專利名稱：一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝及新設備的制作方法
技術領域：
本發(fā)明屬于無機化學技術領域，涉及ー種采用燃燒法制備富勒烯的新エ藝及新設備，尤其是涉及一種三室反應室實施制備富勒烯的新エ藝制備方法和裝置。
背景技術：
富勒烯的獨特分子結構和奇異的物理和化學性質，使它在能源、超導、電子、磁性、光學、材料以及醫(yī)藥等多學科，多領域具有十分重要的應用價值和市場前景?，F(xiàn)隨著應用 研究的不斷深入，富勒烯的應用領域也在不斷擴大，一些富勒烯產(chǎn)品已進入市場。雖然富勒烯應用價值很高，市場潛カ很大，但大批量制備較難。目前制備方法多為批量小，成本高的方法，如電弧法，使富勒烯的價格過于昂貴，從而限制了它的應用研究和推廣使用，特別是在用量較大的エ業(yè)領域的應用。在富勒烯的諸多制備方法中，燃燒法可連續(xù)、大批量、低成本的制備富勒烯，是最有前途的方法，但制備技術比較復雜。燃燒法，亦稱火焰合成法，苯火焰法。最早由Dr. Jack. Hoard 1991年提出來的。該種方法的最大優(yōu)點是可使用廉價含碳原料，并可連續(xù)、大批量、低成本制備富勒烯?，F(xiàn)美國和日本已有噸級エ業(yè)裝置在生產(chǎn).。燃燒按含碳原料和氧化劑在燃燒之前是否預先混合，將燃燒火焰分為擴散火焰和預混火焰燃燒兩種方式。目前的燃燒法制備富勒烯主要采用預混火焰燃燒，且傳統(tǒng)的燃燒法的燃料、含碳原料與含氧氣體在同一反應室或兩個反應室內(nèi)一起進行燃燒、裂解和合成富勒烯的反應過程。燃料與含碳原料不分，即是含碳原料也是燃料。也有提到多室反應室和燃燒生成物返混，但未見將燃料和含碳原料分開，燃燒與裂解和合成反應分開制備富勒烯的反應器或反應室的報道。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的在于針對上述現(xiàn)有技術的不足，提供ー種采用燃燒法制備富勒烯的新エ藝及新設備。通過合理地利用燃料和含碳原料，方便地控制反應エ藝參數(shù)，最終達到提高制備富勒烯收率，降低富勒烯制造成本的目的。本發(fā)明的目的之ー是提供ー種采用燃燒法制備富勒烯的新エ藝，該エ藝與通常的燃燒法有本質上的不同，將富勒烯燃燒合成反應中的燃燒與熱裂解合成反應分開，可使用不同燃料和含碳原料，在不同反應室中進行燃燒和熱裂解合成富勒烯。本發(fā)明的目的之ニ是為了實現(xiàn)其新エ藝，從而提供一種相適應的采用燃燒法制備富勒烯的新設備。本發(fā)明技術方案之一
ー種采用燃燒法制備富勒烯的新エ藝，在采用燃燒法制備富勒烯的エ藝過程中，將燃燒和裂解合成反應分開，燃料與含碳原料分開；燃料與含碳原料分別進入不同反應室，在不同的反應室內(nèi)實施燃燒和裂解合成反應。進ー步用于燃燒的燃料(a)與氧化劑(b)在第一反應室(I)內(nèi)燃燒，形成高溫燃氣流體，再進入笫ニ反應室(2)，在第二反應室內(nèi)，所述的高溫燃氣流體與噴入的含碳原料(c)相遇，進行混合和熱裂解反應，形成的高溫熱煙氣產(chǎn)物，高溫熱煙氣產(chǎn)物隨后進入笫三反應室(3)，在笫三反應室(3)內(nèi)，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰。進ー步優(yōu)選所述的燃料與氧化劑在第一反應室(I)混合燃燒，形成1400-2200°C的高溫燃氣流體。從第一反應室(I)進入的高溫燃氣流體含有少量過剩的氧，在進入笫ニ反應室
(2)遇到含碳原料(c)時發(fā)生部分燃燒，生成熱量，提高笫ニ反應室(2)反應溫度，加速高溫燃氣流體和含碳原料(C)的熱裂解反應。所述的笫三反應室(3)的室內(nèi)溫度控制在1400-2200°C，壓カ20— 150mmHg。進ー步優(yōu)選溫度在1400— 1800°C，壓カ20-80mmHg范圍內(nèi)最佳。高溫熱煙氣產(chǎn)物在笫三反應室(3)的反應停留時間在IOOms — 1000ms。 在笫三反應室(3)內(nèi)，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰后，含富勒烯和炭灰的熱煙氣進入煙氣冷卻系統(tǒng)(4)，通過間接冷卻將含富勒烯和炭灰的熱煙氣的溫度冷卻至300-600°C，再進入高溫真空過濾器(5)，在高溫真空過濾器(5)內(nèi)分離并收集煙氣中炭灰和附著在炭灰中的富勒烯；過濾后的尾氣則經(jīng)過尾氣冷凝冷卻器(7)進ー步降溫，分離出尾氣中冷凝水后，由真空泵(9)排出。進ー步優(yōu)選通過間接冷卻將含富勒烯和炭灰的熱煙氣的溫度冷卻至400-550°C最佳。煙氣冷卻系統(tǒng)(4)對含富勒烯和炭灰的熱煙氣溫度的冷卻速度要求在1000°C /秒以上。所述的高溫真空過濾器(5)控制溫度300-600°C，壓カlO-lOOmmHg。所述的尾氣冷凝冷卻器(7)控制在10-60mmHg低壓下，冷凝尾氣中的水蒸汽，并在10-60mmHg低壓下排除冷凝水。進ー步優(yōu)選所述尾氣冷凝冷卻器7內(nèi)的壓カ最佳為低壓 20_30mmHg。所述的燃料(a)為能與氧化劑中的氧燃燒形成熱量的燃料；包括氣體、液體和固體燃料。進ー步優(yōu)選所述的燃料(a)為碳氫化合物。所述的燃料(a)包括氣體燃料和液烴燃料，氣體燃料為甲烷、こ烷或こ烯；液烴燃料為苯、甲苯或燃料油。所述的氧化劑(b)是指含氧并能與燃料燃燒的含氧物質，包括氣體、液體和固體氧化劑。進ー步優(yōu)選所述的氧化劑(b)為空氣、富氧空氣或エ業(yè)級純氧。所述的含碳原料(C)為碳氫化合物。進ー步優(yōu)選所述的碳氫化合物為烴類化合物。所述的燃料(a)、氧化劑(b)和含碳原料(C)進入各自反應室之前，采用預熱或不預熱兩種方式。優(yōu)選采用預熱時，所述的燃料(a)和氧化劑(b)的加熱溫度控制在80-2500C ;所述的含碳原料(c)的加熱溫度最大值為高于其沸點40°C。進ー步優(yōu)選燃料為甲烷或苯時，預熱溫度在80-90°C，燃料為甲苯時，預熱溫度在130-160°C ;含碳原料為烴類化合物時，預熱溫度在120— 250°C。所述的氧化劑(b)的所用質量為先按燃料(a)完全燃燒時計算的理論氧氣量，再按理論氧氣量的I. 2-1. 4倍計算所述的氧化劑(b)的實際使用質量。本發(fā)明技術方案之ニ 實現(xiàn)上述的采用燃燒法制備富勒烯的新エ藝的新設備，所述新設備中的反應室采用臥式結構，由三個依次連通的反應室組成。臥式反應器與立式反應器相比，便于操作。所述設備還包括煙氣冷卻系統(tǒng)(4)、高溫真空過濾器(5)、尾氣冷凝冷卻器(7)、真空泵(9)和供料系統(tǒng)。進ー步所述的反應室由第一反應室(I)、第二反應室(2)和第三反應室(3)組成，第一反應室(I)、笫ニ反應室(2)和笫三反應室(3)依次連通，第一反應室(I)的入口端軸向設有燃料進ロ，徑向 設有氧化劑進ロ ；笫ニ反應室(2)的徑向設有含碳原料進ロ ；笫三反應室(3)的尾部煙氣出口端與煙氣冷卻系統(tǒng)(4)連通。進ー步優(yōu)選笫三反應室(3)的尾部煙氣出口端與煙氣冷卻系統(tǒng)(4)的下側端連通，煙氣冷卻系統(tǒng)(4)的上側端與高溫真空過濾器(5)的下側端連通，高溫真空過濾器(5)的底端與富勒烯收集器(6)連接，高溫真空過濾器(5)的頂端與尾氣冷凝冷卻器(7)的頂端連通，尾氣冷凝冷卻器(7)的底部先與真空泵(9)連通，底部的末端再與冷凝水收集器
(8)連接，冷凝水收集器(8)在真空泵接ロ的下方；煙氣冷卻系統(tǒng)(4)、高溫真空過濾器(5)和尾氣冷凝冷卻器(7)為立式結構。所述的煙氣冷卻系統(tǒng)(4)中的冷卻器為管殼式冷卻器、套管式冷卻器或螺旋板式冷卻器。所述的各反應室設有測溫和測壓裝置及觀測孔。本發(fā)明的與傳統(tǒng)燃燒法主要區(qū)別是燃燒與裂解合成反應分開，燃料與含碳原料分開，并在不同反應室實施，具備下述優(yōu)點
I.制備富勒烯的燃料和含碳原料分開，可合理的選用優(yōu)質燃料和含碳原料，充分利用燃料和含碳原料各自優(yōu)點，燃料主要作用是與氧燃燒，為熱解合成反應提供必要的高能熱源，應選用熱值高、不含或少含有害雜質的氣體或液體作燃料。含碳原料則應選用含碳量較高，易于生成富勒烯的碳氫化合物氣體或液體含碳原料。這樣，即可降低燃料消耗，降低產(chǎn)品成本，又可提聞富勒稀收率。2.便于控制工藝燃燒與裂解合成反應分開，在不同反應室內(nèi)進行不同反應，這樣不但可以方便地改變?nèi)剂?，含氧氣體.和含碳原料進料量，又可以根據(jù)制備エ藝要求調(diào)節(jié)各反應室的エ藝參數(shù)，達到優(yōu)化制備富勒烯エ藝的目的。3.本發(fā)明制備富勒烯エ藝和設備可連續(xù)、低成本、エ業(yè)化大批量生產(chǎn)富勒烯。


圖I是本發(fā)明實施例I的結構示意圖。
具體實施例方式本發(fā)明通過下面的實施例可以對本發(fā)明作進ー步的描述，然而，本發(fā)明的范圍并不限于下述實施例。如其它實施例可使用不同的燃料、含碳原料和氧化劑，其中采用含氧氣體時，含氧氣體中氧的質量比也可不同，使用質量按C/0比計算即可；可具體使用不同的反應室內(nèi)壓力、不同的停留時間，不同收集方法，但只要使用本發(fā)明限定的エ藝，仍屬本發(fā)明的范圍。本發(fā)明的設備見附圖I :它包括煙氣冷卻系統(tǒng)4、高溫真空過濾器5、尾氣冷凝冷卻器7和供料系統(tǒng)，所述的反應室采用臥式結構，由三個依次連通的反應室組成。供料系統(tǒng)由燃料儲罐、含碳原料儲罐、供料泵、配料罐、加熱汽化裝置、計量儀表、噴槍等部分組成。所述的反應室由第一反應室I、第二反應室2和第三反應室3組成，第一反應室I、笫ニ反應室2和笫三反應室3依次連通，第一反應室I與笫ニ反應室2連通，笫ニ反應室2與笫三反應室3連通；第一反應室I的入口端軸向設有燃料進ロ，徑向設有氧化劑進ロ ；笫ニ反應室2的徑向設有含碳原料進ロ ；笫三反應室3的尾部煙氣出ロ端與煙氣冷卻系統(tǒng)4連通。本發(fā)明的笫三反應室3為本反應系統(tǒng)主要部分，笫ニ反應室2的生成產(chǎn)物在該反應室的高溫、低壓條件下繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰。笫三反應室3較長，反應產(chǎn)物在該室的停留時間在100毫秒(ms) —1000毫秒(ms)，使燃燒反應產(chǎn)物足夠的反應時間。本發(fā)明的富勒烯制備裝置中反應室臥式放置，便于操作。笫三反應室3的尾部煙氣出ロ端與煙氣冷卻系統(tǒng)4的下側端連通，煙氣冷卻系統(tǒng)4的上側端與高溫真空過濾器5的下側端連通，高溫真空過濾器5的底端與富勒烯收集器6連接，高溫真空過濾器5的頂端與尾氣冷凝冷卻器7的頂端連通，尾氣冷凝冷卻器7的底 部先與真空泵9連通，底部的末端再與冷凝水收集器8連接，冷凝水收集器8在真空泵接ロ的下方；煙氣冷卻系統(tǒng)4、高溫真空過濾器5和尾氣冷凝冷卻器7為立式結構。高溫真空過濾器5上側端與反吹氣管連接。所述的煙氣冷卻系統(tǒng)4中的冷卻器為管殼式冷卻器、套管式冷卻器或螺旋板式冷卻器。所述的各反應室設有測溫和測壓裝置及觀測孔。本發(fā)明的新エ藝制備富勒烯方法與通常的傳統(tǒng)燃燒法，無論在燃燒方式和實施裝備上均有實質不同。傳統(tǒng)的燃燒法的燃料、含碳原料與含氧氣體在同一反應室或兩個反應室內(nèi)一起進行燃燒、裂解和合成富勒烯的反應過程。本發(fā)明在采用燃燒法制備富勒烯的エ藝過程中，燃燒和裂解合成反應分開，燃料與含碳原料分開；燃料與含碳原料分別進入不同反應室，分別在不同的反應室內(nèi)實施燃燒和裂解合成反應。見附圖I :用于燃燒的燃料a與氧化劑b在第一反應室I或稱燃燒室內(nèi)充分燃燒，形成高溫燃氣流體，再進入笫ニ反應室2亦稱混合裂解室，在第二反應室內(nèi)，所述的高溫燃氣流體與噴入的含碳原料c相遇，進行迅速混合、熱裂解反應，形成的高溫熱煙氣產(chǎn)物，高溫熱煙氣產(chǎn)物隨后進入笫三反應室3，在笫三反應室3內(nèi)，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰。本發(fā)明適應可連續(xù)、低成本、エ業(yè)化大批量生產(chǎn)富勒烯。第一反應室I,亦稱燃燒室。在該反應室內(nèi)，燃料完全燃燒,形成高溫燃氣流體,為裂解合成反應提供熱源。在第一反應室內(nèi)，噴入的燃料和含氧氣體等氧化劑迅速混合、燃燒，形成1400-2200°C的高溫燃氣流體，高溫燃氣流體迅速進入第二反應室2。在第二反應室2內(nèi)，經(jīng)預熱的含碳原料c徑向噴入，噴入第二反應室2的含碳原料量一般按總燃燒率或總C/0比計算。與第一反應室的高溫燃氣流體產(chǎn)物迅速混合、并在缺氧的高溫氣氛中熱解。另外，由于從第一反應室進入的高溫燃氣流體中含有少量過剩的氧，在進入第二反應室2遇到含碳原料時也發(fā)生部分燃燒，生成熱量，這對提高該室反應溫度，加速高溫燃氣流體和含碳原料c的熱裂解反應。在第二反應室形成的高溫熱煙氣產(chǎn)物迅速進入第三反應室3，繼續(xù)進行富勒烯生成反應。本發(fā)明的第三反應室3為本反應系統(tǒng)主要部分，第三反應室直徑較大，長度較長，所述的笫三反應室3的室內(nèi)溫度控制在1400— 2200°C，壓カ20— 150mmHg。一般溫度在1400—18000C，壓カ20-80mmHg范圍內(nèi)最佳，高溫熱煙氣產(chǎn)物在第三反應室內(nèi)的高溫、低壓條件下，均勻、平穩(wěn)層流有益于富勒烯形成，提高富勒烯收率。含富勒烯和炭灰的熱煙氣進入煙氣冷卻系統(tǒng)4,通過間接冷卻將含富勒烯和炭灰的熱煙氣的溫度冷卻 至300-600°C，再進入高溫真空過濾器5，高溫真空過濾器5的上側端與反吹氣管連接，反吹氣用惰性氣體d，可用氬氣或氮氣，使用惰性氣體d目的是防止富勒烯氧化。在高溫真空過濾器5內(nèi)分離并收集煙氣中炭灰和附著在炭灰中的富勒烯；過濾后的尾氣則經(jīng)過尾氣冷凝冷卻器7進ー步降溫，分離出尾氣中冷凝水后，由真空泵9排出。煙氣冷卻系統(tǒng)4為間接冷卻器，要求冷卻器冷卻效率高，煙氣的冷卻速度在1000°C以上，冷流體一般選用水。適合富勒烯煙氣冷卻的換熱器很多，可用管殼式、套管式以及卷板式冷卻器均可滿足要求，煙氣通過冷卻器迅速冷卻至400-550°C。所述的高溫真空過濾器5控制溫度300-600°C，壓カlO-lOOmmHg。高溫真空過濾器5與エ業(yè)常用的含塵煙氣袋式過濾器結構型式基本相同，煙氣冷卻系統(tǒng)4為間接冷卻器，要求冷卻器冷卻效率高，煙氣的冷卻速度在1000°C以上，冷流體一般選用水。適合富勒烯煙氣冷卻的換熱器很多，可用管殼式、套管式以及卷板式冷卻器均可滿足要求，煙氣通過冷卻器迅速冷卻至400-550°C。收集的含富勒烯的炭灰進入富勒烯分離和提純エ藝。過濾后的尾氣進入尾氣冷凝器7。真空泵為制備系統(tǒng)提供穩(wěn)定真空エ況，尾氣也從真空泵排入大氣，要保證長周期連續(xù)穩(wěn)定運行。所述的尾氣冷凝冷卻器7控制在10_60mmHg低壓下,冷凝尾氣中的水蒸汽,并在10-60mmHg低壓下排除冷凝水。尾氣冷凝冷卻器7為間接冷卻冷凝器，主要作用ー是進一歩降低尾氣溫度，ニ是除去尾氣中水蒸汽。尾氣入口溫度約為200-300°C，經(jīng)過冷卻降至35°C以下。尾氣冷卻冷凝器為管殼式間接冷卻器，尾氣走管程，冷流體為循環(huán)水或經(jīng)冷卻的冷水走殼程，冷凝水收集于收集器8中，定期排放。所述尾氣冷凝冷卻器7內(nèi)的壓カ最佳為低壓20-30mmHg。在如此低的壓カ下，水的冷凝溫度已降至40°C左右，所以夏季使用的冷卻水應考慮降溫措施，否則達不到除去煙氣中水蒸汽目的。尾氣冷卻后進入真空泵9，再排入大氣中。本發(fā)明所述的燃料為能與氧化劑中的氧燃燒形成熱量的燃料；包括氣體、液體和固體燃料。主要是指具有較高熱值的碳氫化合物；如氣體燃料和液烴燃料甲烷、こ烷、こ烯等氣體燃料和苯、甲苯、燃料油等液烴含碳原料。這些液態(tài)烴類同時也可以做為制備富勒烯的含碳原料。高熱值燃料在同樣進料量的情況下，輸入反應系統(tǒng)更多的熱量，提高了反應室內(nèi)溫度，高溫有利于富勒烯生成。使用較高熱值的燃料也意味著在保持同樣反應溫度時，可減少燃料進料量，降低了燃料消耗。所述的氧化劑是指含氧并能與燃料燃燒的含氧物質，包括氣體、液體和固體氧化齊U。如空氣、富氧空氣或エ業(yè)級純氧。需要量可按完全燃燒時的理論氧氣量計算。實際上，完全燃燒時所需要的實際氧氣量要高于計算的理論氧氣量，可適當增加含氧氣體量，使其達到完全燃燒，即根據(jù)不同燃料和エ藝確定實際氧氣量。所述的氧化劑b的所用質量為先按燃料a完全燃燒時計算完全燃燒理論用氧氣量，再按理論用氧氣量的I. 2-1. 4倍計算所述的氧化劑b的實際使用質量。如選用空氣為氧化劑，可由壓縮機直接由環(huán)境空氣中抽取，經(jīng)儲氣罐、調(diào)節(jié)閥、流量計，最后經(jīng)加熱器加熱至エ藝規(guī)定的溫度后，經(jīng)噴咀噴入燃燒室；進氣量按進入燃燒室燃料完全燃燒計算的理論氧氣量，再按理論氧氣量的I. 2-1. 4倍計算實
際氧氣量。制備富勒烯的含碳原料為碳氫化合物,可選擇苯，甲苯等烴類化合物。燃燒反應中所需要的燃料、含氧氣體等氧化劑和含碳原料在噴入燃燒器之前一般要經(jīng)過預熱，這樣可加快燃燒速度，提高燃燒室溫度。預熱溫度視其選用的材料和實施的難易程度而定，加熱溫度高，有利于燃料與含氧氣體的混合和燃燒。但從加熱難易程度和安全方面考慮，也不宣加熱溫度太高。含碳原料的加熱溫度最高為接近或高于沸點40°C ;燃料和含氧氣體等氧化劑一般在80— 250°C范圍內(nèi)。如使用的燃料為氣體，例如甲烷，或低沸點的液體如苯，則加熱溫度在80-90°C為宜；如甲苯則需要加熱至130-160°C。預熱溫度越高，燃燒反應越快，燃燒器內(nèi)溫度越高。如使用液烴做燃料，應將預熱溫度提高到接近該種液烴的沸點或以上，以便燃料汽化，加快燃料與含氧氣體混合速度，提高燃燒速度。但沸點較高的液態(tài)烴，預熱溫度太高實施難度較大，亦不安全，可適當提高預熱溫度，雖不能使其汽化，較高的溫度可降低液體粘度，易于霧化，有利于燃料與氧化劑混合，提高混合速度和燃燒速度。含碳原料如苯和甲苯等烴類化合物預熱溫度一般控制在120—250°C。含碳原料通過噴咀噴入，如含碳原料預熱后仍為液體，可用霧化噴阻，降低液滴大小，提高與高熱流體的混合速度和均勻度。
實施例I:
在本實施例的燃燒法新エ藝制備富勒烯エ業(yè)裝置上，用エ業(yè)ー級品甲苯為燃料，純度99%，氧化劑為エ業(yè)純氧氣，純度95%以上。甲苯流量8千克/h，氧氣流量30千克/h21Nm3/h，分別預熱甲苯和氧氣至140°C，噴入笫一反應室1，笫一反應室I即燃燒室的溫度控制在1700-2100で。燃料和氧氣經(jīng)混合、燃燒，生成高溫燃氣流體進入第二反應室2。在第二反應室2與噴入的經(jīng)加熱至140°C含碳原料甲苯充分混合，甲苯含碳原料量為18千克/h。含碳原料在高溫熱流體中迅速熱裂解，形成的第二反應產(chǎn)物高溫熱煙氣產(chǎn)物，高溫熱煙氣產(chǎn)物進入第三反應室3，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰。第三反應室的溫度在1400-1900°C，壓カ在40mmHg左右。在第三反應室生成的含富勒烯和炭灰的熱煙氣進入煙氣冷卻系統(tǒng)4，冷卻至400-500°C進入高溫真空過濾器5，過濾收集煙氣中含富勒烯的炭灰，尾氣進入尾氣冷凝冷卻器7冷卻，排出水分，再經(jīng)真空泵9排出。實施例2
燃料為甲苯，流量8千克/h 。含氧氣體為空氣，流量143千克/hllO. 5 Nm3/h。甲苯和空氣分別預熱至溫度140°C。其余エ藝過程和エ藝條件與實施例I相同。實施例3
燃料為甲烷，流量9 Nm3/h，含氧氣體為純氧，流量30千克21Nm3/h。含碳原料為甲苯，其余與實施例I相同。
權利要求
1.一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是在采用燃燒法制備富勒烯的工藝過程中，將燃燒和裂解合成反應分開，燃料與含碳原料分開；燃料與含碳原料分別進入不同反應室，在不同的反應室內(nèi)實施燃燒和裂解合成反應。
2.根據(jù)權利要求I所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是用于燃燒的燃料(a)與氧化劑(b)在第一反應室⑴內(nèi)燃燒，形成高溫燃氣流體，再進入笫二反應室(2)，在第二反應室內(nèi)，所述的高溫燃氣流體與噴入的含碳原料(C)相遇，進行混合和熱裂解反應，形成的高溫熱煙氣產(chǎn)物，高溫熱煙氣產(chǎn)物隨后進入笫三反應室(3)，在笫三反應室(3)內(nèi)，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰。
3.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的燃料與氧化劑在第一反應室(I)混合燃燒，形成1400-2200°C的高溫燃氣流體。
4.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是從第一反應室(I)進入的高溫燃氣流體含有少量過剩的氧，在進入笫二反應室(2)遇到含碳原料(c)時發(fā)生部分燃燒，生成熱量，提高笫二反應室(2)反應溫度，加速高溫燃氣流體和含碳原料(c)的熱裂解反應。
5.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的笫三反應室(3)的室內(nèi)溫度控制在1400-2200°C，壓力20— 150mmHg。
6.根據(jù)權利要求5所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是溫度在1400— 1800°C，壓力 20-80mmHg 范圍內(nèi)最佳。
7.根據(jù)權利要求5所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是高溫熱煙氣產(chǎn)物在笫三反應室(3)的反應停留時間在IOOms — 1000ms。
8.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是在笫三反應室(3)內(nèi)，繼續(xù)反應生成富勒烯和炭灰后，含富勒烯和炭灰的熱煙氣進入煙氣冷卻系統(tǒng)(4)，通過間接冷卻將含富勒烯和炭灰的熱煙氣的溫度冷卻至300-600°C，再進入高溫真空過濾器(5)，在高溫真空過濾器(5)內(nèi)分離并收集煙氣中炭灰和附著在炭灰中的富勒烯；過濾后的尾氣則經(jīng)過尾氣冷凝冷卻器(7)進一步降溫，分離出尾氣中冷凝水后，由真空泵(9)排出。
9.根據(jù)權利要求8所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是通過間接冷卻將含富勒烯和炭灰的熱煙氣的溫度冷卻至400-550°C最佳。
10.根據(jù)權利要求8或9所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是煙氣冷卻系統(tǒng)(4)對含富勒烯和炭灰的熱煙氣溫度的冷卻速度要求在1000°C /秒以上。
11.權利要求8所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的高溫真空過濾器(5)控制溫度300-600°C，壓力lO-lOOmmHg。
12.根據(jù)權利要求8所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的尾氣冷凝冷卻器(7)控制在10-60mmHg低壓下,冷凝尾氣中的水蒸汽,并在10_60mmHg低壓下排除冷凝水。
13.根據(jù)權利要求8或12所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述尾氣冷凝冷卻器7內(nèi)的壓力最佳為低壓20-30mmHg。
14.根據(jù)權利要求2或3所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的燃料(a)為能與氧化劑中的氧燃燒形成熱量的燃料；包括氣體、液體和固體燃料。
15.根據(jù)權利要求14所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的燃料(a)為碳氫化合物。
16.根據(jù)權利要求15所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的燃料(a)包括氣體燃料和液烴燃料，氣體燃料為甲烷、乙烷或乙烯；液烴燃料為苯、甲苯或燃料油。
17.根據(jù)權利要求2或3所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的氧化劑(b)是指含氧并能與燃料燃燒的含氧物質，包括氣體、液體和固體氧化劑。
18.根據(jù)權利要求17所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的氧化劑(b)為空氣、富氧空氣或工業(yè)級純氧。
19.根據(jù)權利要求2或3所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的含碳原料(c)為碳氫化合物。
20.根據(jù)權利要求19所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的碳氫化合物為烴類化合物。
21.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的燃料(a)、氧化劑(b)和含碳原料(C)進入各自反應室之前，采用預熱或不預熱兩種方式。
22.根據(jù)權利要求21所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是采用預熱< 時，所述的燃料(a)和氧化劑(b)的加熱溫度控制在80-250°C ;所述的含碳原料(c)的加熱溫度最大值為高于其沸點40°C。
23.根據(jù)權利要求22所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是燃料為甲烷或苯時，預熱溫度在80-90°C，燃料為甲苯時，預熱溫度在130-160°C ;含碳原料為烴類化合物時，預熱溫度在120— 250°C。
24.根據(jù)權利要求2所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述的氧化劑(b)的所用質量為先按燃料(a)完全燃燒時計算的理論氧氣量，再按理論氧氣量的I.2-1. 4倍計算所述的氧化劑(b)的實際使用質量。
25.一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，用于實現(xiàn)I一23中任一權利要求所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝，其特征是所述新設備中的反應室采用臥式結構，由三個依次連通的反應室組成。
26.根據(jù)權利要求25所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，其特征是所述設備還包括煙氣冷卻系統(tǒng)(4)、高溫真空過濾器(5)、尾氣冷凝冷卻器(7)、真空泵(9)和供料系統(tǒng)。
27.根據(jù)權利要求25或26所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，其特征是所述的反應室由第一反應室(I)、笫二反應室(2)和笫三反應室(3)組成，第一反應室(I)、笫二反應室(2)和笫三反應室(3)依次連通，第一反應室(I)的入口端軸向設有燃料進口，徑向設有氧化劑進口 ；笫二反應室(2)的徑向設有含碳原料進口 ；笫三反應室(3)的尾部煙氣出口端與煙氣冷卻系統(tǒng)(4)連通。
28.根據(jù)權利要求27所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，其特征是笫三反應室(3)的尾部煙氣出口端與煙氣冷卻系統(tǒng)(4)的下側端連通，煙氣冷卻系統(tǒng)(4)的上側端與高溫真空過濾器(5)的下側端連通，高溫真空過濾器(5)的底端與富勒烯收集器(6)連接，高溫真空過濾器(5)的頂端與尾氣冷凝冷卻器(7)的頂端連通，尾氣冷凝冷卻器(7)的底部先與真空泵(9)連通，底部的末端再與冷凝水收集器(8)連接，冷凝水收集器(8)在真空泵接口的下方；煙氣冷卻系統(tǒng)(4)、高溫真空過濾器(5)和尾氣冷凝冷卻器(7)為立式結構。
29.根據(jù)權利要求26所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，其特征是所述的煙氣冷卻系統(tǒng)(4)中的冷卻器為管殼式冷卻器、套管式冷卻器或螺旋板式冷卻器。
30.根據(jù)權利要求25或26所述的一種采用燃燒法制備富勒烯的新設備，其特征是所述的各反應室設有測溫和測壓裝置及觀測孔。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種采用燃燒法制備富勒烯的新工藝及新設備，其特征是在采用燃燒法制備富勒烯的工藝過程中，將燃燒和裂解合成反應分開，燃料與含碳原料分開；燃料與含碳原料分別進入不同反應室，在不同的反應室內(nèi)實施燃燒和裂解合成反應。所述新設備中的反應室采用臥式結構，由三個依次連通的反應室組成。本發(fā)明可合理的選用優(yōu)質燃料和含碳原料，降低燃料消耗和產(chǎn)品成本，可提高富勒烯收率；由于燃燒與裂解合成反應分開，這樣不但可以方便地改變?nèi)剂?，含氧氣體.和含碳原料進料量，又可以根據(jù)制備工藝要求調(diào)節(jié)各反應室的工藝參數(shù)，達到優(yōu)化制備富勒烯工藝的目的。本發(fā)明制備富勒烯工藝和設備可連續(xù)、低成本、工業(yè)化大批量生產(chǎn)富勒烯。
文檔編號C01B31/02GK102757032SQ201210223308
公開日2012年10月31日 申請日期2012年7月2日 優(yōu)先權日2012年7月2日
發(fā)明者于寶林 申請人:江西金石高科技開發(fā)有限公司