本發(fā)明屬于一種以成分為特征的陶瓷組合物，尤其涉及一種以ZnTiNb2O8+xLiF為化學(xué)式的具有低燒結(jié)溫度，低損耗，中介電常數(shù)的高頻介質(zhì)陶瓷材料及其制備方法。
背景技術(shù)：
隨著無線通信與電子技術(shù)的不斷發(fā)展，電子信息產(chǎn)品的小型化、高集成化已成為趨勢(shì)，新一代電子元器件正在向小型化、片式化以及集成化方向發(fā)展。低溫共燒陶瓷(簡(jiǎn)稱LTCC)技術(shù)是自1982年開始發(fā)展起來的令人矚目的整合組件技術(shù)，如今已經(jīng)成為無源集成的主流技術(shù)，是無源電子元器件領(lǐng)域的發(fā)展方向和新的元件產(chǎn)業(yè)的經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)點(diǎn)。
介質(zhì)陶瓷材料是LTCC技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ)。LTCC技術(shù)要求介質(zhì)陶瓷材料在具備優(yōu)良的介電性能的同時(shí)，還應(yīng)具有能在較低燒結(jié)溫度下燒結(jié)致密(一般在950℃以下)的特性，以便能與高電導(dǎo)率的Ag(熔點(diǎn)為961℃)或Cu(熔點(diǎn)為1083℃)金屬內(nèi)電極進(jìn)行共燒。因此，開發(fā)出該類介質(zhì)陶瓷材料對(duì)LTCC技術(shù)的發(fā)展至關(guān)重要。
為滿足不同的應(yīng)用需求，介質(zhì)陶瓷材料不斷發(fā)展，各種性能優(yōu)異的新型陶瓷材料不斷涌現(xiàn)。針對(duì)介質(zhì)陶瓷材料的應(yīng)用需求，國(guó)內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了大量的研究工作，其中來自韓國(guó)的Kim等人對(duì)(1-x)ZnNb2O6-xTiO2系介質(zhì)陶瓷材料的相組成及其微波介電性能進(jìn)行了研究，指出在1120℃下燒結(jié)，ZnTiNb2O8的微波介電性能為：Q×f＝42500GHz，εr＝34，τf＝-52×10-6/℃。在Kim等人對(duì)其性能的報(bào)道后，國(guó)內(nèi)外對(duì)其低溫?zé)Y(jié)研究的報(bào)道還很少。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的，是使ZnTiNb2O8介質(zhì)陶瓷材料與LiF進(jìn)行復(fù)合，降低ZnTiNb2O8介質(zhì)陶瓷材料的燒結(jié)溫度，同時(shí)保持較好的介電性能，以適應(yīng)LTCC技術(shù)的發(fā)展需要。以ZnO、TiO2、Nb2O5、LiF為原料，采用簡(jiǎn)單固相合成法，制備一種具有低燒結(jié)溫度低損耗的ZnTiNb2O8+xLiF(1％≤x≤1.5％)高頻介質(zhì)陶瓷材料。
低溫?zé)Y(jié)低損耗高頻介質(zhì)陶瓷材料的制備方法，具有如下步驟：
(1)將ZnO、TiO2、Nb2O5按化學(xué)計(jì)量式ZnTiNb2O8進(jìn)行配料，將粉料放入聚酯罐中，加入去離子水和鋯球后，球磨4～8小時(shí)；
(2)將步驟(1)球磨后的原料放入干燥箱中，于100℃烘干，然后過40目篩；
(3)將步驟(2)過篩后的粉料放入中溫爐中，于950℃預(yù)燒4～8小時(shí)；
(4)在步驟(3)預(yù)燒后的粉料中按化學(xué)計(jì)量式ZnTiNb2O8+xLiF外加LiF，其中1wt％≤x≤1.5wt％，并外加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.05％的聚乙烯醇作為粘合劑進(jìn)行混合，將混合后的粉料放入球磨罐中，加入氧化鋯球和去離子水，進(jìn)行二次球磨9～12小時(shí)，再烘干、過篩，完成造粒過程；再用粉末壓片機(jī)以3～6MPa的壓力壓成生坯；
(5)將步驟(4)的生坯于925℃～950℃燒結(jié)，保溫2～8小時(shí)，制成具有中介電常數(shù)的微波介質(zhì)陶瓷。
所述步驟(1)、步驟(4)采用行星式球磨機(jī)進(jìn)行球磨，球磨機(jī)轉(zhuǎn)速為600轉(zhuǎn)/分。
所述步驟(1)、步驟(4)球磨工序的粉料與去離子水和鋯球的質(zhì)量比為1︰1︰1。
所述步驟(4)的生坯為直徑10mm，厚度1mm的圓片狀結(jié)構(gòu)。
所述步驟(5)的燒結(jié)溫度為950℃。
本發(fā)明通過簡(jiǎn)單固相合成法制備了一種新型的低損耗高頻介質(zhì)陶瓷材料ZnTiNb2O8+xLiF(1％≤x≤1.5％),測(cè)試了其在1MHz下的介電性能：介電常數(shù)εr為28.61～35.50，介電損耗為1.2～103.2×10-4，電容量溫度系數(shù)為115～93×10-6/℃。這樣的參數(shù)指標(biāo)可以適應(yīng)LTCC技術(shù)的發(fā)展需要。該制備工藝簡(jiǎn)單，燒結(jié)溫度低，節(jié)約成本，應(yīng)用前景廣泛。
具體實(shí)施方式
本發(fā)明以ZnO(分析純)、Nb2O5(分析純)、TiO2(分析純)、LiF(分析純)為初始原料，通過簡(jiǎn)單固相法制備高頻介質(zhì)陶瓷材料。
實(shí)施方案如下：
(1)將ZnO、Nb2O5、TiO2按化學(xué)計(jì)量式ZnTiNb2O8進(jìn)行配料，原料摩爾比為：1︰1︰1；將原料、去離子水和鋯球按質(zhì)量比為1︰1︰1的比例放入聚酯罐中，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，轉(zhuǎn)速為600轉(zhuǎn)/分；
(2)將步驟(1)球磨后的原料放入干燥箱中，于100℃烘干，然后過40目篩；
(3)將步驟(2)過篩后的粉料放入中溫爐中，于950℃預(yù)燒6小時(shí)；
(4)將步驟3預(yù)燒后的原料按化學(xué)計(jì)量式ZnTiNb2O8+xLiF(1wt％≤x≤1.5wt％)外加LiF，并外加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.05％的聚乙烯醇作為粘合劑進(jìn)行混合，將混合后的原料放入球磨罐中，加入氧化鋯球和去離子水，球磨12小時(shí)，烘干后過80目篩完成造粒過程，再將造粒后的粉體用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓力壓成坯體；
(5)將步驟(4)的生坯于925℃～950℃燒結(jié)，保溫6小時(shí)，制成具有低燒結(jié)溫度、低損耗、中介電常數(shù)的高頻介質(zhì)陶瓷材料。
(6)將步驟(5)制得樣品的上、下表面均勻地涂覆銀漿，在840℃下燒滲制備電極，焊接引線。
通過GZ-ESPEC MC-710P型高低溫箱、Agilent 4285A LCR測(cè)試儀及HM27002型C-T參數(shù)測(cè)試儀測(cè)試所得樣品的介電性能。
各個(gè)具體實(shí)施例中的主要工藝參數(shù)及其1MHz下介電性能詳見表1。
表1
本發(fā)明并不局限于上述實(shí)施例，很多細(xì)節(jié)的變化是可能的，但這并不因此違背本發(fā)明的范圍和精神。