一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑及其制備和應(yīng)用的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明提供了一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑，屬于新材料【技術(shù)領(lǐng)域】。該非貴金屬催化劑以蔗糖作為碳源，6-芐基腺嘌呤作為氮源，氯化鐵為活化劑，經(jīng)過碳化處理而得，其中，含氮量為5.3～8.4%。通過氧還原測試發(fā)現(xiàn)，本發(fā)明的鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑相比傳統(tǒng)商業(yè)XC-72碳粉，具有更好的氧還原性能。因此，可以作為陰極催化劑材料應(yīng)用于燃料電池的氧還原催化反應(yīng)中。
【專利說明】一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑及其制備和應(yīng)用
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于新材料【技術(shù)領(lǐng)域】，涉及一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑，主要用于燃料電池的氧還原催化反應(yīng)中。
【背景技術(shù)】
[0002]燃料電池作為一種環(huán)境友好的能源利用技術(shù),在電動汽車動力電源、移動電源、微型電源及小型發(fā)電裝置等方面顯示出廣闊的應(yīng)用前景。而燃料電池中的陰極氧還原反應(yīng)無疑是各燃料電池強有力的一個支點，因為氧還原作為一個動力學(xué)緩慢的過程，在燃料電池能量儲存和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的性能中占主導(dǎo)地位。雖然鉬基催化劑作為最基礎(chǔ)的陰極催化劑是目前性能最好、使用最廣泛的，但是由于其有限的含量、昂貴的價格、以及較差的穩(wěn)定性使其大規(guī)模商業(yè)化生產(chǎn)受到了很大的限制。因此，開發(fā)高效的具有商業(yè)化價值的陰極催化劑就成了人們最具吸引力的一項挑戰(zhàn)。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0003]本發(fā)明的目的是提供一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑的制備方法；
本發(fā)明的另一目的是提供上述鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑作為氧還原催化劑在制備燃料電池中的應(yīng)用。
[0004]本發(fā)明鐵、氮摻雜的高效的非貴金屬催化劑，是以蔗糖為碳源，以6-芐基腺嘌呤為氮源，氯化鐵為活化劑，經(jīng)過碳化處理而得。具體制備方法為將蔗糖、6-芐基腺嘌呤、氯化鐵混合后，先用濃硫酸氧化碳化10?15天，洗滌，干燥，再用球磨罐球磨，然后在氮氣保護，600?1000°C下石墨化處理I?3h，得到鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑。
[0005]所述蔗糖、6-芐基腺嘌呤、氯化鐵的質(zhì)量比為25:5:1?20:5:1。
[0006]本發(fā)明制備的鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑中，含氮量為5.3?8.4%。
[0007]下面對本發(fā)明制備的鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑進行性能測試。
[0008]圖1為鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑與商業(yè)XC-72碳粉的拉曼對比圖。由圖1可以看出，鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑分別在1300 CnT1和1600 CnT1出現(xiàn)了碳材料的特征峰D峰和G峰，說明該材料是以石墨化狀態(tài)存在的。并且與商業(yè)XC-72碳粉相比，峰位沒有發(fā)生偏移，表明這種新的鐵、氮摻雜的碳材料在結(jié)構(gòu)上沒有發(fā)生變化，仍然保持之前碳材料的石墨型結(jié)構(gòu)。但是由于該催化劑的ID/Ie值比商業(yè)碳粉更小，所以其石墨化程度更好。
[0009]圖2為鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑與商業(yè)XC-72碳粉在酸性條件下的氧還原線性掃描伏安曲線圖。從圖2可以直觀看出，與商業(yè)XC-72碳粉相比，在鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑陰極催化劑電極上，氧還原起始電位和半波電位分別正移了 550 mV和388mV，說明該材料在酸性條件下比傳統(tǒng)商業(yè)XC-72碳粉表現(xiàn)出明顯更好的氧還原性能。
[0010]圖3為鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑與商業(yè)XC-72碳粉在堿性條件下的氧還原線性掃描伏安曲線圖。從圖3中可直觀看出，與商業(yè)XC-72碳粉相比，在鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑電極上，氧還原起始電位和半波電位分別正移了 242 mV和71mV，說明該材料在堿性條件下比傳統(tǒng)商業(yè)XC-72碳粉表現(xiàn)出更好的氧還原性能。
[0011]綜上所述，本發(fā)明以蔗糖為碳源，6-芐基腺嘌呤為氮源，氯化鐵為活化劑，經(jīng)過高溫碳化處理，得到的鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑，相比傳統(tǒng)商業(yè)XC-72碳粉，具有更好的氧還原性能。因此，可以作為陰極催化劑材料應(yīng)用于燃料電池的氧還原催化反應(yīng)中。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0012]圖1為氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑和商業(yè)XC-72碳粉的拉曼對比圖；
圖2為氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑和商業(yè)XC-72碳粉在堿性條件下的催化氧還原極化曲線圖；
圖3為氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑和商業(yè)XC-72碳粉在酸性條件下的催化氧還原極化曲線圖。
【具體實施方式】
[0013]下面通過具體實施例對本發(fā)明的氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑及其制備作進一步說明。
[0014]實施例1
稱取蔗糖lOOOg，6-芐基腺嘌呤250g，F(xiàn)eCl350g,充分混合后加入到20ml濃硫酸中，在常溫下氧化碳化14天后洗滌，烘干，用球磨罐球磨；最后在管式爐中，氮氣保護，600°C下石墨化處理2h，得到氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑。
[0015]通過氧還原測試發(fā)現(xiàn)，在酸性條件下氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑電極上，氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 487mV和293mV ;再堿性條件下,氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 220 mV和56mV。
[0016]實施例2
稱取蔗糖1250g，6-芐基腺嘌呤250g，F(xiàn)eCl350g,充分混合后加入到20ml濃硫酸中，在常溫下氧化碳化14天后洗滌，烘干，用球磨罐球磨；最后在管式爐中，氮氣保護，700°C下石墨化處理lh，得到氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑。
[0017]通過氧還原測試發(fā)現(xiàn)，在酸性條件下氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑電極上，氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 466mV和287mV ;在堿性條件下,氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 215 mV和52mV。
[0018]實施例3
稱取蔗糖lOOOg，6-芐基腺嘌呤250g，F(xiàn)eCl350g,充分混合后加入到20ml濃硫酸中，在常溫下氧化碳化14天后洗滌，烘干，用球磨罐球磨；最后在管式爐中，氮氣保護，800°C下石墨化處理2h，得到氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑。
[0019]通過氧還原測試發(fā)現(xiàn)，在酸性條件下氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑電極上，氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 550mV和388mV ;在堿性條件下,氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 242 mV和71mV。
[0020]實施例4
稱取蔗糖lOOOg，6-芐基腺嘌呤250g，F(xiàn)eCl350g,充分混合后加入到20ml濃硫酸中，在常溫下氧化碳化15天后洗滌，烘干，用球磨罐球磨；最后在管式爐中，氮氣保護，900°C下石墨化處理3h，得到氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑。
[0021]通過氧還原測試發(fā)現(xiàn)，在酸性條件下氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑電極上，氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 552mV和376mV ;堿性條件下,氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 238 mV和69mV。
[0022]實施例5
稱取蔗糖1250g，6-芐基腺嘌呤250g，F(xiàn)eCl350g,充分混合后加入到20ml濃硫酸中，在常溫下氧化碳化14天后洗滌，烘干，用球磨罐球磨；最后在管式爐中，氮氣保護，1000°C下石墨化處理2h，得到氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑。
[0023]氧還原性能測試結(jié)果:在酸性條件下氯化鐵活化的含氮嘌呤陰極催化劑電極上，氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 548mV和372mV ;在堿性條件下,氧還原反應(yīng)的起始電位和半波電位分別正移了 235mV和67mV。
【權(quán)利要求】
1.一種鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑，是以蔗糖為碳源，以6-芐基腺嘌呤為氮源，氯化鐵為活化劑，經(jīng)過碳化處理而得。
2.如權(quán)利要求1所述鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑的制備方法，是將蔗糖、6-芐基腺嘌呤、氯化鐵混合后，先用濃硫酸氧化碳化10~15天，洗滌，干燥，再用球磨罐球磨，然后在氮氣保護，600~1000°C下石墨化處理I~3h，得到鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑。
3.如權(quán)利要求1所述鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑的制備方法，其特征在于:所述蔗糖、6-芐基腺嘌呤、氯化鐵的質(zhì)量比為25:5:1~20:5:1。
4.如權(quán)利 要求1所述鐵、氮摻雜的非貴金屬催化劑作為氧還原催化劑在制備燃料電池中的應(yīng)用。
【文檔編號】H01M4/90GK103599784SQ201310583077
【公開日】2014年2月26日 申請日期:2013年11月19日 優(yōu)先權(quán)日:2013年11月19日
【發(fā)明者】王榮方, 楊慧娟, 王輝, 馮漢青, 季山 申請人:西北師范大學(xué)