，優(yōu)選C1-C6的烷基、芳基、烷芳基和芳烷基。
具體可列舉的芳族單元是苯和萘環(huán)，它們可被一個或多個甲基、乙基、丙基、丁基、戊基或己基和/或它們的異構(gòu)體取代，或者未被取代。
本發(fā)明方法可使用至少一種選自一硝基苯、一硝基甲苯、二硝基甲苯、對硝基枯烯和鄰硝基苯酚的化合物來實施。
在氫化二腈化合物的情況下，反應混合物的平均組成根據(jù)所需的轉(zhuǎn)化度和所需的選擇度來確定。
因此，反應混合物有利地包括小于或等于20％的水量。優(yōu)選地，水含量占混合物所有液體組分的1.5％-7％。
但是，該方法也可以在無水但存在液態(tài)氨或脂族醇的情況下進行。
總之，該氫化方法在有溶劑存在下進行，該溶劑可對應于通過氫化獲得的產(chǎn)物之一。因此，在氫化己二腈的情況下，溶劑有利地是六亞甲基二胺。
在該半氫化方法中使用的催化劑可以是阮內(nèi)鎳或阮內(nèi)鈷，除了鎳或鈷和剩余量的從制備該催化劑時的起始合金中除去的金屬(也就是說，通常為金屬鋁)之外，該催化劑還包括一種或多種通常被稱作摻雜劑的其它元素，如鉻、鈦、鉬、銅、鎢、鐵、鋅、銠或銥。在這些摻雜劑中，鉻、銅、鈦、鐵、銠、銥和它們的混合物被認為是最有利的。這些摻雜劑通常占鎳或鈷重量的0重量％-15重量％，優(yōu)選0重量％-10重量％。
使用基于沉積在載體上的釕或銠的催化劑也是有利的。這種催化劑還可包括被包含在上面列舉的阮內(nèi)金屬中的金屬摻雜劑。
催化劑的用量可具體地根據(jù)催化劑的性質(zhì)或所選的反應條件而在很大的范圍內(nèi)變化。作為指示，催化劑的用量可占反應混合物總重的0.5重量％-20重量％，通常為1重量％-12重量％。
包括再生催化劑和新鮮催化劑的第二催化劑流有利地在被添加到氫化反應器中之前被調(diào)理。這種調(diào)理在法國專利2 806 081中有具體描述。這種方法包括把催化劑加到溶劑中并在隨后向該混合物中添加調(diào)理催化劑所需的堿量。該溶劑要選擇堿性化合物的不良溶劑，以便可以通過吸附把堿性化合物(通常為無機強堿)的分子固定在催化劑表面上。
適用于本發(fā)明的無機強堿是堿金屬或堿土金屬氫氧化物，如LiOH、NaOH、KOH、RbOH、CsOH、氫氧化四烷基銨，如氫氧化四乙銨或四甲銨，以及它們的混合物。
本發(fā)明的氫化方法通常在小于或等于150℃，優(yōu)選小于或等于120℃，更優(yōu)選小于或等于100℃的反應溫度下進行。
具體來說，該溫度在環(huán)境溫度(約20℃)和100℃之間。
在加熱之前，同時或之后，反應室達到合適的氫壓，也就是說，實際上在1巴(0.10兆帕)-100巴(10兆帕)之間，優(yōu)選在5巴(0.5兆帕)-50巴(5兆帕)之間。
控制本發(fā)明氫化反應的其它條件涉及已知的常規(guī)技術(shù)條件本身。
而且，這些條件可根據(jù)是需要氨基腈的高選擇性還是與此相反需要完全氫化二腈進行改進，以改變二腈到二胺的轉(zhuǎn)化度。
根據(jù)本發(fā)明的另一個優(yōu)選特征，用于保存阮內(nèi)金屬的液態(tài)介質(zhì)優(yōu)選水。阮內(nèi)金屬中的鋁濃度優(yōu)選為2-6％。催化劑中的低鋁含量是優(yōu)選的，因此它可以改變反應的選擇性，并減少多孔介質(zhì)中的堵塞現(xiàn)象。
根據(jù)本發(fā)明的另一個特征，在用于調(diào)理催化劑的步驟中添加的強堿量為每千克催化劑是0.1摩爾-50摩爾。最佳堿量根據(jù)每種催化劑而定。
根據(jù)實施本發(fā)明的一個優(yōu)選方法，強堿在調(diào)理步驟中以濃溶液或純物質(zhì)的形式加入。
而且，添加的溶劑量根據(jù)水在該溶劑中的溶解度以及在含有強堿的相中的所需濃度而定。有利地，溶劑與水的重量比將至少等于1，優(yōu)選大于或等于2。
根據(jù)本發(fā)明，該溶劑選自與水或用于保存阮內(nèi)金屬的液體具有親合性(如溶解性)，而與無機強堿沒有親合性(低溶解度)的化合物。強堿在溶劑中，或者更具體地在由溶劑和水或保存液所形成的液相中的不溶解性是指堿的低溶解性，如小于1重量％。
在實施本發(fā)明的一個優(yōu)選方法中，該溶劑有利地是胺，優(yōu)選對應于通過氫化反應獲得的胺，或者，如果氫化反應在液態(tài)銨介質(zhì)中進行，則對應于液態(tài)氨。這是因為，有利的是，溶劑的選擇必須不能使其它產(chǎn)物進入到氫化混合物中，因此可以容易且經(jīng)濟地進行分離處理和可能的循環(huán)處理，并且從技術(shù)和經(jīng)濟的角度來看，這樣做對本方法幾乎沒有不利影響。
額外量的堿化合物可采用單獨物流的形式或者與水流或溶劑流的混合物形式添加到反應混合物中。這種額外量的堿是要用堿化合物使反應混合物飽和，目的是不改變沉積在催化劑上的堿的量。
根據(jù)僅用于說明的并參考附圖給出的用于實施本發(fā)明的方法的詳細描述，本發(fā)明的其它細節(jié)和優(yōu)點將會更加清晰，其中-

圖1所示為本發(fā)明方法的示意圖；和-圖2所示為固/液分離裝置的示意圖。
本發(fā)明方法在氫化反應器1中進行，氫化反應器1包括攪拌器2，用于使反應混合物中的固體呈懸浮態(tài)，并以氣泡形式分散形成反應器塔頂流出物的氣體(氫氣)。舉例來說，該攪拌器可以是空腔型、魯施頓(Rushtons)型、復葉型(漿葉有利地為傾斜的)的自吸式攪拌器。
該攪拌操作可以獲得三相混合物，該三相混合物包括由催化劑構(gòu)成的固相、主要由待氫化的或者已被氫化的各種有機化合物構(gòu)成的液相和由分散在反應混合物中的氫氣泡構(gòu)成的氣相。
該反應器可包括雙壁夾套，以用于通過使用傳熱流體控制溫度。
反應器1包括第一管線3，用于提供形成第一物流的待氫化的反應物。在所示的例子中，這種反應物是己二腈，它有利地溶解在諸如六亞甲基二胺這樣的溶劑中。反應器1包括第二管線4，用于提供形成第三物流的堿性化合物，有利在為水溶液形式，例如為氫氧化鉀水溶液。
在所示的實施方法中，氫化反應在水量占反應混合物液體重量的1.5重量％-7重量％的情況下進行，水優(yōu)選地以堿性化合物溶劑的形式提供。但是，本發(fā)明方法可以在無水但存在其它溶劑的情況下進行，其它溶劑可以是氨、脂族醇如甲醇、乙醇或丙醇。在后一種情況下，堿性化合物以醇溶液的形式加入。
反應器1還包括管線5，用于提供構(gòu)成第四物流并形成反應器塔頂流出物的氫氣。
催化劑通過管線6以在調(diào)理槽7中制備的溶劑的懸浮液形式被添加到反應器中。這種懸浮液形成第二物流。
在所示的實施方法中，這種催化劑懸浮液是通過管線8把諸如六亞甲基二胺這樣的溶劑并通過管線9把任選再生后的循環(huán)的催化劑添加到槽7中獲得的。通過管線10還可添加新鮮催化劑和堿性化合物溶液，如氫氧化鉀水溶液。
根據(jù)本發(fā)明，反應混合物在反應器1的底部通過形成第一循環(huán)回路的管線11提取，并被饋送回反應器1的頂部。該循環(huán)回路包括適用于使三相混合物循環(huán)的泵12。反應混合物被送到所示的切向過濾器13中。在此過濾器13中，一部分液相通過由鋼制金屬網(wǎng)形成的孔徑小于10微米的多孔介質(zhì)過濾，并通過管線14提取。
在所示的實施方法中，回路11還包括置于切向過濾器13之后的熱交換器15，用于使反應混合物冷卻至預定的溫度，以使反應器中的溫度保持在上述所需的范圍內(nèi)。
反應器1的底部具有形成第二循環(huán)回路的反應混合物的第二提取管線16。在此回路16中循環(huán)的一部分反應混合物通過管線17取出并提供給固/液分離裝置18。該第二循環(huán)回路還可包括泵12和熱交換器15。
圖2示出了裝置18的一個特定實施方案。
該裝置18具有上部19，上部19包括錐形的下部20。錐體20的末端伸出一個小橫載面的管道21，在管道21中放置了用于使在所述管道中積累的固體保持運動的裝置22。舉例來說，該裝置22是由軸23和發(fā)動機(未示出)驅(qū)動的進給螺桿。管道21的下端具有用于提取所存在的固體的閥24。管線25通入到管道21中，有利在其下部通入，以便提供微堿性水來清洗在所述管道21中存在的催化劑。經(jīng)管線17提取的反應混合物通過一個閥(未示出)提供到裝置18的上部19，或者提供到用作鎖的中間槽(也未示出)中，并且上層清液相通過管線26提取，其或者作為氫化方法的產(chǎn)物，或者與通過過濾器13經(jīng)管線14提取的氫化產(chǎn)物混合。該裝置還包括出口29，用于排出源自反應混合物的氣體。
上面所述的實施方案僅僅是示意性的。其它液/固分離裝置也可被采用而不超出本發(fā)明范圍。
在所示的實施方案中，經(jīng)閥24在管線21的出口回收的催化劑通過管線9被循環(huán)于催化劑調(diào)理槽7中。有利地，在催化劑被添加到槽7中之前，可將其在所示為27的單元中再生。該單元可包括用于在堿介質(zhì)中用氫處理催化劑的反應器。該單元還可包括用于使用諸如堿溶液清洗催化劑的清洗器。
管線9有利地包括用于除去一部分廢催化劑的排出口(tapp-off)28。
上述設備僅僅是示意性的。因此，換熱器的配置、催化劑的提取以及反應混合物循環(huán)回路的數(shù)目可以有所不同而不超出本發(fā)明范圍。
權(quán)利要求
1.在分離形式的多相氫化催化劑和堿性化合物的存在下，通過氫化包括腈或硝基官能團的化合物制備胺或氨基腈化合物的連續(xù)方法，其特征在于-向攪拌反應器中提供·第一待氫化反應物流，·第二催化劑流，·第三堿性化合物流，和·第四氫氣流，用以使反應器保持在氫氣壓下；-從該反應器中提取至少第五物流，該第五物流由反應混合物構(gòu)成，并且包括分散在所述混合物中的氫氣泡；-使該第五物流在至少一個接入反應器底部和頂部的回路中循環(huán)，并通過與所述第五物流的熱交換除去氫化反應產(chǎn)生的熱量，以把反應混合物的溫度保持在低于150℃；-從在回路之一中循環(huán)的該第五物流中提取第六物流，該第六物流包括一部分與催化劑分離的氫化產(chǎn)物；并且-從該反應器中或從循環(huán)回路之一中提取被提供給液/固分離步驟的第七氫化產(chǎn)物流，并回收包括沒有催化劑的氫化產(chǎn)物的液相以及由催化劑形成的固相，所述固相在被循環(huán)于第二催化劑流中之前被處理，以使其再生。
2.權(quán)利要求1的方法，其特征在于熱量是通過置于所述第五物流的循環(huán)回路中的第六氫化化合物流的所述提取位置的下游的熱交換器除去。
3.權(quán)利要求1或2的方法，其特征在于第八反應混合物流從反應器中提取并且在反應器中循環(huán)之前在第二回路中循環(huán)，熱量通過置于所述第八物流循環(huán)回路中的熱交換器除去。
4.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于第六物流通過過濾介質(zhì)提取。
5.權(quán)利要求4的方法，其特征在于過濾介質(zhì)是在該回路中循環(huán)的第五物流的方向上切向放置的多孔介質(zhì)。
6.權(quán)利要求4或5的方法，其特征在于多孔介質(zhì)由金屬制成。
7.權(quán)利要求4或5的方法，其特征在于過濾介質(zhì)包括置于載體上的薄膜。
8.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于反應混合物包括溶劑。
9.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于反應混合物包括水、氨或醇。
10.權(quán)利要求9的方法，其特征在于反應混合物包括以反應混合物液體重量計為1.5重量％-7重量％的水。
11.權(quán)利要求1-10中任一項的方法，其特征在于對第七物流執(zhí)行的液/固分離是沉降、過濾或離心步驟。
12.權(quán)利要求11的方法，其特征在于液/固分離在一個裝置中進行，該裝置包括具有錐形底部的上部和從該錐體末端伸出的小截面的管道、用于使固體運動的裝置被放置在該小截面的管道中，反應混合物被提供到所述上部中，與固體分離的液相從所述上部提取，并且從該小截面的管道的底部回收沉降的固體。
13.權(quán)利要求12的方法，其特征在于水被添加到該小截面的管道中。
14.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于回收的固相經(jīng)過了催化劑再生步驟。
15.權(quán)利要求14的方法，其特征在于再生催化劑被提供給第二催化劑流。
16.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于第二催化劑流由包括催化劑、堿性化合物和任選的不可溶堿性化合物的溶劑的混合物構(gòu)成，堿性化合物/催化劑之比是每千克催化劑為0.1摩爾-50摩爾的堿性化合物。
17.權(quán)利要求16的方法，其特征在于第二催化劑流中的催化劑是新鮮催化劑和再生催化劑的混合物。
18.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于催化劑是阮內(nèi)鎳或阮內(nèi)鈷，包括2重量％-6重量％的鋁和任選的選自以下金屬的摻雜劑鉻、鈦、鉬、銅、鎢、鐵、鋅、銠和銥。
19.上述權(quán)利要求中任一項的方法，其特征在于多腈化合物是己二腈。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種通過氫化包括腈或硝基官能團的化合物制備胺、氨基腈或硝基氨基化合物的方法。根據(jù)本發(fā)明，一種連續(xù)氫化包括腈或硝基官能團的化合物的方法在存在分散的堿性化合物形式的多相氫化催化劑的情況下進行。該反應在一個攪拌反應器中進行，該反應器包括一個用于反應介質(zhì)的外部循環(huán)回路，它可以在不提取催化劑的情況下通過切向過濾分離一部分產(chǎn)物。所述方法特別適用于己二腈的氫化，以提供氨基己腈和六亞甲基二胺的混合物。
文檔編號B01J25/00GK1633409SQ03804054
公開日2005年6月29日 申請日期2003年1月20日 優(yōu)先權(quán)日2002年1月21日
發(fā)明者G·博克內(nèi), A·謝奈, J－M·德西雷, P·勒孔特, L·塞維爾 申請人:羅狄亞聚酰胺中間體公司