專利名稱：一種從天然植物提取的卷煙添加物及提取方法及在卷煙中的應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種卷煙添加物及其提取方法及其在卷煙中的應(yīng)用。
背景技術(shù)：
吸煙危害人體健康，在卷煙的煙霧中含有多種有毒物質(zhì)，可導(dǎo)致癌癥、動脈血栓性疾病、免疫功能降低、呼吸道疾病、性功能減退等疾病發(fā)病率的增高，但是對于長期吸煙者而言，戒煙往往非常困難，國外的研究人員一般致力于改進(jìn)煙草的配方，降低其中焦油的含量，我國的研究人員則利用傳統(tǒng)的中醫(yī)藥學(xué)的寶庫，往煙絲中加入中草藥的植物或其提取物或其揮發(fā)油，以使吸煙者在吸煙過程中能吸入中草藥中的藥用有效成分，從而削弱或減少卷煙的危害。這是煙草行業(yè)降低卷煙危害的一條非常重要的途徑，也是發(fā)展具有我國特色卷煙的新舉措。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的第一個(gè)目的在于提供一種從天然植物提取的卷煙添加物，該添加物能降低卷煙對人體的危害，從而提高卷煙的安全性。
本發(fā)明的第二個(gè)目的在于提供上述卷煙添加物的提取方法。
本發(fā)明的第三個(gè)目的在于把上述從天然植物提取的卷煙添加物應(yīng)用于卷煙。
本發(fā)明的第一個(gè)目的是這樣實(shí)現(xiàn)的本發(fā)明的卷煙添加物含有5％-100％的總香豆素衍生物提取物、0-95％的草珊瑚提取物、0-95％的蒲公英提取物；所述總香豆素衍生物的提取物是從傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物的一種或一種以上的植物中提取，所取的植物部分為植物的全株或其根、莖、枝、葉、花、果實(shí)、種子，傘形花科植物如珊瑚菜Glehnia Littoralis Fr.Schmidt ex Miq、歐前胡Peucedanumosthru thium(L.)Koch、白花前胡Peucedanum Praeruptorum Dunn、紫花前胡Peucedanum decursivum Maxim、毛當(dāng)歸Angelica pubescensMaxim、白芷Angelica dahurica(Fisch.ex Hoffm..)Benth.et Hook.f.、杭白芷Angelica dahurica(Fisch..ex Hoffm.)Benth.et Hook.f.Varformosana(Boiss.)shan et Yuan、蛇床Cnidium monnieri(L.)Cuss.，豆科植物如補(bǔ)骨脂Psoralea Corylifolia L.，蕓香科植物如八角黃皮Clausena anisata Oliv.、單葉蕓香Haplophyllum bungei Trautv；總香豆素衍生物提取物的主要成分為總香豆素的衍生物，總香豆素的衍生物為下列式(1)、式(2)中的一種或一種以上的化合物 式(1)R1＝H，OH，OCH3；
式(2) 所述草珊瑚提取物是從金粟竺科植物草珊瑚Sarcandra glabra(Thunb.)Nakai干燥的全草中提取而得，其主要成分為總香豆素內(nèi)酯、內(nèi)酯、黃酮及有機(jī)酸，如異嗪皮啶isofraxidin
延胡索酸(Fumaric acid) 所述蒲公英提取物是由菊科植物蒲公英Taraxacum mongolicumHand.-Mazz.及其同屬植物的干燥全草提取而得。
本發(fā)明的第二個(gè)目的是這樣實(shí)現(xiàn)的總香豆素衍生物提取物的提取方法有三種，第一種提取方法包括如下步驟(1)取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物全株干燥，粉碎，用水或醇加熱回流提取，或浸提，或用滲漉法提取，提取兩次，每次1～24小時(shí)，所用的醇為乙醇或甲醇，或它們與水配制而成濃度為50～100％的醇溶液；(2)把提取液濾過，回收溶劑后濃縮成膏狀，此浸膏再用有機(jī)溶劑提取，提取方法同上或萃取，所用的有機(jī)溶劑選用四氫呋喃、己烷、石油醚、苯、氯仿、乙醚、丙酮、乙酸乙酯、乙醇、甲醇，提取液回收溶劑，如無結(jié)晶析出，提取物再用氨水或稀堿溶液處理，用水洗至中性，再回收溶劑，0℃左右放置，如有結(jié)晶物析出，則濾取結(jié)晶物，再用上述有機(jī)溶劑的一種或一種以上重結(jié)晶，即得總香豆素衍生物提取物；如無結(jié)晶物析出，則進(jìn)行層析分離，吸附劑為硅膠或氧化鋁，洗脫劑為上述有機(jī)溶劑的一種或一種以上不同比例的混合溶液，洗脫液回收溶劑，0℃左右放置有結(jié)晶物析出，同上述方法重結(jié)晶，即得。
第二種總香豆素衍生物提取物的提取方法包括如下步驟(1)取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物全株干燥，粉碎，用水或醇加熱回流提取，或浸提，或用滲漉法提取，提取兩次，每次1～24小時(shí)，所用的醇為乙醇或甲醇，或它們與水配制而成濃度為50～100％的醇溶液；(2)把提取液濾過，回收溶劑后濃縮成膏狀，再用超臨界二氧化碳萃取分離，得到結(jié)晶物再精制或重結(jié)晶，即得。
第三種總香豆素衍生物提取物的提取方法包括如下步驟取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物干燥、粉碎成粗粉，用超臨界二氧化碳提取，得到結(jié)晶物再精制或重結(jié)晶，即得。
草珊瑚提取物和蒲公英提取物可采用如下三種方法提取(一)把草珊瑚或蒲公英植物全草干燥、粉碎，用水或醇加熱回流提取，或浸提，或滲漉法提取，提取二次，每次1～24小時(shí)，所用的醇為乙醇或甲醇或與水配成的50～100％濃度的醇溶液；把提取液濾過，減壓或常壓回收溶劑，提取液濃縮成膏狀，把此膏狀物用水、醇或丙酮、乙酸乙酯反復(fù)處理，回收溶劑，濃縮至膏狀即得。
(二)把草珊瑚或蒲公英植物全草干燥、粉碎成粗粉，用超臨界二氧化碳提取。
(三)把前述第一種方法中經(jīng)水或醇提取所得的膏狀物，用超臨界二氧化碳處理即得。
把本發(fā)明的卷煙添加物應(yīng)用在卷煙中，是把卷煙添加物與濃度為50％-95％的乙醇溶液配制成卷煙添加劑添加入卷煙中制成保健卷煙，該添加物的添加比例為煙絲重量的0.01％-10％較好。
總香豆素衍生物提取物、草珊瑚提取物、蒲公英提取物中含有總香豆素衍生物、異嗪皮啶、延胡索酸等多種有益于人體健康的活性物質(zhì)，具有廣泛的生理和藥理功效，在色香味方面能與煙絲充分協(xié)調(diào)，其中有效成分容易氣化隨主流煙氣進(jìn)入呼吸道。利用HPLC方法對本發(fā)明卷煙添加物中的總香豆素衍生物進(jìn)行了分析測定，結(jié)果表明總香豆素衍生物含量為18.55μg/支的卷煙，其煙氣中總香豆素衍生物的含量為5.22μg/支，轉(zhuǎn)移率為28.14％以上。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明慢性吸實(shí)驗(yàn)煙小鼠的血清中也有總香豆素衍生物的存在，說明本發(fā)明的卷煙添加物的主要成分總香豆素衍生物能通過口腔等吸收入血液中。
本申請人從有效成分轉(zhuǎn)移、煙氣分析、安全性生物學(xué)評價(jià)以及功效檢測等方面對本發(fā)明的卷煙添加物進(jìn)行了全面的試驗(yàn)，以對本發(fā)明的卷煙添加物應(yīng)用于卷煙中能降低卷煙危害提供直接、客觀而充分的證據(jù)。
研究結(jié)果表明本發(fā)明的卷煙添加物對揮發(fā)性亞硝胺及煙草特有的亞硝胺合成有明顯阻斷作用；對苯并[a]芘的致突變性有顯著的抑制作用。卷煙添加劑在高于應(yīng)用濃度1000倍時(shí)，動物和體外細(xì)胞試驗(yàn)均未觀察到毒副作用，表明本發(fā)明的卷煙添加物安全無毒。
在此基礎(chǔ)上，申請人對本發(fā)明的卷煙添加物應(yīng)用于卷煙中可以降低卷煙危害的作用進(jìn)行了研究，對添加了本發(fā)明添加物的卷煙進(jìn)行了系統(tǒng)的煙氣化學(xué)分析和生物學(xué)評價(jià)。結(jié)果表明與未添加本發(fā)明添加物的對照卷煙相比，能顯著緩解吸煙所致咳嗽、氣喘、瘀痰等不良反應(yīng)，明顯降低呼吸道疾病的發(fā)病率；自由基水平減少20％以上；使小鼠和大鼠吸煙急性死亡的時(shí)間和致死吸煙量分別增加了約60％和30％；特別是當(dāng)吸煙對照組煙組動物全部死亡時(shí)，添加物煙組動物存活率高達(dá)85％以上；小鼠的急性毒性反應(yīng)明顯減輕，表現(xiàn)在動物的存活時(shí)間延長1倍以上，致死吸煙量顯著增加；肺組織病理觀察結(jié)果表明同為吸煙急性或慢性致死動物，實(shí)驗(yàn)煙組肺組織損傷程度明顯減輕，表現(xiàn)在淋巴細(xì)胞浸潤、肺泡壁增厚、出血、氣管擴(kuò)張、上皮變薄、肺囊泡和管周水腫等多項(xiàng)病理損傷指標(biāo)均明顯好于對照煙組；顯著抑制卷煙凝聚物所致姐妹染色體交換和骨髓微核發(fā)生率；使卷煙煙氣所致SHE和BEAS-2B細(xì)胞半數(shù)死亡的劑量分別增加到1.7和4倍，誘發(fā)細(xì)胞產(chǎn)生的ROS的水平明顯降低，表明在細(xì)胞內(nèi)H2O2和O2-水平為著減少；與同品質(zhì)對照煙比較，細(xì)胞毒性降低了2-4倍，卷煙煙氣誘發(fā)的細(xì)胞氧化、細(xì)胞膜損傷、染色體基因突變和細(xì)胞轉(zhuǎn)化作用明顯降低。
以上研究結(jié)果表明應(yīng)用本發(fā)明者的卷煙添加物可顯著降低卷煙的危害，明顯提高卷煙的安全性。
以下結(jié)合實(shí)施例對本發(fā)明作進(jìn)一步說明。
具體實(shí)施例方式
實(shí)施例一總香豆素衍生物提取物的制備取補(bǔ)骨脂種子，干燥，粉碎成粗粉，用60％的乙醇拌濕，常法裝入滲漉缸中，浸提12小時(shí)后滲漉，收集10倍量的滲漉液，減壓回收乙醇，靜置，收集沉淀物，將沉淀物用甲醇處理，靜置，即有結(jié)晶物析出，收集，用甲醇按常規(guī)重結(jié)晶即得總香豆素衍生物提取物。
取以上所得總香豆素衍生物提取物1400μg作為卷煙添加物溶入1ml濃度為90％的乙醇溶液，配制成卷煙添加物濃度為1400μg/ml的卷煙添加劑。把卷煙添加劑隨表香一起加入煙絲中，卷煙添加物的添加量為煙絲重量的0.2％，按常規(guī)卷煙工藝制成一支保健煙，一支香煙重0.7g，每支保健煙含添加物1400μg。
實(shí)施例二總香豆素衍生物提取物的制備(1)取傘形花科植物蛇床的種子，干燥，粉碎，先用95％的乙醇回流提取二次，每次2小時(shí)，提取液合并濾過，回收溶劑后濃縮成膏狀物；(2)將膏狀物用超臨界二氧化碳萃取分離，得到結(jié)晶物再精制，即得總香豆素衍生物提取物。
取所得的總香豆素衍生物提取物70μg按實(shí)施例一的方法制成卷煙添加劑添加至煙絲中，制成一支保健煙，一支香煙重0.7g，把實(shí)施例一卷煙添加劑所采用90％的乙醇溶液改為濃度為70％的乙醇溶液，卷煙添加物的添加比例為煙絲重量的0.01％。
實(shí)施例三總香豆素衍生物提取物的制備取傘形花科植物白芷的根，干燥，粉碎成粗粉，用超臨界二氧化碳提取，靜置，取其析出物得總香豆素衍生物提取物，再精制即得。
草珊瑚提取物和蒲公英提取物的制備把草珊瑚或蒲公英植物全草干燥、粉碎，先用水加熱回流提取2次，每次2小時(shí)，合并提取液濾過，減壓濃縮成稀膏狀，把此膏狀物用乙醇處理，再用乙酸乙酯處理，回收溶劑，濃縮至膏狀即得草珊瑚提取物或蒲公英提取物。
取以上所得總香豆素衍生物提取物800μg、草珊瑚提取物2000μg、蒲公英提取物5200μg，按實(shí)施例一的方法添加至煙絲中，制成一支保健煙，該保健煙中卷煙添加物的重量百分含量為1.14％。
實(shí)施例四草珊瑚提取物的制備取草珊瑚植物全草，干燥、粉碎成粗粉，用超臨界二氧化碳提取，即得草珊瑚提取物。
總香豆素衍生物提取物的制備同實(shí)施例一。
取上述所得草珊瑚提取物66.5mg與總香豆素衍生物提取物3.5mg，按實(shí)施例一的方法制成卷煙添加物，然后添加至煙絲中，制成一支保健煙，該保健煙中卷煙添加物的重量百分含量為10％。
實(shí)施例五蒲公英提取物的制備前面步驟同實(shí)施例三，用水、乙醇提取所得的膏狀物，用超臨界二氧化碳處理即得蒲公英提取物。
取上述所得蒲公英提取物6.65mg與總香豆素衍生物提取物0.35mg，按實(shí)施例一的方法制成卷煙添加物，然后添加至煙絲中，制成一支保健煙，該保健煙中卷煙添加物的重量百分含量為1％。
本實(shí)施例中蒲公英提取物也可以采用實(shí)施例四中草珊瑚提取物的提取方法而得，而實(shí)施例四中草珊瑚提取物可以采用本實(shí)施例中蒲公英提取物的提取方法而得。
權(quán)利要求
1.一種從天然植物提取的卷煙添加物，其特征在于含有5％-100％的總香豆素衍生物提取物、0-95％的草珊瑚提取物、0-95％的蒲公英提取物；所述總香豆素衍生物的提取物是從傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物的一種或一種以上的植物中提取，所取的植物部分為植物的全株或其根、莖、枝、葉、花、果實(shí)、種子，其主要成分為總香豆素衍生物，總香豆素衍生物為式(1)、式(2)中的一種或一種以上的化合物 式(1)R1＝H，OH，OCH3； 式(2) 所述草珊瑚提取物是從草珊瑚干燥的全草中提取而得，其主要成分為總香豆素內(nèi)酯、黃酮及有機(jī)酸，包括異嗪皮啶、延胡索酸；所述蒲公英提取物是由蒲公英及其同屬植物的干燥全草提取而得。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的從天然植物提取的卷煙添加物，其特征在于所述傘形花科植物包括珊瑚菜、歐前胡、白花前胡、紫花前胡、毛當(dāng)歸、白芷、杭白芷、蛇床，所述豆科植物包括補(bǔ)骨脂，所述蕓香科植物包括八角黃皮、單葉蕓香，以及同屬植物。
3.一種權(quán)利要求1所述的卷煙添加物的提取方法，其特征在于所述總香豆素衍生物提取物的提取步驟如下(1)取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物干燥，粉碎，用水或醇加熱回流提取，或浸提，或用滲漉法提取，提取兩次，每次1～24小時(shí)，所用的醇為乙醇或甲醇，或它們與水配制而成濃度為50～100％的醇溶液；(2)把提取液濾過，回收溶劑后濃縮成膏狀，此浸膏再用有機(jī)溶劑提取，提取方法同上或萃取，所用的有機(jī)溶劑選用四氫呋喃、己烷、石油醚、苯、氯仿、乙醚、丙酮、乙酸乙酯、乙醇、甲醇，提取液回收溶劑，如無結(jié)晶析出，提取物再用氨水或稀堿溶液處理，用水洗至中性，再回收溶劑，0℃左右放置，如有結(jié)晶物析出，則濾取結(jié)晶物，再用上述有機(jī)溶劑的一種或一種以上重結(jié)晶，即得總香豆素衍生物提取物；如無結(jié)晶物析出，則進(jìn)行層析分離，吸附劑為硅膠或氧化鋁，洗脫劑為上述有機(jī)溶劑的一種或一種以上不同比例的混合溶液，洗脫液回收溶劑，0℃左右放置有結(jié)晶物析出，同上述方法重結(jié)晶，即得。
4.一種權(quán)利要求1所述的卷煙添加物的提取方法，其特征在于所述總香豆素衍生物提取物的提取步驟如下(1)取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物干燥，粉碎，用水或醇加熱回流提取，或浸提，或用滲漉法提取，提取兩次，每次1～24小時(shí)，所用的醇為乙醇或甲醇，或它們與水配制而成濃度為50～100％的醇溶液；(2)把提取液濾過，回收溶劑后濃縮成膏狀，再用超臨界二氧化碳萃取分離，得到結(jié)晶物再精制或重結(jié)晶，即得。
5.一種權(quán)利要求1所述的卷煙添加物的提取方法，其特征在于所述總香豆素衍生物提取物的提取步驟如下取傘形花科植物、豆科植物、蕓香科植物及同科屬植物中的一種或一種以上的植物干燥、粉碎成粗粉，用超臨界二氧化碳提取，得到結(jié)晶物再精制或重結(jié)晶，即得。
6.一種權(quán)利要求1所述的卷煙添加物在卷煙中的應(yīng)用。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的卷煙添加物在卷煙中的應(yīng)用，其特征在于把該添加物按煙絲重量的0.01％-10％比例添加入煙絲中。
全文摘要
一種從天然植物提取的卷煙添加物及提取方法及在卷煙中的應(yīng)用。該卷煙添加物含有5％－100％總香豆素衍生物提取物、0－95％草珊瑚提取物、0－95％蒲公英提取物，它們均從天然植物中提取而得，總香豆素衍生物提取物可采用先用水、有機(jī)溶劑提取或浸提，或用滲漉法提取，再重結(jié)晶的方法獲得，或提取后用超臨界二氧化碳萃取分離，再精制或重結(jié)晶的方法獲得，或直接用超臨界二氧化碳提取。該卷煙添加物應(yīng)用于卷煙中，制成保健煙，可顯著降低卷煙的危害，明顯提高卷煙的安全性。
文檔編號A24B15/16GK1488300SQ03140229
公開日2004年4月14日 申請日期2003年8月19日 優(yōu)先權(quán)日2003年8月19日
發(fā)明者劉國樵, 郭瑞萊, 溫育青, 黃煥桂 申請人:廣東神農(nóng)煙科技術(shù)有限公司