專(zhuān)利名稱：一種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種電子封裝材料，特別是一種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料；本發(fā)明還涉及這種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法。
背景技術(shù)：
隨著電子元器件逐步向高功率化、高密度化和高集成化發(fā)展，使得微電子封裝出現(xiàn)了多種新技術(shù)、新結(jié)構(gòu)，如圓片級(jí)模塊封裝(WSP)和多芯片封裝(MCP)等。這些新的封裝模式要求通過(guò)封裝材料和電路材料的低溫共燒來(lái)實(shí)現(xiàn)高密度和高可靠性封裝。因此，先進(jìn)封裝技術(shù)對(duì)封裝材料提出了更高的要求，即低的燒結(jié)溫度(≤1000℃)、低的介電常數(shù)(5～6，1MHz)、低的介電損耗(0.001，1HMz)、與芯片Si相匹配的熱膨脹系數(shù)、良好的導(dǎo)熱性能、優(yōu)良的力學(xué)性能和可加工性能及化學(xué)穩(wěn)定性。目前大量使用的封裝陶瓷基板材料主要有氧化鋁(Al2O3)和氧化鈹(BeO)。傳統(tǒng)的氧化鋁陶瓷價(jià)格低廉、耐熱沖擊性和電絕緣性較好、制作和加工的技術(shù)也較為成熟，但主要缺點(diǎn)是所需的燒結(jié)溫度高(≥1500℃)，介電常數(shù)大(9.7)，熱膨脹系數(shù)較高(7.3×10-6K-1)。雖然在氧化鋁陶瓷中加入低熔點(diǎn)玻璃能降低燒結(jié)溫度和介電常數(shù)，但陶瓷的熱導(dǎo)率較低，介電常數(shù)和熱膨脹系數(shù)仍較高，這限制了它在大功率集成電路中的應(yīng)用。BeO陶瓷有較高的熱導(dǎo)率，但BeO有毒和價(jià)格昂貴，也不適合作為先進(jìn)封裝基板材料。氮化鋁(AlN)陶瓷具有與BeO和SiC相近的高熱導(dǎo)率，熱導(dǎo)率是氧化鋁陶瓷的5～10倍，熱膨脹系數(shù)與硅接近，適用于大功率半導(dǎo)體基板，成為目前世界上研究較為熱門(mén)的一種電子封裝陶瓷基板材料，但AlN的介電常數(shù)偏高(8～9，1MHz)，最大缺點(diǎn)是燒結(jié)溫度至少要達(dá)到1600℃以上，故其生產(chǎn)和大規(guī)模應(yīng)用也受到限制。
目前，國(guó)際市場(chǎng)上主要應(yīng)用的傳統(tǒng)的陶瓷封裝基板材料由于燒結(jié)溫度高達(dá)1500℃以上，只能使用高熔點(diǎn)、高電阻率的金屬(Mo、W等)作為回路材料。回路材料不僅成本較高，而且其高的電阻率造成大的介電損耗，同時(shí)陶瓷基板材料的介電常數(shù)較大，將導(dǎo)致信號(hào)延遲時(shí)間過(guò)長(zhǎng)，這都制約了陶瓷基板的大規(guī)模生產(chǎn)和使用。于是，國(guó)際上開(kāi)始把目光轉(zhuǎn)向低溫?zé)Y(jié)陶瓷體系(簡(jiǎn)寫(xiě)為L(zhǎng)TCC)。LTCC材料的燒結(jié)溫度通常在850～1000℃，回路材料為Cu、Ag、Au、Ag/Pd等電阻率小的金屬良導(dǎo)體。LTCC系統(tǒng)的組成主要以Al2O3/玻璃和微晶玻璃為主，如日本的馬場(chǎng)康行報(bào)道的在900℃燒結(jié)的Al2O3/硼硅酸鉛玻璃復(fù)相材料的熱導(dǎo)率為2.93W/m.K((日)《電子材料》1996，35(10)70-73)；Rokuro Kambe等報(bào)道的950℃燒結(jié)的堇青石微晶玻璃的熱導(dǎo)率為3W/m.K(Am Ceram Soc Bull 1992，6(71)962-968)。J H Enloe等發(fā)明的在900～1400℃燒結(jié)的AlN-硼硅酸鹽玻璃(重量比為1∶0.45-0.70)基板材料，其熱導(dǎo)率最高為7W/m.K(U.S5017434)。但燒結(jié)溫度較高，在與Cu、Ag、Au等低熔點(diǎn)(961～1083℃)、低電阻的金屬良導(dǎo)體共燒時(shí)，將會(huì)影響到電子器件運(yùn)行的可靠性。又如申請(qǐng)?zhí)枮?2110651.7，名稱為《一種低溫?zé)Y(jié)氮化鋁基復(fù)相材料及其制備方法》的中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利，公開(kāi)了一種在800～1000℃低溫?zé)Y(jié)成的AlN/硼硅酸鉛玻璃復(fù)相材料，該復(fù)相材料由氮化鋁50～80wt％、硼硅酸鉛玻璃50～15wt％、余量為氟化鋰組成，其中硼硅酸鉛玻璃的組成為(wt％)SiO250～70，B2O33～17，PbO 15～29，余量為堿金屬或堿土金屬的氧化物。該復(fù)相材料的熱導(dǎo)率最高達(dá)11W/m.K，但其熱壓工藝較復(fù)雜，而且熱壓時(shí)間長(zhǎng)達(dá)2～8h，尤其在玻璃成分中含有大量的有毒物質(zhì)氧化鉛，這對(duì)環(huán)境保護(hù)不利。隨著綠色電子制造時(shí)代的到來(lái)，這種復(fù)相材料的使用將會(huì)受到限制。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明將公開(kāi)一種具有較高的熱導(dǎo)率、與硅相匹配的熱膨脹系數(shù)、較低的介電常數(shù)和介電損耗以及優(yōu)異的力學(xué)性能，用于先進(jìn)電子封裝的新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料；本發(fā)明還將公開(kāi)這種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法。
本發(fā)明新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料，其成份包括氮化鋁和堇青石基玻璃，兩者的重量比例為35～57∶65～43；上述堇青石基玻璃包括下述以重量百分比計(jì)的成份SiO250～53％，Al2O320～26％，MgO 15～23％，B2O31.5～5％，P2O50～2.5％，1～6.5％RxOy；其中，RxOy中的R為Bi、Ce和Zn中的之一；x＝1～2；y＝1～3。
本發(fā)明所述的新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其步驟如下1)取氮化鋁粉與上述堇青石基玻璃粉按35～57∶65～43重量比混合均勻，烘干，過(guò)篩；所述堇青石基玻璃粉可用一般玻璃熔制工藝制備，它包括下述以重量百分比計(jì)的成份SiO250～53％，Al2O320～26％，MgO15～23％，B2O31.5～5％，P2O50～2.5％，1～6.5％RxOy；其中，RxOy中的R為Bi、Ce和Zn中的之一，x＝1～2，y＝1～3；而所述氮化鋁粉用自蔓延高溫合成法(SHS)生產(chǎn)的AlN粉體，其粒度為3～5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，AlN粉在使用前先作抗水化處理，所述堇青石基玻璃粉為D50＝3～5μm的玻璃粉；2)所得的篩下物進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體步驟如下先升溫到800～850℃，升溫速度為40～70℃/min，壓強(qiáng)為10～20MPa；然后在800～850℃保溫5～10min，并將壓強(qiáng)增加到25～40MPa；再以40～70℃/min升至900～1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.5～1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。整個(gè)熱壓燒結(jié)過(guò)程可以自動(dòng)控制，開(kāi)始快速升溫玻璃未產(chǎn)生液相，到了800～850℃玻璃已出現(xiàn)液相，增加保溫時(shí)間和加壓能夠促進(jìn)玻璃液相的流動(dòng)和AlN顆粒的重新分布，促進(jìn)燒結(jié)致密化。但不能保溫時(shí)間太長(zhǎng)，以防止堇青石基玻璃的大量析晶而造成玻璃粘度的急劇增加，從而抑制復(fù)合材料的燒結(jié)致密化。最后快速升至最高溫度并保溫一定時(shí)間，使得復(fù)合材料燒結(jié)致密化。保溫一定的時(shí)間除了促進(jìn)致密化外，還能夠促進(jìn)堇青石晶體的析出，使得復(fù)合材料中玻璃相的比例減少，晶體相增加，這有利于提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。
本發(fā)明用于先進(jìn)電子封裝的氮化鋁/堇青石基玻璃陶瓷復(fù)合材料，由氮化鋁和α-堇青石及少量的玻璃相組成，相對(duì)密度達(dá)97.2％以上，熱導(dǎo)率最高可達(dá)7.5W/m.K，介電常數(shù)不高于6.5，介電損耗不大于0.0015，熱膨脹系數(shù)為3.2～3.8×10-6K-1，抗折強(qiáng)度不低于168MPa，斷裂韌性不低于2.38MPa.m1/2，其介電常數(shù)比現(xiàn)有報(bào)道的材料低，有利于提高信號(hào)的傳輸速度。
而且本發(fā)明所述的制備方法熱壓溫度較低，同時(shí)燒結(jié)過(guò)程中合理調(diào)節(jié)升溫速度和施加壓力，大大縮短了燒結(jié)時(shí)間，提高了效率，降低了成本。另外，將堇青石基玻璃和氮化鋁兩種材料的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來(lái)，尤其不使用含有毒元素鉛的玻璃，使制得的復(fù)合材料更環(huán)保。此外，本發(fā)明的低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料還有較高的室溫?zé)釋?dǎo)率(7.5W/m.K)，熱膨脹系數(shù)與硅匹配，力學(xué)性能也大大提高。
具體實(shí)施例方式以下為本發(fā)明的非限定實(shí)施例。
實(shí)施例11)取57克氮化鋁粉與43克堇青石基玻璃粉(其包括下述成份SiO250wt％，Al2O320wt％，MgO 16wt％，B2O35wt％，P2O52.5wt％，Bi2O36.5wt％，其粒度為3μm)濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％；2)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到830℃，升溫速度為40℃/min，壓強(qiáng)為20MPa；在830℃保溫8min，并將壓強(qiáng)增加到30MPa；然后以70℃/min升至1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料，其成份包括57克氮化鋁和43克堇青石基玻璃。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.4(1MHz下)，介電損耗0.0012(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.7×10-6K-1，相對(duì)密度97.5％，熱導(dǎo)率7.2W/m.K，抗折強(qiáng)度202MPa，斷裂韌性2.96MPa.m1/2。
實(shí)施例21)取35克氮化鋁粉與65克堇青石基玻璃粉(其包括下述成份SiO253wt％，Al2O326wt％，MgO 18wt％，B2O31.5wt％，ZnO 1.5wt％，其粒度為5μm)濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％；2)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到850℃，升溫速度為70℃/min，壓強(qiáng)為10MPa；在850℃保溫8min，并將壓強(qiáng)增加到25MPa；然后以40℃/min升至1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)5.96(1MHz下)，介電損耗0.0010(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.3×10-6K-1，相對(duì)密度98.8％，熱導(dǎo)率4.15，抗折強(qiáng)度165MPa，斷裂韌性2.41MPa.m1/2。
實(shí)施例31)取35克氮化鋁粉與65克堇青石基玻璃粉(其包括下述成份SiO250wt％，Al2O220wt％，MgO 23wt％，B2O32.5wt％，P2O52.0wt％，CeO22.5wt％，其粒度為4μm)濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為4μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％；2)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到800℃，升溫速度為50℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在800℃保溫10min，并將壓強(qiáng)增加到40MPa；然后以70℃/min升至900℃，壓強(qiáng)不變，保溫1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.0(1MHz下)，介電損耗0.0014(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.35×10-6K-1，相對(duì)密度98.3％，熱導(dǎo)率4.10，抗折強(qiáng)度168MPa，斷裂韌性2.40MPa.m1/2。
實(shí)施例41)取50克氮化鋁粉與50克堇青石基玻璃粉(其包括下述成份SiO250wt％，Al2O324wt％，MgO 20wt％，B2O32.5wt％，P2O52.5wt％，Bi2O31wt％，其粒度為3μm)濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為3μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％；2)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到850℃，升溫速度為70℃/min，壓強(qiáng)為20MPa；在850℃保溫5min，并將壓強(qiáng)增加到35MPa；然后以60℃/min升至1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.75h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.2(1MHz下)，介電損耗0.0012(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.55×10-6K-1，相對(duì)密度98.2％，熱導(dǎo)率5.83，抗折強(qiáng)度198.2MPa，斷裂韌性2.88MPa.m1/2。
實(shí)施例51)先制備本發(fā)明所述的堇青石基玻璃粉，該堇青石基玻璃粉可按下述方法制備取150～160重量份石英、60～79重量份氧化鋁或92～119重量份氫氧化鋁、46～70重量份氧化鎂或94～144重量份碳酸鎂、10～32重量份硼酸、0～13重量份磷酸二氫銨、3～20重量份RxOy，混合均勻，所得的混合料于1520～1550℃進(jìn)行熔化，熔化好的玻璃料水淬、烘干，再將烘干所得的玻璃碎渣粉碎成粉，得到堇青石基玻璃粉；取150克石英、78克氧化鋁、46克氧化鎂、13克硼酸、10克磷酸二氫銨、15克氧化鉍化學(xué)純?cè)?，球?6h混合均勻，所得的混合料在1540℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約3μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))SiO250％，Al2O326％，MgO 15％，B2O32％，P2O52％，Bi2O35％；2)取57克氮化鋁粉與43克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為3μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到830℃，升溫速度為70℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在830℃保溫8min，并將壓強(qiáng)增加到40MPa；然后以70℃/min升至1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.5(1MHz下)，介電損耗0.0014(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.8×10-6K-1，相對(duì)密度97.2％，熱導(dǎo)率7.5W/m.K，抗折強(qiáng)度212MPa，斷裂韌性3.04MPa.m1/2。
實(shí)施例61)取153克石英、114克氫氧化鋁、96克碳酸鎂、16克硼酸、13克磷酸二氫銨、12克氧化鈰化學(xué)純?cè)?，球?6h混合均勻，所得的混合料在1550℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約5μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))S1O251％，Al2O325％，MgO 15％，B2O32.5％，P2O52.5％，CeO24％；2)取57克氮化鋁粉與43克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為3μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，使用前已作抗水化處理；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到850℃，升溫速度為50℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在850℃保溫10min，并將壓強(qiáng)增加到40MPa；然后以70℃/min升至1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.5h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.2(1MHz下)，介電損耗0.0015(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.1×10-6K-1，相對(duì)密度97.5％，熱導(dǎo)率6.5W/m.K，抗折強(qiáng)度200MPa，斷裂韌性2.90MPa.m1/2。
實(shí)施例71)取155克石英、114克氫氧化鋁、49克氧化鎂、16克硼酸、10克磷酸二氫銨、9克氧化鋅化學(xué)純?cè)希蚰?6h混合均勻，所得的混合料在1520℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約5μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))SiO251.5％，Al2O325％，MgO 16％，B2O32.5％，P2O52％，ZnO 3％；2)取57克氮化鋁粉與43克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，使用前已作抗水化處理；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到800℃，升溫速度為60℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在800℃保溫10min，并將壓強(qiáng)增加到30MPa；然后以60℃/min升至950℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.75h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.2(1MHz下)，介電損耗0.0012(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.4×10-6K-1，相對(duì)密度99.2％，熱導(dǎo)率7.0W/m.K，抗折強(qiáng)度206MPa，斷裂韌性2.94MPa.m1/2。
實(shí)施例81)取150克石英、60克氧化鋁、70克氧化鎂、28克硼酸、15克氧化鉍化學(xué)純?cè)?，球?6h混合均勻，所得的混合料在1500℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約5μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))SiO250％，Al2O320％，MgO 23％，B2O32％，Bi2O35％；2)取50克氮化鋁粉與50克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，使用前已作抗水化處理；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到800℃，升溫速度為60℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在800℃保溫10min，并將壓強(qiáng)增加到30MPa；然后以60℃/min升至980℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.75h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.3(1MHz下)，介電損耗0.0012(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.6×10-6K-1，相對(duì)密度98.6％，熱導(dǎo)率6.0W/m.K，抗折強(qiáng)度200.4MPa，斷裂韌性2.86MPa.m1/2。
實(shí)施例91)取150克石英、78克氧化鋁、115克碳酸鎂、19克硼酸、5克磷酸二氫銨、6克氧化鈰化學(xué)純?cè)希蚰?6h混合均勻，所得的混合料在1520℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約4μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))SiO250％，Al2O326％，MgO 18％，B2O33％，P2O51％，CeO22％；2)取46克氮化鋁粉與54克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，使用前已作抗水化處理；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到800℃，升溫速度為60℃/min，壓強(qiáng)為15MPa在800℃保溫5min，并將壓強(qiáng)增加到30MPa；然后以60℃/min升至950℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.5h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.1(1MHz下)，介電損耗0.0013(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.6×10-6K-1，相對(duì)密度98.8％，熱導(dǎo)率4.86W/m.K，抗折強(qiáng)度192.4MPa，斷裂韌性2.56MPa.m1/2。
實(shí)施例101)取156克石英、114克氫氧化鋁、52克氧化鎂、19克硼酸、7克磷酸二氫銨、4.5克氧化鋅化學(xué)純?cè)?，球?6h混合均勻，所得的混合料在1520℃熔化成均勻的玻璃液，熔化好的玻璃料用去離子水水淬、烘干，再將烘干的玻璃碎渣磨成約4μm的粉體，得到堇青石基玻璃粉，該玻璃粉的成份包括(以重量百份比計(jì))SiO252％，Al2O325％，MgO 17％，B2O33％，P2O51.5％，ZnO 1.5％；2)取35克氮化鋁粉與65克上述堇青石基玻璃粉濕法球磨24h混合均勻，烘干，過(guò)50目篩；所述氮化鋁粉粒度為5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％，使用前已作抗水化處理；3)所得的篩下物放入石墨模具中，然后置于真空熱壓爐中進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體熱壓工藝為先升溫到800℃，升溫速度為60℃/min，壓強(qiáng)為15MPa；在800℃保溫5min，并將壓強(qiáng)增加到25MPa；然后以60℃/min升至950℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.5h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
該實(shí)施例復(fù)合材料的技術(shù)指標(biāo)為介電常數(shù)6.0(1MHz下)，介電損耗0.0011(1MHz下)，熱膨脹系數(shù)3.5×10-6K-1，相對(duì)密度99.1％，熱導(dǎo)率4.10W/m.K，抗折強(qiáng)度188.7MPa，斷裂韌性2.53MPa.m1/2。
權(quán)利要求
1.一種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料，其特征在于其成份包括氮化鋁和堇青石基玻璃，兩者的重量比例為35～57∶65～43；上述堇青石基玻璃包括下述以重量百分比計(jì)的成份SiO250～53％，Al2O320～26％，MgO 15～23％，B2O31.5～5％，P2O50～2.5％，1～6.5％RxOy；其中所述RxOy中的R為Bi、Ce和Zn中的之一；x＝1～2；y＝1～3。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料，其特征在于所述堇青石基玻璃的軟化點(diǎn)溫度為800～850℃。
3.一種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其步驟如下1)取氮化鋁粉與堇青石基玻璃粉按35～57∶65～43重量比例混合均勻，烘干，過(guò)篩；所述堇青石基玻璃粉包括下述以重量百分比計(jì)的成份SiO250～53％，Al2O320～26％，MgO 15～23％，B2O31.5～5％，P2O50～2.5％，1～6.5％RxOy；其中RxOy中的R為Bi、Ce和Zn中的之一；x＝1～2；y＝1～3；2)所得的篩下物進(jìn)行熱壓燒結(jié)，具體步驟如下先升溫到800～850℃，升溫速度為40～70℃/min，壓強(qiáng)為10～20MPa；然后在800～850℃保溫5～10min，并將壓強(qiáng)增加到25～40MPa；再以40～70℃/min升至900～1000℃，壓強(qiáng)不變，保溫0.5～1h，然后待其冷卻，得到新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于步驟2)中，所述氮化鋁粉粒度為3～5μm，其含氮量大于33wt％，氧含量小于0.6wt％。
5.根據(jù)權(quán)利要求3或4所述的新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料的制備方法，其特征在于步驟1)中，所述堇青石基玻璃粉為D50＝3～5μm的玻璃粉。
全文摘要
本發(fā)明將公開(kāi)一種新型低燒玻璃陶瓷復(fù)合材料及其制備方法，該復(fù)合材料的成份包括氮化鋁和堇青石基玻璃，兩者的重量比例為35～57∶65～43；所述堇青石基玻璃包括下述以重量百分比計(jì)的成份SiO
文檔編號(hào)C04B35/622GK1935739SQ20061002200
公開(kāi)日2007年3月28日 申請(qǐng)日期2006年9月28日 優(yōu)先權(quán)日2006年9月28日
發(fā)明者陳國(guó)華, 劉心宇 申請(qǐng)人:桂林電子科技大學(xué)