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一種有效控制含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的方法與流程

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一種有效控制含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的方法與流程

一、技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種有效控制含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的方法,屬于污水處理技術(shù)及二次污染控制領(lǐng)域。

二、

背景技術(shù):

20世紀(jì)40年代,有機(jī)砷制劑因其具有預(yù)防疾病和促進(jìn)生長(zhǎng)的功效開(kāi)始大量用作畜禽飼料的添加劑。洛克沙胂(rox)作為一種典型的有機(jī)砷飼料添加劑,其添加劑量為20-50mg·kg-1。大部分的rox會(huì)隨動(dòng)物排泄物進(jìn)入到環(huán)境或者養(yǎng)殖廢水中。

養(yǎng)殖廢水具有cod、ss和氨氮濃度高的特點(diǎn)。針對(duì)其廢水特性,目前普遍應(yīng)用厭氧處理工藝處理養(yǎng)殖廢水。隨著有機(jī)砷飼料添加劑的大量使用,養(yǎng)殖廢水中砷等重金屬殘留問(wèn)題日益?zhèn)涫荜P(guān)注。然而,當(dāng)前養(yǎng)殖廢水的處理更關(guān)注于常規(guī)污染物的去除而忽略了其中可能存在的砷等重金屬污染問(wèn)題。研究表明,有機(jī)砷在厭氧條件下會(huì)迅速的轉(zhuǎn)化為3-氨基-4-羥基苯胂酸(hapa),進(jìn)而毒性更大的無(wú)機(jī)砷(as(iii)和as(v))隨之釋放出來(lái)。在微生物的作用下,無(wú)機(jī)砷通過(guò)甲基化形成揮發(fā)性砷。因而,在厭氧處理含砷養(yǎng)殖廢水過(guò)程中,部分砷會(huì)由廢水中進(jìn)入大氣環(huán)境而造成環(huán)境二次污染。此外,揮發(fā)性砷可以直接通過(guò)呼吸而被人體攝取。因此,為了保障環(huán)境安全和人類健康,如何解決含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷的揮成為了當(dāng)前亟待解決的關(guān)鍵問(wèn)題。

三、

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:

本發(fā)明針對(duì)含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷易揮發(fā)的弊端,旨在提供一種有效控制含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的方法。

通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),砷的揮發(fā)可能與厭氧污泥的含砷量、廢水中有機(jī)物濃度以及廢水中可溶性無(wú)機(jī)砷濃度息息相關(guān),因此可以通過(guò)以下三種方式控制含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷的揮發(fā):

方式一:含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中,控制厭氧污泥中含砷量為1000-1500mg-as·kg-1時(shí),20-50%的砷揮發(fā)可以得到有效控制;控制厭氧污泥中含砷量低于50mg-as·kg-1時(shí),85-90%的砷揮發(fā)可以得到有效控制??梢酝ㄟ^(guò)監(jiān)控厭氧反應(yīng)器中活性污泥的含砷濃度并及時(shí)更換高砷污泥(高砷污泥是指污泥中砷濃度>1000mg-as·kg-1),使污泥含砷量維持在較低水平,以有效控制揮發(fā)性砷的生成。

方式二:含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中,控制廢水中的有機(jī)物濃度為500-1200mg·l-1時(shí),砷揮發(fā)量可降低60-70%;控制廢水中的有機(jī)物濃度低于500mg·l-1時(shí),砷揮發(fā)量可降低85-96%??梢酝ㄟ^(guò)在進(jìn)入?yún)捬豕に囂幚碇皩?duì)廢水采取預(yù)處理的方式削減部分有機(jī)污染物,有利于控制厭氧過(guò)程中砷的揮發(fā)。所述有機(jī)物是以揮發(fā)性脂肪酸為代表物質(zhì),包括乙酸、丙酸、異丁酸、正丁酸和戊酸。

方式三:含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中,添加硫和鐵元素,通過(guò)硫、鐵和砷三者共沉淀的形式原位固定無(wú)機(jī)砷,從而控制砷的揮發(fā)。5.52mg·l-1fe2(so4)3的添加可有效削減45-56%的砷揮發(fā)。

本發(fā)明通過(guò)靜態(tài)厭氧批次試驗(yàn)和上流式厭氧污泥床(uasb)反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)兩個(gè)方面來(lái)對(duì)含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的控制方式進(jìn)行驗(yàn)證:

(1)靜態(tài)厭氧批次試驗(yàn)研究

靜態(tài)厭氧批次實(shí)驗(yàn)用于確定通過(guò)調(diào)整污泥中含砷量和廢水中有機(jī)物濃度實(shí)現(xiàn)控制砷揮發(fā)的可能性。

合成廢水配制:rox濃度20-50mg·l-1,cod濃度0-3500mg·l-1,氨氮濃度為50-150mg·l-1,總磷濃度為1-20mg·l-1,進(jìn)水溫度為15-40℃,ph值為6-9,進(jìn)水中按體積比為1:10000-1:5000添加微生物生長(zhǎng)必需的元素。必需微量元素組成如下:mgcl2(0-10g·l-1),mnso4(0-5g·l-1),cacl2(0-30g·l-1),zncl2(0-1g·l-1),cucl2(0-0.5g·l-1),nicl2(0-5g·l-1),cocl2(0-5g·l-1)。

厭氧顆粒污泥:采用三種含砷厭氧顆粒污泥(s0:0-50mg-as·kg-1;s1:1000-1500mg-as·kg-1;s2:3500-4000mg-as·kg-1)以驗(yàn)證污泥含砷量對(duì)砷揮發(fā)的影響,污泥接種量為1-5g-vss·l-1。

運(yùn)行條件:反應(yīng)器為150ml有效容積的血清瓶,反應(yīng)器溫度控制在15-40℃。

(2)uasb反應(yīng)器研究

在長(zhǎng)期處理含砷廢水的uasb反應(yīng)器中,通過(guò)調(diào)控其進(jìn)水中的砷沉積相關(guān)元素(硫和鐵),明晰硫和鐵元素對(duì)于控制砷揮發(fā)的可能性。該反應(yīng)器的參數(shù)設(shè)置如下:

進(jìn)水參數(shù)控制:rox濃度5-50mg·l-1,cod濃度500-5000mg·l-1,氨氮濃度為50-150mg·l-1,總磷濃度為1-20mg·l-1,進(jìn)水溫度為15-40℃,ph值為6-9,進(jìn)水中按體積比為1:10000-1:5000添加微生物生長(zhǎng)必需的元素。必需微量元素組成如下:mgcl2(0-10g·l-1),mnso4(0-5g·l-1),cacl2(0-30g·l-1),zncl2(0-1g·l-1),cucl2(0-0.5g·l-1),nicl2(0-5g·l-1),cocl2(0-5g·l-1)。其中,fe2(so4)3中的硫和鐵元素被報(bào)道可與砷結(jié)合,形成沉淀或沉淀以實(shí)現(xiàn)砷的原位固定,其添加量為0.5-10mg·l-1。

運(yùn)行參數(shù)控制:污泥接種量為10kg-ss·m-3~30kg-ss·m-3,水力停留時(shí)間為5-24h,溶解氧濃度為0-0.5mg·l-1,反應(yīng)器溫度控制在15-40℃,上升流速為0.01-0.1m·h-1。反應(yīng)器用于處理含砷廢水研究,連續(xù)運(yùn)行320天以上,其中第205-300天期間的進(jìn)水中不添加fe2(so4)3。

本發(fā)明的有益效果體現(xiàn)在:

1、本發(fā)明以含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中控制砷揮發(fā)的三種技術(shù)策略為核心,能夠?qū)崿F(xiàn)砷揮發(fā)的有效控制,避免砷污染轉(zhuǎn)移和二次污染的發(fā)生。

2、監(jiān)測(cè)、控制厭氧污泥的含砷量,既能控制砷的揮發(fā),又可反饋厭氧系統(tǒng)的工作狀況。

3、利用預(yù)處理工藝降低廢水中的有機(jī)物濃度以控制砷的揮發(fā),實(shí)現(xiàn)了污水處理工藝與二次污染防控相結(jié)合。

4、利用添加硫、鐵元素降低砷的揮發(fā),經(jīng)濟(jì)可行,操作簡(jiǎn)單。

四、附圖說(shuō)明

圖1展示了砷揮發(fā)與厭氧顆粒污泥中含砷量之間的密切關(guān)系。其中a圖為采用不同含砷顆粒污泥的靜態(tài)實(shí)驗(yàn)(添加20mg·l-1rox)中砷揮發(fā)圖,b圖為靜態(tài)實(shí)驗(yàn)后各厭氧顆粒污泥總砷含量變化圖。從圖1中可以看出,厭氧顆粒污泥中砷的含量越高,砷的揮發(fā)量也相應(yīng)更高,表明了通過(guò)控制污泥中砷含量來(lái)降低砷揮發(fā)的可行性。

圖2是在uasb反應(yīng)器的進(jìn)水中添加硫、鐵元素,考察其對(duì)砷揮發(fā)的影響(*表示未添加硫、鐵元素)。從圖2中可以看出,反應(yīng)器在未添加硫、鐵元素時(shí)明顯產(chǎn)生了更多的揮發(fā)性砷,表明了通過(guò)添加硫、鐵元素來(lái)控制砷揮發(fā)的可行性。

圖3是本發(fā)明處理含砷養(yǎng)殖廢水的厭氧反應(yīng)器的三種控制砷揮發(fā)的策略示意圖。

五、具體實(shí)施方式

本發(fā)明針對(duì)厭氧處理含砷養(yǎng)殖廢水過(guò)程中砷揮發(fā)的關(guān)鍵問(wèn)題,提出了三種技術(shù)方案以實(shí)現(xiàn)揮發(fā)性砷的有效控制,并通過(guò)靜態(tài)厭氧批次試驗(yàn)和上流式厭氧污泥床(uasb)反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)兩個(gè)方面來(lái)對(duì)含砷養(yǎng)殖廢水厭氧處理過(guò)程中砷揮發(fā)的控制方式進(jìn)行驗(yàn)證:

(1)靜態(tài)厭氧批次試驗(yàn)研究

靜態(tài)厭氧批次實(shí)驗(yàn)用于確定通過(guò)調(diào)整污泥中含砷量和廢水中有機(jī)物濃度實(shí)現(xiàn)控制砷揮發(fā)的可能性。

合成廢水配制:rox濃度20-50mg·l-1,cod濃度0-3500mg·l-1,氨氮濃度為50-150mg·l-1,總磷濃度為1-20mg·l-1,進(jìn)水溫度為15-40℃,ph值為6-9,進(jìn)水中按體積比為1:10000-1:5000添加微生物生長(zhǎng)必需的元素。必需微量元素組成如下:mgcl2(0-10g·l-1),mnso4(0-5g·l-1),cacl2(0-30g·l-1),zncl2(0-1g·l-1),cucl2(0-0.5g·l-1),nicl2(0-5g·l-1),cocl2(0-5g·l-1)。

厭氧顆粒污泥:采用三種含砷厭氧顆粒污泥(s0:0-50mg-as·kg-1;s1:1000-1500mg-as·kg-1;s2:3500-4000mg-as·kg-1)以驗(yàn)證污泥含砷量對(duì)砷揮發(fā)的影響,污泥接種量為1-5g-vss·l-1。

運(yùn)行條件:反應(yīng)器為150ml有效容積的血清瓶,反應(yīng)器溫度控制在15-40℃。

(2)uasb反應(yīng)器研究

在長(zhǎng)期處理含砷廢水的uasb反應(yīng)器中,通過(guò)調(diào)控其進(jìn)水中的砷沉積相關(guān)元素(硫和鐵),明晰硫和鐵元素對(duì)于控制砷揮發(fā)的可能性。該反應(yīng)器的參數(shù)設(shè)置如下:

進(jìn)水參數(shù)控制:rox濃度5-50mg·l-1,cod濃度500-5000mg·l-1,氨氮濃度為50-150mg·l-1,總磷濃度為1-20mg·l-1,進(jìn)水溫度為15-40℃,ph值為6-9,進(jìn)水中按體積比為1:10000-1:5000添加微生物生長(zhǎng)必需的元素。必需微量元素組成如下:mgcl2(0-10g·l-1),mnso4(0-5g·l-1),cacl2(0-30g·l-1),zncl2(0-1g·l-1),cucl2(0-0.5g·l-1),nicl2(0-5g·l-1),cocl2(0-5g·l-1)。其中,fe2(so4)3中的硫和鐵元素被報(bào)道可與砷結(jié)合,形成沉淀或沉淀以實(shí)現(xiàn)砷的原位固定,其添加量為0.5-10mg·l-1

運(yùn)行參數(shù)控制:污泥接種量為10kg-ss·m-3~30kg-ss·m-3,水力停留時(shí)間為5-24h,溶解氧濃度為0-0.5mg·l-1,反應(yīng)器溫度控制在15-40℃,上升流速為0.01-0.1m·h-1。反應(yīng)器用于處理含砷廢水研究,連續(xù)運(yùn)行320天以上,其中第205-300天期間的進(jìn)水中不添加fe2(so4)3。

實(shí)施例1:

下面結(jié)合圖3對(duì)第一種砷揮發(fā)削減技術(shù)發(fā)明詳細(xì)說(shuō)明,本實(shí)施例通過(guò)監(jiān)測(cè)厭氧污泥中的含砷量和控制高砷污泥的形成以實(shí)現(xiàn)有效控制砷揮發(fā)的方法具體實(shí)施如下:

配制合成配水:cod(3500mg·l-1),rox(20mg·l-1),nh4+-n(100mg·l-1),tp(15mg·l-1)。

必需微量元素組成:mgcl2(4.25mg·l-1),mnso4(0.38mg·l-1),cacl2(5.20mg·l-1),zncl2(0.24mg·l-1),cucl2(0.12mg·l-1),nicl2(0.48mg·l-1),cocl2(0.24mg·l-1)。

所述反應(yīng)器為有效容積為150ml厭氧反應(yīng)器,厭氧顆粒污泥的接種量為2.5g-vss·l-1,運(yùn)行溫度控制在35±1℃。

如表1所示,污泥中的含砷量減低50%以上時(shí),揮發(fā)性砷的產(chǎn)量削減到原來(lái)的20-50%;當(dāng)污泥中含砷量低于50mg-as·kg-1時(shí),85-90%的砷揮發(fā)可以得到有效控制。即控制污泥中含砷量在較低的水平可有效抑制砷的揮發(fā),降低對(duì)周?chē)h(huán)境及人體健康的威脅。因此,在含砷養(yǎng)殖廢水的處理過(guò)程中,要注重對(duì)污泥中含砷量的檢測(cè),對(duì)于長(zhǎng)期運(yùn)行形成的高砷污泥進(jìn)行更換。

表1厭氧顆粒污泥中背景含砷量對(duì)砷揮發(fā)的影響

實(shí)施例2:

下面結(jié)合圖3對(duì)第二種砷揮發(fā)削減技術(shù)發(fā)明詳細(xì)說(shuō)明,本實(shí)施例通過(guò)調(diào)整廢水中有機(jī)物污染物含量以實(shí)現(xiàn)有效控制砷揮發(fā)的方法具體實(shí)施如下:

配制合成配水:cod(3000mg·l-1),rox(20mg·l-1),nh4+-n(100mg·l-1),tp(15mg·l-1)。

必需微量元素組成:mgcl2(4.25mg·l-1),mnso4(0.38mg·l-1),cacl2(5.20mg·l-1),zncl2(0.24mg·l-1),cucl2(0.12mg·l-1),nicl2(0.48mg·l-1),cocl2(0.24mg·l-1)。

所述反應(yīng)器為有效容積為150ml厭氧反應(yīng)器,厭氧顆粒污泥的接種量為2.5g-vss·l-1,污泥含砷量為3.69g-as·kg-1,運(yùn)行溫度控制在35±1℃。

砷的揮發(fā)所需的甲基供應(yīng)來(lái)源于廢水中的有機(jī)物。因此,可以考慮調(diào)整廢水中的有機(jī)物含濃度以控制控制砷的揮發(fā)。如表2所示,當(dāng)有機(jī)物濃度在1500-2500mg·l-1時(shí),砷揮發(fā)量可達(dá)2.5-9.0μg·d-1;當(dāng)有機(jī)物濃度調(diào)整到原來(lái)的0.3-0.5時(shí),砷的揮發(fā)可相應(yīng)削減60-70%;當(dāng)有機(jī)物濃度控制到500mg·l-1以下時(shí),砷揮發(fā)量可降低85-96%。實(shí)驗(yàn)證明,通過(guò)調(diào)整廢水中有機(jī)物濃度可有效控制砷的揮發(fā)。鑒于養(yǎng)殖廢水具有高cod的特點(diǎn),在進(jìn)入?yún)捬豕に囂幚碇皩?duì)廢水采取適當(dāng)?shù)念A(yù)處理,削減部分有機(jī)污染物,有利于控制厭氧過(guò)程中砷的揮發(fā)。

表格2廢水中有機(jī)物濃度(以揮發(fā)性脂肪酸計(jì))對(duì)砷揮發(fā)的影響

實(shí)施例3:

下面結(jié)合圖3對(duì)第三種砷揮發(fā)削減技術(shù)發(fā)明詳細(xì)說(shuō)明,本實(shí)施例通過(guò)添加硫、鐵元素原位固定可溶性無(wú)機(jī)砷以實(shí)現(xiàn)有效控制砷揮發(fā)的方法具體實(shí)施如下:

配制合成配水:cod(3000mg·l-1),rox(5.0mg·l-1),nh4+-n(100mg·l-1),tp(15mg·l-1)。

必需微量元素組成:mgcl2(4.25mg·l-1),mnso4(0.38mg·l-1),cacl2(5.20mg·l-1),zncl2(0.24mg·l-1),cucl2(0.12mg·l-1),nicl2(0.48mg·l-1),cocl2(0.24mg·l-1)。其中,在反應(yīng)器運(yùn)行第275-300天之間不添加fe2(so4)3,第301-350天添加5.52mg·l-1fe2(so4)3。

所述反應(yīng)器為有效容積為3.0l上流式厭氧污泥床反應(yīng)器,污泥接種量為20kg-ss·m-3,水力停留時(shí)間為12h,溶解氧濃度為0-0.5mg·l-1,反應(yīng)器溫度控制在35±1℃,上升流速為0.03m·h-1。

基于前期的研究結(jié)果,揮發(fā)性砷的形成是通過(guò)無(wú)機(jī)砷(as(iii)和as(v))不斷地甲基化作用而實(shí)現(xiàn)的。而硫、鐵元素的添加會(huì)通過(guò)硫、鐵和砷三者共沉淀的形式的原位固定無(wú)機(jī)砷,迅速削減廢水中可溶性的無(wú)機(jī)砷,從而,可在一定程度上控制砷的揮發(fā)。如表3所示,在uasb反應(yīng)器運(yùn)行過(guò)程中,5.52mg·l-1fe2(so4)3的添加可有效削減45-56%的砷揮發(fā)。

表3硫、鐵元素的添加對(duì)砷揮發(fā)的控制

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