一種薄層g-C₃N₄的制備方法
【專利摘要】本發(fā)明公開(kāi)了一種薄層g?C3N4的制備方法，其步驟為：將尿素緩慢溶于去離子水中，常溫?cái)嚢柚敝疗渫耆芙?，再冷凍干燥得到固體；將固體進(jìn)行焙燒，得到一次焙燒后的g?C3N4；再將得到的固體進(jìn)行研磨，得到固體粉末；將得到的粉末再進(jìn)行二次焙燒，得到二次焙燒后的薄層g?C3N4。本發(fā)明制得了薄層g?C3N4，明顯提高了g?C3N4的可見(jiàn)光催化活性。
【專利說(shuō)明】
_種薄層g_G3N4的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域
[0001 ]本發(fā)明涉及一種薄層g-C3N4的制備方法，屬于納米材料制備領(lǐng)域。
【背景技術(shù)】
[0002]能源和環(huán)境是當(dāng)今人類面臨的兩大問(wèn)題。目前，化石能源是人類生產(chǎn)、生活的主要能源，是社會(huì)和經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的重要物質(zhì)保障。隨著全球能源使用量的增長(zhǎng)及不科學(xué)使用，化石能源等不可再生能源將日益枯竭;并對(duì)環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重影響。出于對(duì)化石燃料即將枯竭以及因化石燃料燃燒引發(fā)的一系列環(huán)境污染問(wèn)題的擔(dān)憂，因而如何利用可再生資源治理環(huán)境問(wèn)題引了越來(lái)越多研究者們的注意，納米半導(dǎo)體光催化技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。g-C3N4作為類石墨烯材料的典型代表，能夠吸收可見(jiàn)光，化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性強(qiáng)，此外還具有無(wú)毒、來(lái)源豐富、制備成型工藝簡(jiǎn)單等特點(diǎn)，成為目前光催化領(lǐng)域研究的新寵。為了提高g_C3N4的可見(jiàn)光催化活性，研究者們采用了各種改性方法。
[0003]Yan S C等采用不同溫度焙燒三聚氰胺法，制備g_C3N4納米材料，在可見(jiàn)光下降解甲基橙(MO)，但單體g-C3N4(300mg)對(duì)MO染料(10mL 0.^gL+1)的降解性能并不突出，需5h差不多降解完全；只有通過(guò)在降解體系中添加S042—或N03—離子，g-C3N4才顯示了較高的光催化活性，Ih差不多降解完全[Yan S C，Li Z S, Zou Z G.Photodegradat1n performanceof g-C3N4fabricated by directly heating meIamine[J].Langmuir,2009,25(17):10397-10401.1oCui Y等采用不同溫度焙燒二氰二胺法，制備g-C3N4納米材料，在可見(jiàn)光下降解羅丹明B(RhB)，但單體g-C3N4(40mg)對(duì)RhB染料(80mL 4.8mgL—工)的降解性能并不突出，需4h差不多降解完全；只有通過(guò)在降解體系中加入H2O2,g-C3N4具有了較好的光催化活性，但仍需2h差不多降解完全[Cui Y,Ding Z1Liu P ,et al.Metal-free activat1n ofH2〇2by g_C3N4under visible light irradiat1n for the degradat1n of organicpollutants[J].Physical Chemistry Chemical Physics，2012，14(4):1455-1462.]。Kumar S等人通過(guò)簡(jiǎn)單焙燒法制得g_C3N4，再通過(guò)原位生長(zhǎng)法制得g_C3N4_Fe304，在可見(jiàn)光下降解羅丹明B(RhB)，但單體g-C3N4(25mg)對(duì)RhB染料(10mL 5mgL—工)的降解性能并不突出，Ih才降解20 %左右;而制得的g-C3N4_Fe304納米復(fù)合物顯示了較好的光催化活性，Ih差不多降角軍完全[Kumar S,Kumar B,Baruah A,et al.Synthesis of magnetically separableand recyclable g—CsNrFesCUhybrid nanocomposites with enhanced photocatalyticperformance under visible-light irradiat1n[J].The Journal of PhysicalChemistry C,2013，117(49):26135-26143.]。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明的目的在于提供一種薄層g_C3N4的制備方法。
[0005]實(shí)現(xiàn)本發(fā)明目的的技術(shù)解決方案為:一種制備薄層g_C3N4的方法，包括以下步驟:
[0006]第一步，將尿素在去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0007]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0008]第三步，將第二步得到的固體進(jìn)行焙燒，得到一次焙燒后的g_C3N4；
[0009]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再進(jìn)行焙燒，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0010]本發(fā)明中薄層g-C3N4的制備方法，第三步中，所述的焙燒溫度為350-600°C，焙燒時(shí)間為3_4h。
[0011]本發(fā)明中薄層g-C3N4的制備方法，第四步中，所述的焙燒溫度為350-600°C，焙燒時(shí)間為2-4h。
[0012]本發(fā)明與現(xiàn)有技術(shù)相比，其優(yōu)點(diǎn)在于:本發(fā)明制得的薄層g-C3N4在無(wú)需添加其它添加劑或負(fù)載金屬的情況下，其單體本身就體現(xiàn)出較好的光催化活性。
【附圖說(shuō)明】
[0013]圖1是本發(fā)明薄層g_C3N4的制備方法示意圖。
[0014]圖2是本發(fā)明實(shí)例5所制備的薄層g_C3N4的透射電鏡圖(c高為倍數(shù)，d為低倍數(shù))。
[0015]圖3是本發(fā)明實(shí)例5所制備的薄層g-C3N4的XRD衍射譜圖。
[0016]圖4是本發(fā)明實(shí)例5所制備的薄層g_C3N4作為催化劑光催化降解RhB的性能曲線。
[0017]圖5是本發(fā)明實(shí)例5所制備的薄層g_C3N4作為催化劑光催化降解RhB的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)曲線。
【具體實(shí)施方式】
[0018]如圖1，本發(fā)明石墨相氮化碳的制備步驟及降解過(guò)程如下:
[0019]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0020]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0021]第三步，將第二步得到的固體在350-600°C下焙燒3-4h，得到一次焙燒后的g-C3N4;
[0022]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在350-600°C下焙燒2-4h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0023]第五步，稱取適量薄層g-C3N4于光催化管中，加入染料，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)。
[0024]實(shí)施實(shí)例1:
[0025]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0026]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0027]第三步，將第二步得到的固體在3500C下焙燒3h，得到一次焙燒后的g_C3N4 ；
[0028]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在350°C下焙燒4h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0029]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)，30min RhB能降解85.6%。
[0030]實(shí)施實(shí)例2:
[0031]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0032]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0033 ]第三步，將第二步得到的固體在400 0C下焙燒3h，得到一次焙燒后的g_C3N4 ；
[0034]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在400°C下焙燒3h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0035]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)，30min RhB能降解88.5%。
[0036]實(shí)施實(shí)例3:
[0037]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0038]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0039 ]第三步，將第二步得到的固體在450 0C下焙燒4h，得到一次焙燒后的g_C3N4 ；
[0040]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在450°C下焙燒4h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0041]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)，30min RhB能降解90.1%。
[0042]實(shí)施實(shí)例4:
[0043]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0044]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0045]第三步，將第二步得到的固體在5000C下焙燒4h，得到一次焙燒后的g_C3N4 ；
[0046]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在500°C下焙燒3h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0047]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)，30min RhB能降解92.7%。
[0048]實(shí)施實(shí)例5:
[0049]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0050]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0051 ]第三步，將第二步得到的固體在550°C下焙燒4h，得到一次焙燒后的g_C3N4;
[0052]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在550°C下焙燒4h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0053]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)。
[0054]制得的薄層g-C3N4，其透射電鏡如圖2所示，XRD衍射譜圖如圖3所示。將制備的薄層g-C3N4作為可見(jiàn)光催化劑進(jìn)行光催化降解RhB性能測(cè)試，結(jié)果如圖4所示，此薄層g-C3N4具有較好的可見(jiàn)光催化性能，結(jié)果如圖5所示，在可見(jiàn)光下降解RhB染料時(shí)，其準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)常數(shù)為0.1095min—I是一次焙燒后所得g-C3N4準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)常數(shù)的2倍。
[0055]實(shí)施實(shí)例6:
[0056]第一步，將20g尿素在30mL去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?br>[0057]第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥；
[0058]第三步，將第二步得到的固體在6000C下焙燒2h，得到一次焙燒后的g_C3N4 ；
[0059]第四步，將第三步所得到的g-C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再在550°C下焙燒2h，得到二次焙燒后的薄層g_C3N4。
[0000]第五步，稱取20mg薄層g-C3N4于光催化管中，加入50mL染料(10mg/L)，暗室攪拌 60min，在可見(jiàn)光下進(jìn)行降解反應(yīng)，30min RhB能降解91.3%。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種薄層g-C3N4的制備方法，其特征在于，包括以下步驟: 第一步，將尿素在去離子水中常溫?cái)嚢枞芙猓?第二步，將第一步得到的溶液進(jìn)行冷凍干燥； 第三步，將第二步得到的固體進(jìn)行焙燒，得到一次焙燒后的g-C3N4; 第四步，將第三步所得到的g_C3N4進(jìn)行研磨，得到其固體粉末，再進(jìn)行焙燒，得到二次焙燒后的薄層g-C3N4。2.如權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，第三步中，焙燒溫度為350-6000C，焙燒時(shí)間為3_4h。3.如權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，第四步中，焙燒溫度為350-6000C，焙燒時(shí)間為2-4h。
【文檔編號(hào)】B01J27/24GK106006580SQ201610332673
【公開(kāi)日】2016年10月12日
【申請(qǐng)日】2016年5月19日
【發(fā)明人】賈并泉, 黃婷, 付永勝, 汪信, 朱俊武
【申請(qǐng)人】南京理工大學(xué)