專利名稱：烴和含氧化合物的液相轉(zhuǎn)化方法及裝置的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種烴和含氧化合物的液相轉(zhuǎn)化(改性)方法及裝置。
背景技術(shù)：
目前已有一種已知的通過將烴與蒸汽反應(yīng)(蒸汽轉(zhuǎn)化法)制備氫氣和一氧化碳的方法。所謂的蒸汽轉(zhuǎn)化通常用下面的化學(xué)反應(yīng)式進(jìn)行描述
通過蒸汽轉(zhuǎn)化得到的氫氣和一氧化碳的混合氣體(稱為“合成氣”)是重要的工業(yè)原料，用作所謂“Cl化學(xué)”領(lǐng)域中的關(guān)鍵成分和用作合成甲醇、氨和二甲醚的合成原料以及作為制備汽油等的費(fèi)-托反應(yīng)的原料。
一般說來，蒸汽轉(zhuǎn)化是在600℃至840℃的高溫和在約5至100大氣壓的高壓下通過使用氧化鋁作載體及鎳催化劑完成的。這種在高溫及高壓下進(jìn)行的方法，不利的是需要能夠經(jīng)受高壓和加熱的堅(jiān)固反應(yīng)裝置并且需要耗費(fèi)大量成本用于產(chǎn)生高溫和高壓。此外，這種常規(guī)方法具有對(duì)一氧化碳選擇性相對(duì)較低的缺點(diǎn)(即將原料目標(biāo)烴中的碳原子轉(zhuǎn)化為一氧化碳中的物質(zhì)的比例)，并且引發(fā)了多種有害的副反應(yīng)，并且所產(chǎn)生的副產(chǎn)物會(huì)堵塞反應(yīng)管并降低催化劑的性能。
在認(rèn)真研究了上述現(xiàn)有狀況之后，本發(fā)明的發(fā)明人發(fā)明了一種新的蒸汽轉(zhuǎn)化方法，其能夠在常壓、在比常規(guī)轉(zhuǎn)化方法低的溫度下不使用任何催化劑的情況下實(shí)施，其對(duì)一氧化碳的選擇性很高并從不引發(fā)其他反應(yīng)。本發(fā)明人已經(jīng)提交了蒸汽轉(zhuǎn)化方法的專利申請(qǐng)(日本專利申請(qǐng)No.2001-152432)。所述蒸汽轉(zhuǎn)化方法通過在含有氣態(tài)鏈烴和蒸汽的混合氣體中進(jìn)行直流脈沖放電，使鏈烴與蒸汽反應(yīng)來制備氫氣和一氧化碳。這一方法可以規(guī)模很小并可使用便攜式反應(yīng)器從而以顯著低的成本實(shí)施。因此，可期望一種系統(tǒng)，其能夠輸送天然氣從而為汽車或其他機(jī)動(dòng)車輛提供用氫氣代替甲醇和汽油用于燃料電池的轉(zhuǎn)化燃料。
然而，上述專利申請(qǐng)中提出的方法需要從未反應(yīng)的物質(zhì)中分離出目標(biāo)產(chǎn)品和通過加熱以將溫度提高到至少可產(chǎn)生蒸汽程度，雖然其溫度遠(yuǎn)低于常規(guī)使用催化劑的方法所實(shí)施的溫度。因此，有必要開發(fā)一種能夠在接近室溫的低溫下引發(fā)反應(yīng)的易于控制的方法。此外，上述方法不可避免地產(chǎn)生一定量的副產(chǎn)物，而這些副產(chǎn)物希望越少越好。
根據(jù)上述內(nèi)容，本發(fā)明設(shè)法提供了一種新的轉(zhuǎn)化方法和裝置，其能夠在常溫和常壓下實(shí)施而不必從未反應(yīng)物質(zhì)中分離目標(biāo)產(chǎn)品并且完全避免了諸如乙炔等副產(chǎn)物的產(chǎn)生。

發(fā)明內(nèi)容
為了實(shí)現(xiàn)本發(fā)明的上述目的，提供了一種制備氫氣和一氧化碳的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于通過在含有烴或含氧化合物和水的液體中脈沖放電使烴或含氧化合物與水反應(yīng)。
附圖簡(jiǎn)介

圖1為根據(jù)本發(fā)明的反應(yīng)裝置的示意圖。
圖2為根據(jù)本發(fā)明的反應(yīng)裝置的示意圖。
圖3為根據(jù)本發(fā)明的反應(yīng)裝置的示意圖。
圖4為根據(jù)本發(fā)明的反應(yīng)裝置的示意圖。
圖5為根據(jù)本發(fā)明的反應(yīng)裝置的示意圖。
本發(fā)明的最佳實(shí)施方式本發(fā)明涉及一種制備氫氣和一氧化碳的液相轉(zhuǎn)化方法，其中通過在包含烴或含氧化合物和水的液體中脈沖放電，使烴或含氧化合物與水發(fā)生反應(yīng)。
根據(jù)上述方法，目標(biāo)氫氣和一氧化碳可以通過脈沖放電制備。由于所得產(chǎn)品可以氣體的形式得到，沒有必要從未反應(yīng)物質(zhì)中分離出來，此外，諸如乙炔的副產(chǎn)物溶于該液體然后再次反應(yīng)，最終轉(zhuǎn)化為合成氣。所述“包含烴或含氧化合物和水的流體”包括下列組合烴和水；含氧化合物和水；以及烴、含氧化合物和水；以及包括上述組分及其他物質(zhì)的組合。
本發(fā)明的另一個(gè)特征在于上述液相轉(zhuǎn)化方法中脈沖放電穿過在烴或含氧化合物和水之間形成的相界起作用。
根據(jù)本發(fā)明的這一特征，烴或含氧化合物與水的反應(yīng)沿著相界進(jìn)行，從而從相界產(chǎn)生想要得到的氫氣和一氧化碳。
本發(fā)明的另一個(gè)特征還在于，在上述液相轉(zhuǎn)化方法中，脈沖放電在烴或含氧化合物和水的混合流體中起作用。
根據(jù)本發(fā)明的這一特征，反應(yīng)在脈沖放電區(qū)發(fā)生，從而從相界產(chǎn)生想要的氫氣和一氧化碳。
本發(fā)明的另一個(gè)特征還在于烴或含氧化合物為選自脂肪族烴、芳烴、醇、醚、醛、酮和酯中的一種或多種。
根據(jù)本發(fā)明的這一特征，諸如烴和含氧化合物的原料的性能可以進(jìn)行優(yōu)化。
本發(fā)明的另一個(gè)特征在于液相轉(zhuǎn)化在沒有催化劑的情況下進(jìn)行。
根據(jù)本發(fā)明的這一特征，轉(zhuǎn)化可以低的成本實(shí)現(xiàn)。
此外，本發(fā)明提供一種液相轉(zhuǎn)化裝置，其包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口。
根據(jù)本發(fā)明的液相轉(zhuǎn)化裝置，可以進(jìn)行液相轉(zhuǎn)化。在該裝置中，液態(tài)形式的原料一水、烴和含氧化合物被裝入反應(yīng)器中，并在電極之間進(jìn)行放電，從而生成目的產(chǎn)品并將目的產(chǎn)品通過出口排出。因此，可以有效地使用這樣得到的目標(biāo)產(chǎn)品。
本發(fā)明的液相轉(zhuǎn)化裝置(通過使用該裝置穿過相界進(jìn)行脈沖放電來實(shí)施上述液相轉(zhuǎn)化方法)的特征在于除了反應(yīng)器外其還包括置于反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為該電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口、用于將相界置于所述電極之間的電極位置控制器。
根據(jù)本發(fā)明的這一裝置，既使在由于反應(yīng)長(zhǎng)時(shí)間進(jìn)行或反應(yīng)器的移動(dòng)而使相界位置趨向于改變時(shí)，仍可通過電極位置控制器將相界恒定地控制在兩電極之間，從而維持相界上的反應(yīng)。
下文中將以本發(fā)明的運(yùn)行實(shí)施例為基礎(chǔ)詳細(xì)描述本發(fā)明。
根據(jù)本發(fā)明的轉(zhuǎn)化方法通常包括在包含起反應(yīng)的烴或含氧化合物的液體中通過脈沖放電使烴或含氧化合物和水反應(yīng)的過程，由此生成氫氣和一氧化碳。
本發(fā)明中的烴并沒有特別的限制，只要在本發(fā)明的反應(yīng)條件下包含烴和水的體系是液態(tài)即可，因此可以選自多種類型的烴。例如，可以使用脂肪族烴例如直鏈、支鏈的或環(huán)狀的烷烴，烯烴和炔烴；各種芳香烴；及這些化合物的混合物。更具體地說，可以使用例如烴、石腦油、汽油、煤油和柴油。
這里使用的含氧化合物為分子中含有氧原子的有機(jī)化合物并可選自與上述烴相似的多種物質(zhì)。例如，可以使用醇例如甲醇、乙醇、丙醇和丁醇；醚例如二甲醚、乙醚、甲基乙基醚和甲基叔丁基醚；醛例如乙醛和甲醛；酮例如甲基乙基酮、丙酮；以及酯例如乙酸乙酯、甲酸乙酯和二甲基碳酸酯。
這里使用的水是指大量含有H2O的液體。作為水，可以使用通常已知的水，蒸餾水、離子交換水和所謂的“熱水”當(dāng)然屬于用于本發(fā)明的水的概念。
基于上述陳述，本發(fā)明的特征在于在包含上述烴或含氧化合物和水的液體中進(jìn)行脈沖放電。這里脈沖放電是通過在電極之間提供脈沖電流來實(shí)現(xiàn)的，也就是說，電子脈沖輻射以很短的時(shí)間間隔重復(fù)，例如不超過1μs。因此，液相溫度并沒有增加，以便在明顯的低溫下發(fā)生所希望的反應(yīng)。脈沖放電通常以規(guī)則的間隔進(jìn)行，但是毫無(wú)疑問其可以間歇地進(jìn)行。
通常提供脈沖電流產(chǎn)生脈沖放電，但是也適于使用自激放電的DC自激脈沖放電。在這種自激脈沖放電中，理想的是設(shè)定脈沖放電次數(shù)(有時(shí)稱為“脈沖發(fā)生的頻率”)為約5至1000每秒，優(yōu)選約50至100每秒。脈沖發(fā)生頻率在固定電壓下隨電流的增加而增加，并且隨電極間的電極間距的增加而減少。因此，電壓、電流和電極間距可以調(diào)節(jié)從而可自動(dòng)確定其至所需值，由此滿足上述脈沖發(fā)生頻率。在使用例如內(nèi)徑約4.0 mm的小型反應(yīng)器時(shí)，優(yōu)選向本發(fā)明的裝置施加約0.1至6.0kV的電壓，約0.1至10mA的電流和約1至10mm的電極間距，但是不應(yīng)該理解為僅限于此。在使用具有較高生產(chǎn)能力的轉(zhuǎn)化裝置時(shí)，優(yōu)選增加電極間距并提高輸入的電壓和電流以滿足如上所述的脈沖發(fā)生頻率。
上述脈沖放電引發(fā)產(chǎn)生氫氣和一氧化碳的反應(yīng)。人們認(rèn)為放電電流—即電子射線—對(duì)分子的輻射產(chǎn)生了誘發(fā)反應(yīng)的自由基。同時(shí)導(dǎo)致副反應(yīng)發(fā)生，在所述副反應(yīng)中烴被分解成水和以乙炔作為主成分的C2化合物。然而，諸如乙炔的副產(chǎn)物可吸收到用作本發(fā)明原料的水和烴及含氧化合物中，因此消除了從最后生成的氣體中分離出副產(chǎn)物的需要。順便說一下，吸收的諸如乙炔的副產(chǎn)物通過脈沖放電再次反應(yīng)，因此轉(zhuǎn)化為合成氣。
本發(fā)明的另一個(gè)特征在于本發(fā)明中如上所述的通過脈沖放電的反應(yīng)可在沒有催化劑的情況下進(jìn)行。雖然本發(fā)明因此消除了利用常規(guī)轉(zhuǎn)化方法使用催化劑有關(guān)的缺點(diǎn)、因而具有工業(yè)利益，但是為了提高反應(yīng)效率可以隨意地使用用于常規(guī)方法的催化劑。例如，可以將金屬粉末催化劑分散到包含烴和含氧化合物的流體中同時(shí)進(jìn)行脈沖放電。
在所制備合成氣的組成中富含氫氣時(shí)，副反應(yīng)所產(chǎn)生的有很高工業(yè)用途的氫氣可以包括在工業(yè)用合成氣中。此外，生成的合成氣可以實(shí)際工業(yè)用而不必再精制。
圖1圖解說明用于實(shí)施根據(jù)本發(fā)明的轉(zhuǎn)化方法的反應(yīng)裝置的實(shí)施方案。圖1所示的反應(yīng)裝置1裝配有由石英管或玻璃管、陶瓷管或其類似管形成的反應(yīng)器10。在反應(yīng)器10中，一對(duì)電極11和12彼此相對(duì)放置。這些電極可以由諸如SUS、鎳、銅、鋁、鐵和碳的普通材料制成。所述電極在形狀上沒有特別的限制，因此可以作成針形或平板形或任何其他形狀。電極11連接到DC電源13(例如負(fù)的高壓電源)上，并且另一個(gè)電極12接地。
在誘發(fā)反應(yīng)時(shí)，反應(yīng)器10充滿了原料，即水2和烴或含氧化合物3。圖1表現(xiàn)實(shí)施例中原料分相的狀態(tài)，從而形成相界4。在這種情況下，布置電極11和12使相界4位于這兩個(gè)電極之間。通過在電極之間施加DC脈沖放電，在電極之間形成了放電區(qū)5、同時(shí)穿過相界4誘發(fā)反應(yīng)進(jìn)行，因此生成希望的氫氣和一氧化碳6。由此制備的氫氣和一氧化碳通過反應(yīng)器中形成的出口16排出作各種用途。
在圖1所示的裝置中，布置電極11和12使相界4大致位于兩電極當(dāng)中，但是也可以布置它們使相界位于偏向于電極之一的位置。另外，相界可以在電極11和12的軸向方向形成(產(chǎn)生放電的方向)。也就是說，電極可以任何形式排列，只要相界4在電極之間形成。
長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)反應(yīng)造成原料的消耗，或在穿過相界4的放電進(jìn)行期間移動(dòng)反應(yīng)裝置1，都會(huì)使相界4可能從兩電極之間移開。為了消除這種可能性，可以配置一個(gè)用于按照相界4的移動(dòng)調(diào)節(jié)電極位置的電極位置控制器。包含所述的電極位置控制器的實(shí)施方案在圖2至4中圖解說明。圖2所示的裝置具有隔著相界4的彼此相對(duì)的電極11和12。上面的電極11裝配有電極位置控制器15。電極位置控制器15包括相界4上的漂浮裝置151和用于連接漂浮裝置151和電極11的支撐裝置152。這種結(jié)構(gòu)使得漂浮裝置151可根據(jù)相界4的高度上下移動(dòng)，從而使得電極11與漂浮裝置151一起移動(dòng)。
在圖3所示的實(shí)施方案中，相界4在電極11和12之間產(chǎn)生放電的方向上形成。電極12裝配有電極位置控制器15。具體地說，電極位置控制器15具有整體連接到電極12的漂浮裝置151，因此電極12可在電極11的軸向上移動(dòng)同時(shí)保持電極11和12的距離恒定。該實(shí)施方案使得漂浮裝置151在相界4水平變化時(shí)隨同電極112一起上下移動(dòng)，因此相界4可以恒定在電極11和12之間形成。
在圖4所示的實(shí)施方案中，電極11包括電極元件111和112。電極元件112固定在漂浮裝置151上，而漂浮裝置151安裝在電極元件111上并可在電極元件111的軸向移動(dòng)，因此電極112可以在電極元件111的軸向滑移。該實(shí)施方案使得漂浮裝置151和電極元件112隨著相界4移動(dòng)，因此相界4可以恒定在電極11和12之間形成。
反應(yīng)器10還可以裝配有進(jìn)料口(附圖中所沒有顯示)，用于任意提供原料，以便連續(xù)進(jìn)行所希望的反應(yīng)。當(dāng)然本發(fā)明的裝置可以間歇方式使用。
通過另外將制備的一氧化碳與蒸汽反應(yīng)(水煤氣轉(zhuǎn)化反應(yīng))生成氫氣和二氧化碳，可以將一氧化碳轉(zhuǎn)化為有實(shí)際用途的氫氣。由此，合成氣中氫氣的百分比可以進(jìn)一步提高。
圖1的反應(yīng)裝置1具有與電極相連的DC電源13。電源不特別限于此，任何其他能夠產(chǎn)生想要的脈沖放電的電源都可以替代。例如，可以通過使用AC電源和整流器適當(dāng)?shù)厥褂锰峁┌氩ɑ蛉ǚ烹婋娏鞯碾娫础?br> 本發(fā)明的裝置中的反應(yīng)器10必要時(shí)可以具有一對(duì)或多對(duì)電極。
在圖1的實(shí)施方案中，水2和烴或含氧化合物3的表面能不同，從而自發(fā)地產(chǎn)生相分離，最后形成相界4。然而，相間必要的界也可以任何其他方式形成。例如，相界(包括濃度的不連續(xù)面)可以通過使用具有納米孔或亞納米孔的無(wú)機(jī)分子篩膜在水2和烴或含氧化合物3之間形成。
圖5所示的裝置具有充滿烴或含氧化合物和水的混合物7的反應(yīng)器10，脈沖放電在該反應(yīng)器中進(jìn)行。在混合物中進(jìn)行脈沖放電的本實(shí)施方案也可以用和圖1所示的第一個(gè)實(shí)施方案相同的方式制備氫氣和一氧化碳6。換句話說，本實(shí)施方案與圖1的實(shí)施方案相同，除了在混合物7中進(jìn)行脈沖放電以外。
上述的混合物7可以通過無(wú)添加劑的混合物得到，例如水和乙醇的混合物、使用表面活性劑的乳狀液混合物，或使用機(jī)械混合裝置的機(jī)械混合物或其類似物。在乳狀液混合物情況下，可以使用水包油(o/w)型混合方式或油包水(w/o)型混合方式。
本發(fā)明的轉(zhuǎn)化裝置可以在常溫常壓下制備富氫的貧(lean)合成氣，由此有助于制造便攜式氫氣產(chǎn)生裝置。這種便攜式的氫氣產(chǎn)生裝置也許可以裝在車輛上作為燃料電池的供氫元件。
本發(fā)明實(shí)施方案將在下文中具體描述，但是本發(fā)明不限于下列實(shí)施方案。
實(shí)施例1圖1所示的裝置為本發(fā)明的反應(yīng)裝置。根據(jù)本發(fā)明的用于添充原料的反應(yīng)器用外徑10mm、內(nèi)徑9mm和長(zhǎng)200mm的石英管制成。在反應(yīng)器中彼此相對(duì)的電極由SUS316制成。然后，石英管中裝滿體積比為1∶1的水和己烷。裝入石英管內(nèi)的原料在反應(yīng)器中分成兩層(上層為己烷而下層為水)。將電極隔著由反應(yīng)器中的兩層原料形成的相界彼此相對(duì)放置，并施加一固定電壓，由此在所述電極間產(chǎn)生DC脈沖放電。反應(yīng)在室溫(313k)下進(jìn)行。然后，使用氣相色譜法測(cè)定最后每分鐘內(nèi)制備并從反應(yīng)器出口排出的氣體的量。測(cè)定結(jié)果如表1所示。表1中，“電壓”中箭頭左邊的數(shù)值表示“擊穿電壓”，而其右邊的數(shù)值表示“穩(wěn)態(tài)放電電壓”。表1內(nèi)“電極位置”中的“水”是指這樣的情況電極間有大量充滿水的區(qū)域(相界偏向于己烷)；“己烷”是指這樣的情況電極間有大量充滿己烷的區(qū)域(相界偏向于水)；空白列表示這樣的情況相界大致位于電極的中間。
表1電流 H2CO CO2電壓(kV)電極間距電極位置試驗(yàn)No. (mA)μmol μmol μmol(mm)1 4 -0.6→-0.3 ＜0.1150.1 4.82.12 4 -0.4→-0.3 ＜0.1152.4 3.01.73 6 -7～-6→-0.3 ＜0.1214.8 2.52.04 4 -1.5→-0.7 -1 63.75.21.55 4 -0.7→-0.5 ＜0.199.23.71.56 4 -1.5～-1.1→-0.4 1 己烷 113.2 2.21.67 4 -1.5～-1.1→-0.5 1 己烷 102.6 3.01.28 4 -1.5～-1.1→-0.5 1 水 118.7 2.21.79 4 -1.1～-0.5→-0.6 1 水 110.7 2.01.7104 -0.7～-0.4→-0.3 1 水 162.2 1.62.0114 -1.2～-0.8→-0.4～-0.5 1 水 165.8 2.12.5126 -1→-0.3～-0.4 1 水 236.8 1.42.0136 -0.8→-0.3 1 水 249.5 1.42.2144 -0.7→-0.1 1 水 159.4 1.41.7154 -1.2～-1→-0.4-051 水 144.3 1.13.8164 -1.5→-0.6～-0.7 1 己烷 136.8 1.71.8174 -1.5～-1.3→-0.7～-0.9 1 己烷 121.8 0.82.2如表1所顯而易見的，通過DC脈沖放電進(jìn)行反應(yīng)確實(shí)制備了氫氣和一氧化碳。由此得到的產(chǎn)品的量是使用后面所描述的混合物時(shí)得到的產(chǎn)品量的三至十倍。沒有檢測(cè)到諸如乙炔的副產(chǎn)物。因此，人們發(fā)現(xiàn)既使當(dāng)電極相對(duì)于相界移動(dòng)時(shí)，也能恒定地制備氫氣和一氧化碳。
實(shí)施例2本實(shí)施例在與上述實(shí)施例1相同的條件下通過施加DC脈沖放電進(jìn)行，不同的是將通過混合水和甲醇(體積比1∶1)制備的原料裝入石英管內(nèi)。由此制備的氣體的測(cè)定結(jié)果如下表2所示。
表2電流 電壓(kV) 電極間距H2CO CO2試驗(yàn)No. (mA) (mm) μmolμmolμmol13-2.4→-0.40.1 13.4 0.8 2.723-0.8→-0.30.1 14.8 0.7 2.935-3.1→-0.30.1 28.7 0.7 3.645-3.2→-0.30.1 25.2 0.7 3.458-3.1→-0.40.1 66.9 0.3 4.863-1.8→-0.60.5 69.7 0.6 2.673-1.8→-0.70.5 99.6 0.7 3.185-4.1→-0.80.5 23.6 0.9 5.095-4.1→-0.60.5 26.2 0.8 4.4如表2所示，目標(biāo)氫氣和一氧化碳可以通過在混合物中施加DC脈沖放電制備。沒有檢測(cè)到諸如乙炔的副產(chǎn)物。
實(shí)施例3本實(shí)施例在與上述實(shí)施例1相同的條件下通過施加DC脈沖放電進(jìn)行，不同的是將通過混合水和乙醇(體積比為1∶1或1∶2)制備的原料裝入石英管內(nèi)。由此制備的氣體的測(cè)定結(jié)果如下表3所示。
表3電流 H2CO CO2體積比電壓(kV)電極間距試驗(yàn)No. (mA)μmol μmol μmol C2H5OH/H2O(mm)13 -2.4→-0.4 0.120.4 0.81.6 1/123 -0.8→-0.3 0.125.7 0.51.4 1/135 -3.1→-0.3 0.169.7 0.52.5 1/145 -3.2→-0.3 0.162.9 0.41.8 1/153 -3.1→-0.4 0.127.2 0.41.9 1/263 -1.8→-0.6 0.127.5 0.31.8 1/275 -1.8→-0.7 0.163.7 0.42.4 1/285 -4.1→-0.8 0.164.2 0.41.5 1/2
如表3所示，既使當(dāng)使用水和乙醇作原料時(shí)，目標(biāo)氫氣和一氧化碳也可以通過施加DC脈沖放電進(jìn)行，與上述實(shí)施例2類似。沒有檢測(cè)到諸如乙炔的副產(chǎn)物。
工業(yè)實(shí)用性如上述描述顯而易見的，根據(jù)本發(fā)明的轉(zhuǎn)化方法可以有利地在常溫常壓通過在含烴或含氧化合物和水的流體中用非常少的電荷進(jìn)行脈沖放電實(shí)施。由于目標(biāo)產(chǎn)品可以氣體形式得到，沒有必要從未反應(yīng)物質(zhì)中分離產(chǎn)品。諸如乙炔的副產(chǎn)物被吸收到水和烴或含氧組分中，并最終用于制備純產(chǎn)品。
權(quán)利要求
1.一種制備氫氣和一氧化碳的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于通過在包含所述烴或含氧化合物和水的流體中進(jìn)行脈沖放電，使烴或含氧化合物與水反應(yīng)。
2.權(quán)利要求1所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于所述脈沖放電發(fā)生在烴或含氧化合物和水之間形成的相界上。
3.權(quán)利要求1所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于所述脈沖放電發(fā)生在烴或含氧化合物和水的混合流體中。
4.權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于所述烴或含氧化合物為選自脂肪族烴、芳烴、醇、醚、醛、酮和酯的一種或多種。
5.權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于液相轉(zhuǎn)化在沒有催化劑的情況下進(jìn)行。
6.權(quán)利要求4所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于液相轉(zhuǎn)化在沒有催化劑的情況下進(jìn)行。
7.權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于液相轉(zhuǎn)化在混有催化劑的情況下進(jìn)行。
8.權(quán)利要求4所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于液相轉(zhuǎn)化在混有催化劑的情況下進(jìn)行。
9.權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于所制備的一氧化碳進(jìn)一步與水蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
10.權(quán)利要求4所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于制備的一氧化碳進(jìn)一步與蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
11.權(quán)利要求5所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于制備的一氧化碳進(jìn)一步與蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
12.權(quán)利要求6所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于制備的一氧化碳進(jìn)一步與蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
13.權(quán)利要求7所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于制備的一氧化碳進(jìn)一步與蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
13.權(quán)利要求8所述的液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于制備的一氧化碳進(jìn)一步與蒸汽反應(yīng)，由此得到氫氣。
14.一種用于實(shí)現(xiàn)權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的液相轉(zhuǎn)化方法的液相轉(zhuǎn)化裝置，其特征在于包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口。
15.一種用于實(shí)現(xiàn)權(quán)利要求4所述的液相轉(zhuǎn)化方法的液相轉(zhuǎn)化裝置，其特征在于包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口。
16.一種用于實(shí)現(xiàn)權(quán)利要求5所述的液相轉(zhuǎn)化方法的液相轉(zhuǎn)化裝置，其特征在于包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口。
17.一種用于實(shí)現(xiàn)權(quán)利要求6所述的液相轉(zhuǎn)化方法的液相轉(zhuǎn)化裝置，其特征在于包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口。
18.一種用于實(shí)現(xiàn)權(quán)利要求2所述的液相轉(zhuǎn)化方法的液相轉(zhuǎn)化裝置，其特征在于包括反應(yīng)器、置于所述反應(yīng)器內(nèi)的電極、用于為所述電極施加直流電的直流電源和用于排出最終制得的氫氣和一氧化碳的出口和用于控制所述相界以使其置于所述電極之間的電極位置控制器。
全文摘要
一種液相轉(zhuǎn)化方法，其特征在于通過在包含烴或含氧化合物和水的液體中進(jìn)行脈沖放電，使烴或含氧化合物與水反應(yīng)，由此制備氫氣和一氧化碳。根據(jù)本發(fā)明的方法，目標(biāo)氫氣和一氧化碳可通過在液體中脈沖放電得到。此外，反應(yīng)可在常溫常壓進(jìn)行。由于產(chǎn)品可以氣體形式得到，因此不必從得到的產(chǎn)品中分離未反應(yīng)的物質(zhì)。而且，諸如乙炔的副產(chǎn)物可溶解和吸收到所述液體中并再次反應(yīng)，并最終轉(zhuǎn)化為合成氣。
文檔編號(hào)B01J19/08GK1509255SQ02810048
公開日2004年6月30日 申請(qǐng)日期2002年5月13日 優(yōu)先權(quán)日2001年5月15日
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