金剛石傳感器、檢測(cè)器和量子裝置制造方法
【專(zhuān)利摘要】一種合成單晶金剛石材料，其包含：合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，其包含多個(gè)電子施主缺陷；合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，其包含多個(gè)量子自旋缺陷；和合成單晶金剛石材料的第三區(qū)域，其設(shè)置在所述第一區(qū)域和第二區(qū)域之間使得第一區(qū)域和第二區(qū)域被該第三區(qū)域間隔開(kāi)，其中合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域和第三區(qū)域的電子施主缺陷濃度低于合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，并且其中所述第一區(qū)域和第二區(qū)域間隔開(kāi)的距離為10nm至100μm，該距離足夠接近從而允許將電子從合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域供給到合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，從而在合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷并且在合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域中形成帶正電荷的缺陷，同時(shí)該距離是足夠遠(yuǎn)離的以便減少第一區(qū)域和第二區(qū)域之間的其他耦合相互作用，否則這些其他耦合相互作用將過(guò)度地降低合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中所述多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和／或產(chǎn)生所述多個(gè)量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。
【專(zhuān)利說(shuō)明】金剛石傳感器、檢測(cè)器和量子裝置
發(fā)明領(lǐng)域
[0001]本發(fā)明涉及用于傳感、檢測(cè)和量子處理應(yīng)用的化學(xué)氣相沉積(CVD)的合成金剛石材料。
[0002]發(fā)明背景
[0003]合成金剛石材料中的點(diǎn)缺陷，特別是量子自旋缺陷和/或光學(xué)活性缺陷，已被建議用于各種傳感、檢測(cè)和量子處理應(yīng)用，包括:磁力計(jì)；自旋共振(ESR)裝置，如核磁共振(NMR)裝置和電子自旋共振(ESR)裝置；用于磁共振成像(MRI)的自旋共振成像裝置；以及量子信息處理裝置，如量子計(jì)算。[0004]合成金剛石材料中的許多點(diǎn)缺陷已經(jīng)被研究，包括:含硅的缺陷，例如硅-空位缺陷(S1-V)，硅雙空位缺陷(S1-V2)，硅-空位-氫缺陷(S1-v:H)，硅雙空位氫缺陷(S-V2:H)，含鎳的缺陷；含鉻的缺陷；和含氮的缺陷，如氮-空立缺陷(N-V)，雙氮空位缺陷(N-V-N)，和氮-空位-氫缺陷(N-V-H)。這些缺陷通常是以中性電荷狀態(tài)或負(fù)電荷狀態(tài)被發(fā)現(xiàn)。將注意到，這些點(diǎn)缺陷在多于一個(gè)晶格點(diǎn)上延伸。本文所用的術(shù)語(yǔ)點(diǎn)缺陷旨在包括這樣的缺陷，但不包括:較大的簇缺陷，如在10個(gè)以上的晶格點(diǎn)上延伸的那些缺陷，或者延伸的缺陷如位錯(cuò)(其可能在許多晶格點(diǎn)上延伸)。
[0005]已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，某些缺陷在其負(fù)電荷狀態(tài)時(shí)特別適合用于傳感、檢測(cè)和量子處理應(yīng)用。例如，合成金剛石材料中的帶負(fù)電荷的氮-空位缺陷(NV_)作為有用的量子自旋缺陷已經(jīng)引起了許多關(guān)注，這是因?yàn)樗袔追N合意的特征，這些包括:
[0006](i)能夠以高保真度(fidelity)相干操縱它的電子自旋狀態(tài)，這是由于極長(zhǎng)的相干時(shí)間(可以用橫向弛豫時(shí)間T2和/或T/來(lái)量化和比較該相干時(shí)間)；
[0007](ii)它的電子結(jié)構(gòu)允許該缺陷被光學(xué)泵浦到其電子基態(tài)，從而允許將此類(lèi)缺陷置于特定的電子自旋狀態(tài)，即使在非低溫的溫度下。對(duì)于希望小型化的某些應(yīng)用而言，這可以消除對(duì)昂貴且大體積的低溫冷卻設(shè)備的需要。此外，該缺陷可以充當(dāng)具有相同自旋態(tài)的光子源；以及
[0008](iii)它的電子結(jié)構(gòu)包括發(fā)射和非發(fā)射的電子自旋狀態(tài)，這允許通過(guò)光子讀出該缺陷的電子自旋狀態(tài)。這便于從用于傳感應(yīng)用(如磁力測(cè)定、自旋共振譜學(xué)和成像)的合成金剛石材料讀出信息。此外，它是使用NV_缺陷作為長(zhǎng)距離量子通信和可擴(kuò)展量子計(jì)算的量子位元(qubit)的關(guān)鍵因素。這樣的結(jié)果使得NV_缺陷成為固態(tài)量子信息處理(QIP)的有競(jìng)爭(zhēng)力的候選者。
[0009]如圖1a所示，金剛石中的NV_缺陷由碳空位鄰近的取代氮原子組成。它的兩個(gè)未成對(duì)電子形成電子基態(tài)的自旋三重態(tài)(3A),簡(jiǎn)并ms=±l次能級(jí)與ms=0能級(jí)分離2.87GHz。來(lái)自于 Steingert 等人的"High sensitivity magnetic imaging using an array Ofspins in diamond", Revieff of Scientific Instruments81,043705 (2010)的圖1b 中不出了 NV_缺陷的電子結(jié)構(gòu)。當(dāng)進(jìn)行光學(xué)泵浦時(shí)，ms=0的次能級(jí)顯示高熒光率。相反，當(dāng)缺陷在ms=±i能級(jí)中被激發(fā)時(shí)，它顯示出較高的幾率跨越非發(fā)射性單重態(tài)Ca)，接著隨后弛豫到叫=0。作為結(jié)果，能夠光學(xué)讀出自旋狀態(tài)，ms=0的狀態(tài)是“亮”，以及ms = ±1的狀態(tài)是暗。當(dāng)施加外部磁場(chǎng)時(shí)，通過(guò)Zeeman分裂打破自旋次能級(jí)^二土 I的簡(jiǎn)并性。這引起共振譜線根據(jù)所施加的磁場(chǎng)幅度和其方向而分裂。這種相關(guān)性可以用于矢量磁力測(cè)定，因?yàn)槟軌蛲ㄟ^(guò)掃描微波(MW)頻率檢測(cè)共振自旋躍遷，從而導(dǎo)致光學(xué)檢測(cè)磁共振(ODMR)譜中的特征下降。如來(lái)自Steinert等人的圖2a所示。
[0010]Steinert等人采用離子注入以產(chǎn)生帶負(fù)電荷的NV-中心在超純{100}型IIa金剛石中的均勻?qū)印Ｓ捎趤?lái)自多個(gè)感應(yīng)自旋的放大熒光信號(hào)，發(fā)現(xiàn)總體的NV-傳感器提供了更高的磁靈敏度。另一種選擇是矢量重構(gòu)，這是因?yàn)榻饎偸Ц裨斐伤膫€(gè)不同的四面體附_取向，如來(lái)自Steinert等人的圖2b所示。作為用于重構(gòu)全部磁場(chǎng)矢量的單一復(fù)合光譜和數(shù)值算法，能夠測(cè)量沿著這些軸中每一個(gè)的磁場(chǎng)投影?？梢酝ㄟ^(guò)基于無(wú)約束最小二乘法分析ODMR光譜計(jì)算出外部磁場(chǎng)的幅度⑶和取向(eB，ΦΒ)。
[0011]制造適合于量子應(yīng)用的材料的一個(gè)主要問(wèn)題是，防止量子自旋缺陷的消相干，或至少延長(zhǎng)體系發(fā)生消相干所用的時(shí)間(即延長(zhǎng)“消相干時(shí)間”)。長(zhǎng)的消相干時(shí)間在諸如量子計(jì)算的應(yīng)用中是期望的，因?yàn)樗试S更多的時(shí)間用于量子門(mén)陣列的操作，并從而允許執(zhí)行更復(fù)雜的量子計(jì)算。長(zhǎng)的消相干時(shí)間也是期望的，以便提高對(duì)傳感應(yīng)用中電場(chǎng)和磁場(chǎng)環(huán)境變化的靈敏度。
[0012]W02010010344公開(kāi)了單晶合成CVD金剛石材料，其具有高的化學(xué)純度，即低的氮含量，而且該金剛石材料的表面經(jīng)過(guò)處理以便使晶體缺陷的存在最小化，該材料能夠用以形成包括量子自旋缺陷的固態(tài)體系。當(dāng)這種材料用作量子自旋缺陷的基質(zhì)時(shí)，在室溫下可以獲得長(zhǎng)的消相干時(shí)間并且用于裝置的讀/寫(xiě)的光學(xué)躍遷頻率是穩(wěn)定的。
[0013]W02010010352公開(kāi)了通過(guò)仔細(xì)控制制備單晶合成CVD金剛石材料的條件，能夠提供兼具非常高的化學(xué)純度和非常高的同位素純度的合成金剛石材料。通過(guò)控制CVD工藝中使用的材料的化學(xué)純度和同位素純度，能夠獲得尤其適合用作量子自旋缺陷的基質(zhì)的合成金剛石材料。當(dāng)這種材料用作量子自旋缺陷的基質(zhì)時(shí)，在室溫下獲得長(zhǎng)的消相干時(shí)間并且用于裝置的讀/寫(xiě)的光學(xué)躍遷頻率是穩(wěn)定的。公開(kāi)了具有低的氮濃度和低的13C濃度的合成金剛石材料的層。該合成金剛石材料層具有非常低的雜質(zhì)水平以及非常低的相關(guān)點(diǎn)缺陷水平。此外，該合成金剛石材料層具有低的位錯(cuò)密度、低應(yīng)變以及與生長(zhǎng)溫度相關(guān)聯(lián)的熱力學(xué)值充分接近的空位和自間隙濃度，其光吸收實(shí)質(zhì)上是完美金剛石晶格的光吸收。
[0014]鑒于上述，很顯然W02010010344和W02010010352公開(kāi)了制造高品質(zhì)的“量子級(jí)”單晶合成CVD金剛石材料的方法。在本文中，術(shù)語(yǔ)“量子級(jí)”用于這樣的金剛石材料，其適合用于利用材料的量子自旋屬性的應(yīng)用中。特別地，量子級(jí)金剛石材料的高純度使得它能夠利用本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的光學(xué)技術(shù)分離單一缺陷中心。術(shù)語(yǔ)“量子金剛石材料”也用來(lái)指這樣的材料。
[0015]量子材料的一個(gè)問(wèn)題是來(lái)自于此類(lèi)材料中的量子自旋缺陷的單一光子發(fā)射可以非常弱。例如，金剛石中的NV_缺陷表現(xiàn)出與0.05階德拜-沃勒因子相關(guān)的寬光譜發(fā)射，即使在低溫下也是如此。零聲子線(ZPL)中的單光子發(fā)射是極其微弱的，通常為每秒幾千個(gè)光子的量級(jí)。這樣的計(jì)數(shù)率可能不足以實(shí)現(xiàn)先進(jìn)QIP協(xié)議，該協(xié)議是基于在合理數(shù)據(jù)獲取時(shí)間內(nèi)的自旋狀態(tài) 和光躍遷之間的耦合。
[0016]通過(guò)增加量子自旋缺陷的數(shù)量使得在材料中存在大量的發(fā)射物類(lèi)，可以在一定程度上緩解發(fā)射微弱的問(wèn)題。為了形成帶負(fù)電荷的缺陷，需要電子施主例如氮或磷。相應(yīng)地，為了增加帶負(fù)電荷的缺陷的數(shù)量，可以增加材料內(nèi)的電子施主的濃度。然而，這樣的電子施主可能會(huì)經(jīng)歷與帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷的偶極耦合，從而降低帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷的消相干時(shí)間。因此，要解決的問(wèn)題變?yōu)槿绾卧黾訋ж?fù)電荷的量子自旋缺陷的數(shù)量且同時(shí)不過(guò)度降低帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷的消相干時(shí)間。作為替代，對(duì)于某些應(yīng)用，可能希望具有相對(duì)較少的帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷，但是其中每個(gè)帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷具有非常高的消相干時(shí)間。這時(shí)的問(wèn)題是如何形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷且同時(shí)確保形成所述缺陷所需的電子施主不會(huì)過(guò)度降低消相干時(shí)間。
[0017]本發(fā)明的某些實(shí)施方案的目的是至少部分地解決上述問(wèn)題中一個(gè)或多個(gè)。
[0018]發(fā)明概述
[0019]本發(fā)明人已經(jīng)認(rèn)識(shí)到，電荷轉(zhuǎn)移發(fā)生的長(zhǎng)度尺度與導(dǎo)致消相干的過(guò)程發(fā)生(例如，偶極自旋耦合)的長(zhǎng)度尺度是不同的。因此，在原理上有可能使電子施主如下定位:充分接近用以發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移的量子自旋缺陷以便形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷；但是又足夠遠(yuǎn)以便使應(yīng)變和偶極耦合最小化，否則其將導(dǎo)致量子自旋缺陷的消相干時(shí)間減少或者量子自旋缺陷的光譜線寬度展寬。此外，本發(fā)明人已經(jīng)認(rèn)識(shí)到，在實(shí)際中可以通過(guò)如下方式實(shí)現(xiàn)這種設(shè)置:使電子施主缺陷位于材料的第一區(qū)域中，使量子自旋缺陷位于材料的第二區(qū)域中，所述第二區(qū)域與包含電子施主缺陷的材料第一區(qū)域間隔開(kāi)，以及形成這些區(qū)域使得它們充分緊密地間隔以致于能夠發(fā)生從第一區(qū)域到第二區(qū)域的電荷轉(zhuǎn)移，從而能夠在第二區(qū)域中形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷，但是仍足夠遠(yuǎn)離以致于電子電荷施主缺陷不會(huì)經(jīng)歷與量子自旋缺陷的顯著偶極耦合從而過(guò)度降低量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和/或產(chǎn)生量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。
[0020]考慮到上述，本發(fā)明的第一方面提供了一種合成單晶金剛石材料，該合成單晶金剛石材料包含:
[0021]合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，其包含多個(gè)電子施主缺陷；
[0022]合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，其包含多個(gè)量子自旋缺陷；和
[0023]合成單晶金剛石材料的第三區(qū)域，其設(shè)置在所述第一區(qū)域和第二區(qū)域之間使得第一區(qū)域和第二區(qū)域被該第三區(qū)域間隔開(kāi)，
[0024]其中，合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域和第三區(qū)域的電子施主缺陷濃度低于合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，并且
[0025]其中，所述第一區(qū)域和第二區(qū)域間隔開(kāi)的距離為IOnm至100 μ m，該距離足夠接近從而允許將電子從合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域供給到合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，從而在合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷并且在合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域中形成帶正電荷的缺陷，同時(shí)該距離是足夠遠(yuǎn)離的以便減少第一區(qū)域和第二區(qū)域之間的其他耦合相互作用，否則這些其他耦合相互作用將過(guò)度地降低合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中所述多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和/或產(chǎn)生所述多個(gè)量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。
[0026]上述定義考慮到如下事實(shí):不可能形成完美的單晶金剛石晶格結(jié)構(gòu)。正因如此，在材料的每個(gè)區(qū)域中將不可避免地存在一些缺陷，其中一些可能形成量子自旋缺陷，并且其中一些可能形成電子施主缺陷。這里需要注意的重要一點(diǎn)是，制造每個(gè)不同區(qū)域的方法可被調(diào)節(jié)以有利于一物類(lèi)型的缺陷優(yōu)于另一種的缺陷的形成，或者可被調(diào)節(jié)以便使一些缺陷類(lèi)型最少化。因此，可以使用適合于增加電子施主缺陷數(shù)量的方法制造第一區(qū)域，以及使用適用于向區(qū)域中引入量子自旋缺陷的方法制造第二區(qū)域，同時(shí)確保向第二區(qū)域中引入相對(duì)較少數(shù)量的電子施主缺陷(當(dāng)與材料的第一區(qū)域相比時(shí))。此外，這些不同區(qū)域可在其間被制造以第三間隔區(qū)域，使得第一區(qū)域和第二區(qū)域以特定的距離分開(kāi)以滿足上述所述的功能要求。
[0027]可以通過(guò)適于形成相對(duì)高純度的金剛石材料的方法制造設(shè)置在第一區(qū)域和第二區(qū)域之間的材料第三中間區(qū)域，該第三中間區(qū)域相對(duì)于第一區(qū)域而言具有較少的電子施主缺陷。該第三區(qū)域相對(duì)于第二區(qū)域而言還包含較少的量子自旋缺陷。第三中間區(qū)域可以與所述第一區(qū)域和第二區(qū)域形成明確的邊界界面。例如，在一種配置中，可以提供一種至少包含如下的層結(jié)構(gòu):電子施主層(第一區(qū)域)，量子自旋缺陷受主層(第二區(qū)域)，以及中間間隔層(第三區(qū)域)。然而，也可以考慮施主區(qū)域和受主區(qū)域并不需要是層，并且也不需要被中間層分隔。一種替代生的例子是例如使用注入方法形成施主區(qū)域和受主區(qū)域，所述施主區(qū)域和受主區(qū)域在橫向上而不是在垂直方向上分隔成層。另一種替代性的例子是，垂直堆疊的層結(jié)構(gòu)，其包含電子施主層和量子自旋缺陷受主層，但沒(méi)有中間層。在這種配置中，施主層可以具有朝向受主層緩慢減少的電子施主濃度。因此，可以沒(méi)有獨(dú)立的且易于辨識(shí)的中間層，但是仍將存在可識(shí)別的中間區(qū)域，該中間區(qū)域具有相對(duì)低的電子施主濃度。實(shí)際上，電子施主層漸變從而具有不同的區(qū)域，包括具有相對(duì)高電子施主濃度的區(qū)域，以及與量子自旋缺陷區(qū)域相鄰的具有相對(duì)低電子施主濃度的區(qū)域。
[0028]又一種可能是，形成第三區(qū)域以具有與材料的第二區(qū)域相同或類(lèi)似的組成，這些區(qū)域通過(guò)所使用的受控光學(xué)尋址來(lái)區(qū)分，而不是通過(guò)化學(xué)和/或晶體學(xué)組成來(lái)區(qū)分。例如，可以形成一種合成單晶金剛石材料，其具有第一電子施主層(第一區(qū)域)和第二量子自旋缺陷層(第二和第三區(qū)域)。在使用中，與第一層隔開(kāi)IOnm至IOOym距離的第二量子自旋缺陷層的區(qū)域可以被光學(xué)尋址，該區(qū)域中的量子自旋缺陷與電子施主層足夠接近以便接收電子，同時(shí)又與電子施主 層足夠遠(yuǎn)以便減少與電子施主層的其它耦合相互作用，否則這些相互作用將過(guò)度地降低合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中所述多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和/或產(chǎn)生所述多個(gè)量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。在這種配置中，通過(guò)與電子施主層相鄰的一部分第二層來(lái)形成介于電子施主層和光學(xué)尋址的量子自旋缺陷區(qū)域之間的中間區(qū)域。
[0029]另一種替代方案是形成包含量子自旋缺陷的單一層的合成單晶金剛石材料以及將電子施主注入到該層的橫向間隔區(qū)域中。這樣的層此時(shí)將含有電子施主區(qū)域和量子自旋缺陷區(qū)域，其方式類(lèi)似于先前描述的兩層體系，量子自旋缺陷區(qū)域形成本發(fā)明的第二區(qū)域和第三區(qū)域。正如先前所描述的配置，可通過(guò)受控的光學(xué)尋址來(lái)區(qū)分第二區(qū)域和第三區(qū)域，使得與電子施主區(qū)域相隔開(kāi)的量子自旋缺陷區(qū)域部分被光學(xué)尋址。
[0030]根據(jù)本發(fā)明的第二方面，提供一種制造如上所述的合成單晶金剛石材料的方法。優(yōu)選使用CVD技術(shù)形成所述第一區(qū)域、第二區(qū)域和第三區(qū)域，任選地包括注入技術(shù)以形成所述區(qū)域中的一個(gè)或多個(gè)。然而，根據(jù)一個(gè)可能的實(shí)施方案，可以由基底形成包含電子施主缺陷的第一區(qū)域，使得基底形成層狀結(jié)構(gòu)的組成部分。在詳細(xì)說(shuō)明中討論了合適的合成方法的實(shí)例。
[0031]根據(jù)本發(fā)明的第三方面，提供一種用于傳感、檢測(cè)或量子自旋裝置的合成金剛石的裝置部件，所述裝置部件由如上所述的合成單晶金剛石材料形成。
[0032]根據(jù)本發(fā)明的第四方面，提供一種包括如上所述裝置部件的裝置。該裝置可包括:光源，其用于光學(xué)泵浦單晶合成金剛石材料的第二區(qū)域中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或更多個(gè)。
[0033]附圖簡(jiǎn)述
[0034]為了更好地理解本發(fā)明以及顯示如何實(shí)施本發(fā)明可使之生效，現(xiàn)在將參照附圖通過(guò)舉例的方式來(lái)描述本發(fā)明的實(shí)施方案，其中:
[0035]圖1a舉例說(shuō)明了 NV_缺陷的原子結(jié)構(gòu)；
[0036]圖1b舉例說(shuō)明NV_缺陷的電子結(jié)構(gòu)；
[0037]圖2a舉例說(shuō)明從通過(guò)變化的微波頻率操縱的多個(gè)NV-缺陷得到的特征熒光光譜；
[0038]圖2b舉例說(shuō)明金剛石晶體中的4個(gè)晶體學(xué)NV_軸線的取向；
[0039]圖3(a)至圖3(g)舉例說(shuō)明根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的合成單晶金剛石材料；
[0040]圖4舉例說(shuō)明根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案制造層狀合成單晶金剛石材料的方法；
[0041]圖5示出了根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的自旋共振裝置的示意圖；
[0042]圖6示出了根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)實(shí)施方案的自旋共振裝置的示意圖；
[0043]圖7示出了根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)實(shí)施方案的自旋共振裝置的示意圖；
[0044]圖8示出了根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)實(shí)施方案的自旋共振裝置的示意圖；
[0045]圖9示出了根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)實(shí)施方案的自旋共振裝置的示意圖；
[0046]圖10示出了根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的用于金剛石量子裝置中的微流體單元(cell)的示意圖，該微流體單元包含層狀的合成單晶金剛石材料；和
[0047]圖11示出了與微流體單元例如圖10中所示的微流體單元一起使用的自旋共振裝置的示意圖。
[0048]一些實(shí)施方案的詳細(xì)說(shuō)明
[0049]圖3(a)至圖3(c)舉例說(shuō)明根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的層狀合成單晶金剛石材料。
[0050]圖3(a)示出了一種包含三層結(jié)構(gòu)的層狀合成單晶金剛石材料。這種層狀結(jié)構(gòu)可完全形成在合成金剛石材料的單晶中，使得這些層共享一個(gè)共同的晶格。第一層2包含多個(gè)電子施主缺陷。第二層4包含多個(gè)量子自旋缺陷。第三層6被設(shè)置在第一層2和第二層4之間，使得第一層2和第二層4間隔開(kāi)IOnm至100 μ m范圍內(nèi)的距離。選擇該距離以允許將電子從第一層2供給到第二層4，從而在第二層4中形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷。此外，選擇第一層2和第二層4之間的距離，以確保在第一層2中的電子施主缺陷和第二層4中的量子自旋缺陷之間的偶極耦合是低的。這確保第二層4中的量子自旋缺陷的消相干時(shí)間為高以及來(lái)自第二層4中的量子自旋缺陷的光譜線發(fā)射的應(yīng)變展寬是低的。第二層4的電子施主缺陷濃度低于第一層2。這確保消相干降低以及因第二層4中的電子施主缺陷所致的量子自旋缺陷光譜線展寬是相對(duì)低的。此外，第三層6的電子施主缺陷濃度低于第一層2，并且其量子自旋缺陷的濃度低于第二層4。再一次，這確保了消相干降低以及因第三層6中的缺陷所致的第二層4中的量子自旋缺陷的光譜線展寬是相對(duì)低的
[0051]圖3(b)示出了圖3(a)中所說(shuō)明的層狀結(jié)構(gòu)的變型。該層結(jié)構(gòu)包括如上所述的相同的三個(gè)層2、4、6。此外，該層狀結(jié)構(gòu)含有包封該三層結(jié)構(gòu)的底層8和頂層10。例如，該底層8和頂層10可包含具有與層6中提供的材料類(lèi)似性質(zhì)的高純度僉剛石材料。[0052]圖3(c)示出了圖3(a)中所說(shuō)明的層狀結(jié)構(gòu)的另一種變型。該層狀結(jié)構(gòu)包含如關(guān)于圖3(b)層所述的層2，4，6，8，20。此外，提供摻硼的單晶金剛石材料12的另一層以形成半導(dǎo)電或完全金屬導(dǎo)電性的層。電荷能夠通過(guò)這個(gè)附加層并且可被用于電學(xué)控制層4中的量子自旋缺陷的狀態(tài)。作為替代，能夠利用不同的表面終端來(lái)提供量子自旋缺陷狀態(tài)的電學(xué)控制。因此，通過(guò)向材料施加能量(例如，通過(guò)電場(chǎng))，能夠控制金剛石材料內(nèi)的電子空間分布以便使電子從電子施主缺陷供給到量子自旋缺陷。
[0053]還可以設(shè)想其他變型。例如，可以在金剛石基底中提供電子施主缺陷，在該基底上生長(zhǎng)的所述層狀結(jié)構(gòu)使得基底形成所述最終層狀結(jié)構(gòu)的組成部分。這些層中的一個(gè)或多個(gè)可被形成為具有降低水平的13C,以進(jìn)一步提高消相干時(shí)間，因?yàn)?3C是自旋活躍核心，其可能與量子自旋缺陷不利地耦合。其他缺陷的水平也可以保持為低。還可以提供附加的功能層，例如其它的量子自旋缺陷層或其它的導(dǎo)電層，以形成電子元部件。
[0054]圖3(d)示出了如圖3(a)中所說(shuō)明的層狀結(jié)構(gòu)的另一種變型。第一層2包含多個(gè)電子施注缺陷。第二層4包含多個(gè)量子自旋缺陷。電子施主層2具有朝向量子自旋缺陷層4緩慢減少的電子施主濃度，使得與量子自旋缺陷層4鄰近的電子施主層2的區(qū)域14具有相對(duì)低的電子施主濃度。因此，該結(jié)構(gòu)在許多方面與圖3(a)中所示的結(jié)構(gòu)類(lèi)似，且圖3(d)中的區(qū)域14在功能上等同于圖3(a)中的層6。這里的區(qū)別是，中間區(qū)域14可能并不是圖3(a)中的獨(dú)立層。
[0055]圖3(e)示出了另一種變型，其中在單一層中形成一個(gè)或多個(gè)電子施主區(qū)域2、量子自旋缺陷區(qū)域4、和中間區(qū)域6。在這種配置中，電子施主區(qū)域2和量子自旋缺陷區(qū)域4在橫向上分離而不是垂直方向上分離成層?？梢酝ㄟ^(guò)使用注入方法形成不同區(qū)域。例如，可以將電子施主物類(lèi)注入到區(qū)域2中，以及將量子自旋缺陷注入到區(qū)域4中。
[0056]圖3(f)示出了圖3(e)中所示配置的一種變型，其中單晶金剛石材料的層包含一個(gè)或多個(gè)電了施主區(qū)域2和一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷區(qū)域4。不提供可化學(xué)辨識(shí)的中間區(qū)域。相反，在使用中，量子自旋缺陷區(qū)域的部分16被光學(xué)尋址，該量子自旋缺陷區(qū)域與電子施主區(qū)域隔開(kāi)的距離在IOnm至100 μ m范圍內(nèi)，在該區(qū)域中的量子自旋缺陷與電子施主區(qū)域充分接近以便接收電子，同時(shí)又與電子施主區(qū)域足夠遠(yuǎn)以便減少與電子施注層的其他耦合相互作用，否則這些相互作用將過(guò)度地降低合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中所述多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和/或產(chǎn)生所述多個(gè)量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。在這種配置中，電子施主區(qū)域2和光學(xué)尋址量子自旋缺陷區(qū)域16之間的中間區(qū)域6通過(guò)受控光學(xué)尋址而被界定?？赏ㄟ^(guò)將電子施主物類(lèi)注入包含量子自旋缺陷的層中來(lái)形成該結(jié)構(gòu)化的層。
[0057]圖3(g)示出了圖3(f)中所示配置的另一種變型，其中所述單晶金剛石材料層包含一個(gè)或多個(gè)電子施主區(qū)域2和一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷區(qū)域4。在這種配置中，電子施主區(qū)域中的電子施主濃度是可變的。特別地，在所示的配置中，電子施主區(qū)域中的電子施主濃度在與量子自旋缺陷區(qū)域鄰近的部分中減少，從而形成充當(dāng)中間分隔區(qū)域的相對(duì)低電子施主區(qū)域18。
[0058]圖4示出了制造如圖3(a)中所示的層 狀合成單晶金剛石材料的方法。該方法以有待沉積所述層狀結(jié)構(gòu)的基底20開(kāi)始。在步驟A中，可通過(guò)在含氮的氣氛中生長(zhǎng)CVD金剛石材料層來(lái)形成第一層22，使得供給電子的氮缺陷被引入到該層中。在步驟B中，隨后可通過(guò)如下方式在其上生長(zhǎng)另外的層24(前面定義中的第三層):降低工藝氣體中的氮濃度使得形成高純度層。在步驟C中，可通過(guò)增加工藝氣體中的氮含量來(lái)生長(zhǎng)含氮的單晶金剛石材料的頂層26。然后，在步驟D中，將該三層結(jié)構(gòu)22、24、26從基底上移去。在步驟E中，可對(duì)頂層進(jìn)行照射以便在該層內(nèi)形成空位缺陷，并且進(jìn)行退火以允許空位缺陷遷移到氮缺陷并與之成對(duì)從而形成含有氮-空位(NV)缺陷的層28。然后，可發(fā)生從底層中的氮缺陷向頂層28中NV缺陷的電子供給，這可被用于傳感、檢測(cè)和量子處理應(yīng)用。由于底層22(其現(xiàn)在將是帶正電荷的，因?yàn)橐呀?jīng)向NV缺陷供給了電子)中的供給電子的氮物類(lèi)與頂層28中的NV-缺陷相隔離，于是NV_缺陷和氮缺陷之間的偶極耦合的幅度因此可降低，因此，能夠增加NV—缺陷的消相干時(shí)間和/或能夠降低NV—缺陷光譜線寬度的應(yīng)變展寬。
[0059]可以設(shè)想上述方法的替代方案。例如，不要求電子施主缺陷是氮缺陷，而可以是磷缺陷、硅缺陷或任何其它的供給電子的金剛石缺陷。
[0060]可以將缺陷注入到金剛石材料中從而形成這些層中的一個(gè)或多個(gè)，而不是在僉剛石合成期間成長(zhǎng)到材料中。例如，用于將雜質(zhì)原子如氮、磷和硅注入到金剛石材料中的技術(shù)是已知的。因此，在前述實(shí)例的替代方案中，可以在低氮工藝氣體中以類(lèi)似于中間層24的方式生長(zhǎng)頂層26，然后向頂層26中注入雜質(zhì)原子如氮原子，以便在照射和/或退火步驟之后形成量子自旋缺陷。
[0061]通過(guò)照射和/或退火可以形成雜質(zhì)-空位的量子自旋缺陷。可使用照射來(lái)形成空位，所述空位在加熱/退火時(shí)可以遷移穿過(guò)僉剛石材料，直到它們被雜質(zhì)缺陷(如孤立的氮點(diǎn)缺陷)捕獲從而形成雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷。可以在照射期間或之后進(jìn)行退火。所述退火可以涉及加熱金剛石材料到等于或大于600°c、700°c、80(rc、90(rc、i00(rc、或1200°c的溫度。作為退火形成雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷的補(bǔ)充或者作為替代，退火也可以幫助去除晶體學(xué)缺陷，例如由注入雜質(zhì)原子而形成的損傷。退火可以在一個(gè)或多個(gè)步驟中進(jìn)行。例如，退火可以在不同溫度下逐步進(jìn)行，例如在第一溫度下的第一退火和在第二溫度下的第二退火，所述第二溫度不同于所述第一溫度(較高或較低)。一種有利的退火是在足夠高的溫度下以修復(fù)晶 體學(xué)缺陷/損傷，但又足夠低使得雜質(zhì)-空位缺陷不會(huì)被打被。例如，可在足以促進(jìn)雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷形成的溫度下進(jìn)行第一退火，然后可在較高溫度下進(jìn)行第二退火，所述較高溫度修復(fù)晶體學(xué)缺陷/損傷且同時(shí)沒(méi)有高到打破所述雜質(zhì)_空位缺陷。
[0062]如果在生長(zhǎng)原態(tài)的材料中存在足夠的空位，則可以不需要照射步驟來(lái)形成空位。在這種情況下，生長(zhǎng)原態(tài)的材料中存在的空位可被退火從而遷移穿過(guò)材料并被雜質(zhì)缺陷捕獲，以便形成雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷。此外，也有可能在一定的生長(zhǎng)條件下在生長(zhǎng)期間將雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷作為單元直接納入到金剛石材料中。在這種情況下，既不需要照射也不需要退火。在這種替代方案中，在金剛石材料的生長(zhǎng)期間形成雜質(zhì)-空位量子自旋缺陷，而不必使用生長(zhǎng)后處理例如照射和退火。
[0063]雖然上述實(shí)施方案描述了形成NV_缺陷作為量子自旋缺陷，然而也可以使用其他缺陷。已知金剛石材料中的各種點(diǎn)缺陷，包括:含硅缺陷、含鎳缺陷、含鉻缺陷、和含氮缺陷。雖然設(shè)想優(yōu)選實(shí)施方案將利用含氮的NV—缺陷(由于【背景技術(shù)】部分中所述的這種缺陷的有利性能)，也可以設(shè)想本發(fā)明的某些實(shí)施方案可以用于其他類(lèi)型的帶負(fù)電荷的缺陷，這些缺陷適用于傳感、檢測(cè)以及量子處理應(yīng)用。[0064]電子施主層的厚度可以等于或大于:10nm ； IOOnm ；5 μ m ；50 μ m ；100 μ m ;或500 μ m?？梢杂珊铣蒀VD (化學(xué)氣相沉積)或合成HPHT (高壓高溫)金剛石材料形成該電子施主層。電子施主缺陷可以在生長(zhǎng)期間在材料中形成或者可通過(guò)生長(zhǎng)后的注入形成。電子旋主層的厚度上限對(duì)于本發(fā)明的功能并不關(guān)鍵。如果電子施主層還充當(dāng)層狀結(jié)構(gòu)的支撐基底，那么它可以相對(duì)較厚。然而，由于形成單晶金剛石材料的厚層是較為困難且昂貴的，因此所述電子施主層通常小于2_厚，且更通常小于Imm厚。
[0065]電子施主層應(yīng)該有相對(duì)高濃度的電子施主缺陷，如氮、磷和/或硅。例如，電子施主缺陷的濃度可以等于或大于:1 X IO16缺陷/ cm3 ;5X1016缺陷/ cm3 ; I X IO17缺陷/ cm3;5X1017 缺陷 / cm3 ;1X1018 缺陷 / cm3 ;5 X IO18 缺陷 / cm3 ; I X IO19 缺陷 / cm3;或 2X IO19缺陷/ cm3。在實(shí)際中，難以納入顯著更高的濃度并且該層通常具有等于或小于IO22缺陷/Cm3UO21缺陷/ cm3、或者102°缺陷/ cm3的電子施主缺陷濃度。[0066]為了確保存在足夠的從電子施主層到量子自旋缺陷層的電子供給，在某些應(yīng)用中，確保電子施主層中的電子施主濃度大于量子自旋缺陷層中的量子自旋缺陷濃度是有用的。這是因?yàn)殡娮邮┲骱土孔幼孕毕葜g的電子供給的效率一般不會(huì)是100%。因此，提供過(guò)量的電子施主，確保大部分量子自旋缺陷將接受電子。根據(jù)某些配置，電子施主層/區(qū)域中的電子施主濃度是量子自旋缺陷層/區(qū)域中的量子自旋缺陷濃度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。此外，根據(jù)某些配置，電子施主層/區(qū)域中的電子施主缺陷濃度是量子自旋缺陷層/區(qū)域中的電子施主缺陷濃度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。有利的是，至少30%、40%、50%、60%、70%、80%、或90%的量子自旋缺陷將接受電子從而形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷。
[0067]量子自旋缺陷層的厚度可以等于或大于:lnm ；5nm ；10nm ；50nm ；IOOnm ；500nm ;或I μ m。此外,量子自旋缺陷層的厚度可以等于或小于:100 μ m ；80 μ m ；60 μ m ；40 μ m ；20 μ m或ΙΟμπι?？梢韵氲桨孔幼孕毕輰拥倪@些厚度上限和下限的組合的范圍。具體的層厚度在一定程度上將取決于裝置應(yīng)用和該層內(nèi)的量子自旋缺陷的濃度。例如，如果在該量子自旋層中存在合理高濃度的量子自旋缺陷，那么使該層非常薄，這能夠使各個(gè)量子自旋缺陷光學(xué)隔離。當(dāng)然，如果該層過(guò)厚，那么該層的最遠(yuǎn)離電子施主層的部分將過(guò)于遠(yuǎn)離電子施主層以致不能由其接受電子而形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷。因此，可以控制層厚度和量子自旋缺陷的濃度，使得對(duì)于特定的應(yīng)用存在足夠數(shù)量的量子自旋缺陷并且量子自旋缺陷足夠接近電子施主層使得能夠發(fā)生電子供給以便形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷。通常，這將使得量子自旋缺陷層必須非常薄并且相對(duì)接近電子施主層，但不至于接近到使電子施主層和量子自旋缺陷層之間發(fā)生廣泛的偶極耦合。
[0068]優(yōu)選由合成單晶CVD金剛石材料形成量子自旋缺陷層?？梢栽谏L(zhǎng)期間或者通過(guò)生長(zhǎng)后注入在材料中形成量子自旋缺陷。量子自旋缺陷可以包括以下的一種或多種:帶負(fù)電荷的含硅缺陷；帶負(fù)電荷的含鎳缺陷；帶負(fù)電荷的含鉻缺陷；和帶負(fù)電荷的含氮缺陷。由于帶負(fù)電荷的氮-空位缺陷(NV_)的有用特性(如【背景技術(shù)】部分中所討論)，該缺陷對(duì)于很多應(yīng)用是有利的。
[0069]量子自旋缺陷的濃度在一定程度上將取決于期望的應(yīng)用。在要求各個(gè)量子自旋缺陷被光學(xué)隔離并可尋址的應(yīng)用中，這時(shí)量子自旋缺陷的濃度有利地足夠低使得各個(gè)量子自旋缺陷能夠被容易地各個(gè)尋址?；蛘撸谑褂枚鄠€(gè)量子自旋缺陷作為集合來(lái)感測(cè)環(huán)境中的變化而不要求各個(gè)量子自旋缺陷被分離并可單獨(dú)尋址的應(yīng)用中，這時(shí)可提供較高濃度的量子自旋缺陷。例如，量子自旋缺陷的濃度可以等于或大于:1X IO11缺陷/ cm3 ;1 X IO12缺陷 / cm3 ; I X IO13 缺陷 / cm3 ;1 X IO14 缺陷 / cm3 ;1 X IO15 缺陷 / cm3 ;1 X IO16 缺陷 / cm3;I X IO17缺陷/ cm3 ;1 X IO18缺陷/ cm3。此外，量子自旋缺陷的濃度可以等于或小于:4X1018缺陷 / cm3 ;2X1018 缺陷 / cm3 ;1X1018 缺陷 / cm3 ; I X IO17 缺陷 / cm3 ;或者 I X IO16 缺陷 /cm3?？梢韵氲桨孔幼孕毕輰雍穸鹊倪@些下限和上限的組合的范圍。例如，量子自旋缺陷的濃度可以在如下范圍內(nèi)=IXlO1Ij^/ cm3至4X1018缺陷/ cm3 ;1 X IO12缺陷/ cm3至IX IO17缺陷/ cm3，或者I X IO13缺陷/ cm3至I X IO16缺陷/ cm3。對(duì)于較高濃度的應(yīng)用，量子自旋缺陷的濃度可以在如下范圍內(nèi):1X1015缺陷/ cm3至4X1018缺陷/ cm3 ；1X1016缺陷/ cm3至2X1018缺陷/ cm3;或者I X IO17缺陷/ cm3至I X IO18缺陷/ cm3。根據(jù)一種配置，電子施主層中形成的電子施予缺陷的數(shù)量大于量子自旋缺陷層中形成的量子自旋缺陷的數(shù)量。量子自旋缺陷的低濃度有助于確保量子自旋缺陷具有高的消相干時(shí)間、窄的光譜線寬度，并且量子自旋缺陷可以被光學(xué)隔離。電子方施主層中的較高數(shù)目的電子施予缺陷將會(huì)確保存在電荷轉(zhuǎn)移從而形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷的高可能性。
[0070]量子自旋缺陷層內(nèi)的其它缺陷的濃度應(yīng)當(dāng)?shù)?，以避免?dǎo)致消相干時(shí)間降低或增加吸光度的相互作用。例如，電子施主缺陷(如氮、磷、硅中的一種或多種，要么單獨(dú)要么組合)的濃度可以等于或小于:1 X IO17缺陷/ cm3 ;1X1016缺陷/ cm3 ;5X1015缺陷/ cm3;I X IO15 缺陷 / cm3 ;5X1014 缺陷 / cm3 ; I X IO14 缺陷 / cm3 或者 5 X IO13 缺陷 / cm3。在許多應(yīng)用中，期望使量子自旋缺陷層中的其它缺陷的濃度盡可能低。然而，在實(shí)際中其他缺陷通常以至少I(mǎi) X 101°缺陷/ cm3的濃度存在。
[0071]對(duì)于某些應(yīng)用，量子自旋缺陷層可具有下列中的一種或多種:等于或小于20ppb，IOppb, 5ppb, Ippb或0.5ppb的中性單取代氮濃度;等于或小于0.15ppb, 0.1ppb, 0.05ppb,0.0Olppb, 0.0OOlppb 或 0.00005ppb 的 N[濃度，或者等于或大于 0.1ppm, 0.5ppm, 1.0ppm, 2.0ppm, 3ppm, 4ppm 或 5ppm 的 NV_ 濃度；以及等于或小于 0.9 %, 0.7 %, 0.4 %, 0.1 %,0.01%，或0.001%的13C的總濃度。高純度的量子級(jí)單晶CVD合成金剛石材料的使用，改善了金剛石材料內(nèi)的一種或多種量子自旋缺陷的消相干時(shí)間，并且使得能夠利用本領(lǐng)域技術(shù)人員已知的光學(xué)技術(shù)來(lái)分離單個(gè)缺陷中心。根據(jù)所需的最終用途，材料可能落入兩種類(lèi)別之一:低NV—濃度材料或高NV—濃度材料。
[0072]除了控制量子自旋缺陷層內(nèi)的點(diǎn)缺陷濃度，還有利的是確保延伸晶體缺陷如位錯(cuò)缺陷的濃度為低，以便改善該層的光學(xué)性技(例如，降低雙折射)和降低該層中的應(yīng)變，該應(yīng)變會(huì)降低量子自旋缺陷的消相干時(shí)間。因此，在垂直于量子自旋缺陷層的方向上的雙折射可以等于或小于 5X 10_5、1X 10_5、5X 10_6、或 IX ΙΟ—6。
[0073]介于電子施予層和量子自旋缺陷層之間的中間層的厚度可以等于或大于:10nm;50nm ； IOOnm ；500nm ; I μ m ; 10 μ m或20 μ m。此外，該中間層的厚度可以等于或小于:100μL? ;80μπ? ;60μπ? ;40μπ?或30μπ??？梢韵氲桨虚g層的厚度的這些下限和上限的組合的范圍?？梢詢?yōu)化層厚度以確保電子施予層和量子自旋缺陷層之間能夠發(fā)生足夠的電子供給，從而形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷同時(shí)確保電子施予缺陷和量子自旋缺陷之間的偶極耦合為低。在理想情形中，中間層將是沒(méi)有任何種類(lèi)缺陷的極高純度的材料。在這樣的理想配置中，電子施主層將只包含電子施主缺陷，以及量子自旋缺陷層將僅包含量子自旋缺陷，而且中間層將不合任何電子施主或量子自旋缺陷。在實(shí)際中這是不可能的。然而，中間層中的雜質(zhì)缺陷應(yīng)當(dāng)是低濃度的。如果中間層中含有太多的缺陷，那么它們可能充分接近量子自旋缺陷從而與量子自旋缺陷發(fā)生耦合，導(dǎo)致消相干時(shí)間的降低。此外，如果中間層含有太多的可接受來(lái)自電子施主層的電子的缺陷，那么這些缺陷將抑制電子從電子施主層傳輸?shù)搅孔幼孕毕輰?。因此，在某些?yīng)用中，電子施主缺陷(如氮、磷和硅中的一種或多種，要么單獨(dú)要么組合)的濃度可以等于或小于:1 X IO17缺陷/ cm3 ;1X1016缺陷/ Cm3;5X IO15 缺陷 / cm3 ;1X1015 缺陷 / cm3 ;5X IO14 缺陷 / cm3 ;1 X IO14 缺陷 / cm3 或 5X IO13 缺陷/ cm3。在許多應(yīng)用中期望這些缺陷在中間層中的濃度盡可能低。然而，在實(shí)際中這些缺陷通常以至少I(mǎi) X IO11缺陷/ cm3的濃度存在。此外，量子自旋缺陷如NV缺陷的濃度可等于或小于:1 X IO14 缺陷 / cm3 ;1X1013 缺陷 / cm3 ;1 X IO12 缺陷 / cm3 ; I X IO11 缺陷 / cm3 ;或IXlOici缺陷/ cm3。再一次，在許多應(yīng)用中期望這些缺陷在中間層中的濃度盡可能低。然而，在實(shí)際中這些缺陷通常以至少I(mǎi)X IO9缺陷/ cm3的濃度存在。
[0074]單晶合成僉剛石材料可具有至少一個(gè)等于或大于0.lm、0.5mm、1mm、2m或3mm的尺度。此外，單晶合成金剛石材料可形成層狀結(jié)構(gòu)，其厚度等于或大于0.1 μ m、l μ m、10 μ m、100 μ m、200 μ m或500 μ m。在一定程度上，單晶合成金剛石材料的具體尺寸和尺度將依賴于裝置構(gòu)造和其預(yù)期的用途。然而，對(duì)于許多應(yīng)用，單晶合成CVD金剛石材料可能需要足夠大以包含足夠的量子自旋缺陷從而改善靈敏度，同時(shí)量子自旋缺陷的分布足夠分散以改善點(diǎn)缺陷的消相干時(shí)間和/或使得能夠利用光學(xué)技術(shù)來(lái)分離單一缺陷中心。 [0075]量子自旋缺陷的消相干時(shí)間T2 (通過(guò)Hahn回波衰減測(cè)量)可等于或大于0.05ms、0.1ms, 0.3ms、0.6ms、1ms、5ms 或 15ms,相應(yīng)的 T2* 值等于或小于 1ms、800 μ S、600 μ S、500 μ S、400 μ S、200 μ S、150 μ S、100 μ s>75 μ S、50 μ S、20 μ S、或 1μ S。
[0076]量子自旋缺陷可以被定位在離單晶合成金剛石材料表面的一定距離處，該距離等于或小于:IOOnm ；80nm ；50nm ；20nm ;或IOnm0有利的是，該點(diǎn)缺陷被定位于靠近表面，以便增加對(duì)表面附近的磁場(chǎng)或電場(chǎng)變化的敏感度。
[0077]可以在單晶合成金剛石材料的表面形成輸出I禹合(out-coupling)結(jié)構(gòu)，用以增加光的輸出耦合以及增加從合成金剛石材料中的量子自旋缺陷的光收集。在一種配置中，在單晶合成金剛石材料的表面形成輸出耦合結(jié)構(gòu)，由此通過(guò)單晶合成僉剛石材料的表面整體地(integrally)形成所述輸出耦合結(jié)構(gòu)。為了形成這種整體的輸出耦合結(jié)構(gòu)，可能會(huì)需要更多的金剛石材料，并且這種附加材料的至少一部分可任選地由相對(duì)于包含量子應(yīng)用中使用的量子自旋缺陷的層狀結(jié)構(gòu)而言較低等級(jí)材料制成。合適的輸出耦合結(jié)構(gòu)包括下列中一種或多種:凸面；微透鏡陣列；固體浸沒(méi)透鏡(SIL);多個(gè)表面凹陷或納米結(jié)構(gòu)；衍射光柵；菲涅耳透鏡；以及涂層，如抗反射涂層。
[0078]能夠使用CVD方法制造上文所述的合成僉剛石裝置部件，該方法使用具有生長(zhǎng)表面的單晶合成金剛石基底，該表面具有等于或小于5X103缺陷/ mm2或5X103缺陷/ mm2的缺陷密度，如通過(guò)揭示等離子體刻蝕所揭示的。這可以由天然、HPHT或CVD合成僉剛石材料形成。盡管這些不同類(lèi)型的金剛石材料各自具有其自身獨(dú)特的特點(diǎn)并且可清楚識(shí)別，然而該基底的關(guān)鍵特征是生長(zhǎng)表面被仔細(xì)處理以具有良好的表面光潔度(finish)。該生長(zhǎng)表面優(yōu)選取向在{100}、{110}、{111}或{113}晶面的幾度內(nèi)。生長(zhǎng)表面上的缺陷密度最容易通過(guò)如下方式來(lái)表征:在使用為揭示缺陷而優(yōu)化的等離子體或化學(xué)刻蝕(稱為揭示等離子體刻蝕)之后進(jìn)行光學(xué)評(píng)價(jià)，例如使用下文所述類(lèi)型的短暫等離子體刻蝕。
[0079]能夠揭示兩類(lèi)缺陷:
[0080]I)基底材料品質(zhì)所固有的那些缺陷。在所選的天然僉剛石中，這些缺陷的密度可低達(dá)50 / mm2，更典型的值是IO2 / mm2，而在其他中該值可以是IO6 / mm2以上。
[0081]2)由拋光所產(chǎn)生的那些缺陷，包括位錯(cuò)結(jié)構(gòu)和形成沿拋光線的擦痕的微裂紋。這些缺陷的密度可在樣品上顯著變化，典型值的范圍是從約IO2 / mm2，直至不良拋光的區(qū)域或樣品中的超過(guò)IO4 / mm2。
[0082]優(yōu)選的低缺陷密度是這樣的，與缺陷有關(guān)的表面刻蝕特征的密度低于5X103 /mm2，更優(yōu)選低于102/mm2。應(yīng)當(dāng)注意的是，僅僅拋光表面以具有低的表面粗糙度并不一定滿足這些標(biāo)準(zhǔn)，因?yàn)榻沂镜入x子體刻蝕暴露出該表面處以及恰好其下方的缺陷。此外，除可以通過(guò)簡(jiǎn)單拋光除去的表面缺陷如微裂紋和表面特征之外，揭示等離子體刻蝕可以揭示內(nèi)在的缺陷如位錯(cuò)。
[0083]因此，在發(fā)生CVD生長(zhǎng)的基底表面處或其下方的缺陷可以通過(guò)仔細(xì)選擇和制備基底而被最少化。這里所包括的“制備”是向來(lái)自礦物開(kāi)采(在天然僉剛石的情況下)或者合成(在合成材料的情況下)的材料所施加的任何工藝，因?yàn)槊總€(gè)階段都能時(shí)材料內(nèi)在基底制備完成時(shí)將最終形成基底表面的平面處的缺陷密度造成影響。特別的處理步驟可以包括傳統(tǒng)的金剛石工藝如機(jī)械鋸切、磨光和拋光(在本申請(qǐng)中特別優(yōu)化以實(shí)現(xiàn)低缺陷水平)，和較不常規(guī)的技術(shù)如激光加工、反應(yīng)性離子刻蝕、離子束銑削或離子注入以及剝離技術(shù)、化學(xué)/機(jī)械拋光，以及同時(shí)液體化學(xué)處理和等離子體處理技術(shù)。此外，通過(guò)觸針表面輪廓儀測(cè)得的表面&值(優(yōu)選在0.08mm長(zhǎng)度上測(cè)量)應(yīng)最小化，在任何等離子體刻蝕之前的典型值不大于幾納米，即小于10nm。Rq是表面輪廓距離平面的均方根偏差(用于表面高度的高斯分布，Rq= 1.25Ra。關(guān)于定義，例如參見(jiàn)“Tribology:Friction and Wear of EngineeringMaterials”，IM Hutching s, (1992), Publ.Edward Arnold,ISBN0-340-56184)。
[0084]使基底表面的損傷最小化的一種特定方法是，在要發(fā)生同質(zhì)外延僉剛石生長(zhǎng)的表面上包括原位等離子體刻蝕。原則上，這種刻蝕不必是原位的，也不必在生長(zhǎng)過(guò)程之前即刻進(jìn)行，但是如果其是原位的則會(huì)是實(shí)現(xiàn)最大的好處，因?yàn)樗苊饬诉M(jìn)一步的物理?yè)p傷或化學(xué)污染的任伺風(fēng)險(xiǎn)。當(dāng)生長(zhǎng)過(guò)程也是基于等離子體的時(shí)候，原位刻蝕通常也是最方便的。等離子體刻蝕可以使用與沉積或金剛石生長(zhǎng)過(guò)程相似的條件，但是不存在任何含碳的源氣體以及通常在稍微較低的溫度下進(jìn)行以便更好地控制刻蝕速率。例如，它可以包括下列中的一個(gè)或多個(gè):
[0085](i)氧刻蝕主要使用氫和任選的少量Ar，以及所需的少量02。典型的氧刻蝕條件是:50-450X IO2Pa的壓力，氧含量為1_4%的刻蝕氣體、0-30%的氬含量、以及余量的氫，所有百分?jǐn)?shù)均是按體積計(jì)，基底溫度為600-1100°C (更典型為800°C )以及3_60分鐘的典型持續(xù)時(shí)間。
[0086](ii)與(i)類(lèi)似但是其中不存在氧的氫刻蝕。
[0087](iii)可以使用并不僅僅基于氬氣、氫氣和氧氣的替代性刻蝕方法，例如利用鹵素、其他惰性氣體或氮?dú)獾哪切┓椒ā?br> [0088]典型地，刻蝕包括氧 刻蝕隨后是氫刻蝕，然后通過(guò)引入碳源氣體直接移入合成。選擇刻蝕時(shí)間/溫度以便能夠保留表面損傷以免處理從而去除，以及用于有待除去的任伺表面污染物，但不形成高度粗糙的表面并且不會(huì)沿著與表面相交的延伸缺陷(如位錯(cuò))嚴(yán)重刻蝕從而造成深坑。由于刻蝕是侵蝕性的，對(duì)于該階段特別重要的是:腔室設(shè)計(jì)及其部件的材料選擇使得不會(huì)有材料被等離子體從腔室轉(zhuǎn)移到氣相中或者轉(zhuǎn)移到基底表面。氧刻蝕之后的氫刻蝕對(duì)于晶體缺陷特異性較小，其磨掉由侵蝕性刻蝕這些缺陷的氧刻蝕所導(dǎo)致的棱角并且為后續(xù)生長(zhǎng)提拱更平滑、更好的表面。
[0089]該量子金剛石部件的至少一部分可使用氣相生長(zhǎng)，該氣相的氮濃度小于或等于:十億分之250份，十億分之200份，十億分之150份，或十億分之120份，以氮?dú)夥肿佑?jì)算。CVD反應(yīng)器內(nèi)的氣體中的氮含量降低導(dǎo)致CVD金剛石材料內(nèi)的氮含量降低，并因此導(dǎo)致較低的吸收系數(shù)和較長(zhǎng)的消相干時(shí)間。CVD反應(yīng)器氣體中的氮含量可以大于十億分之0.001份，大于十億分之0.01份，大于十億分之0.1份，大于十億分之1份，或大于十億分之10份。
[0090]除了高化學(xué)純度以外，CVD生長(zhǎng)過(guò)程可以使用高同位素純度的源氣體。例如，碳源氣體可以具有增加的12C分?jǐn)?shù)以致等于或大于99%、99.3%,99.6%,99.9%,99.99%、或99.999%。這能夠進(jìn)一步增加單一光予發(fā)射體的消相干時(shí)間，然而也可以設(shè)想使用12C的天然豐度。
[0091]鑒于上述情況，可以由具有至少一個(gè)高純度部分的金剛石材料形成所述量子金剛石部件，該高純度部分包括下列中的一種或多種:等于或小于20ppb、IOppb、5ppb、Ippb或0.5ppb的中性單取代氮濃度；等于或小于0.15ppb、0.1ppb、0.05ppb、0.00Ippb、0.0OOlppb、或0.00005ppb 的NV_濃度;以及等于或小于0.9%,0.7%,0.4%,0.1%,0.01%或0.001%的13C總濃度。
[0092]在CVD生長(zhǎng)過(guò)程中所用的氣體組合物還可能所括與色心形成或者它們的電荷穩(wěn)定作用相關(guān)的其它雜質(zhì)，例如硅或磷。然而，根據(jù)某些實(shí)施方案，除了低的氮濃度，CVD生長(zhǎng)過(guò)程優(yōu)選還使用具有極低濃度其他雜質(zhì)的氣體組合物，這些雜質(zhì)可在CVD生長(zhǎng)期間納入金剛石材料中。因此，該僉剛石材料的至少一部分優(yōu)選具有下列中的一種或多種=IOOppb或更低的硼濃度；100ppb或更低的硅濃度；Ippm或更低的順磁性缺陷濃度；5ppm或更低的任何單一非氫雜質(zhì)濃度；10ppm或更低的不包括氫及其同位素的總雜質(zhì)含量；1018cnT3或更低的單晶金剛石基質(zhì)材料中的氫!雜質(zhì)濃度。聞純度材料優(yōu)選還具有低的位錯(cuò)濃度。例如，聞純度單晶金剛石材料的位錯(cuò)束的密度等于或小于:106位錯(cuò)cm_2 ；104位錯(cuò)cm_2 ;3X IO3位錯(cuò)cm-2 ；103位錯(cuò)cm_2 ；102位錯(cuò)cm_2 ;或10位錯(cuò)cm_2。這可以通過(guò)仔細(xì)的基底制備和使用氮?dú)鈦?lái)實(shí)現(xiàn)，使用氮?dú)庖砸种莆诲e(cuò)形成，否則位錯(cuò)會(huì)擴(kuò)展穿過(guò)所述高純度僉剛石材料。
[0093]還希望處理金剛石材料的表面以實(shí)現(xiàn)低的表面粗糙度Rq。如W02010010344和W02010010352中所述，使用本發(fā)明的合成僉剛石材料作為基質(zhì)材料能夠獲得高T2值和高光譜穩(wěn)定性，其中量子自旋缺陷定位在距這樣的處理表面等于或小于100μπι的距離處。根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，量子自旋缺陷可任選地定位在距這樣的處理表面等于或小于100 μ m、優(yōu)選50 μ m、優(yōu)選20 μ m、優(yōu)選10 μ m、優(yōu)選I μ m、優(yōu)選500nm、優(yōu)選200nm、優(yōu)選50nm、優(yōu)選20nm或優(yōu)選IOnm的距離處。量子自旋缺陷的這種定位意味著對(duì)于最終應(yīng)用它是易于訪問(wèn)的，使得其能夠被表征并“讀出”，例如，通過(guò)光學(xué)耦合到波導(dǎo)。因此，有利的是，在量子級(jí)單晶金剛石中形成量子自旋缺陷，其中處理僉剛石材料的表面使得由如下圓所限定的區(qū)域內(nèi)的單晶金剛石的表面粗糙度Rq等于或小于約10nm、5nm、lnm、或0.5nm,所述圓的半徑為約5 μ m且中心在表面上的與形成所述量子自旋缺陷之處最接近的點(diǎn)上。[0094]除了鄰近量子自旋缺陷的表面上的低表面粗糙度之外，還有用的是確保量子自旋缺陷附近的亞表面損傷為低?？梢酝ㄟ^(guò)刻蝕(如用等離子體刻蝕)以及拋光來(lái)減少亞表面損傷。還有用的是控制在鄰近量子自旋缺陷的金剛石表面上表面封端的類(lèi)型，以確保金剛石不會(huì)以將與量子自旋缺陷有害相互作用的物類(lèi)封端。例如，可以有用的是確保量子自旋缺陷附近的金剛石表面以零自旋物類(lèi)例如氧封端，而不是具有非零自旋的物類(lèi)(如氫)或者可導(dǎo)致一些表面電荷再分配過(guò)程的其它物類(lèi)(例如已知對(duì)于氫所發(fā)生的)。
[0095]可以使用前述的合成金剛石裝置部件來(lái)形成僉剛石量子裝置。圖5中舉例說(shuō)明了該裝置的實(shí)例。量子裝置50包含僉剛石量子部件52，該部件是由前述的層狀單晶合成僉剛石材料52形成。該量子裝置還包含光源56，用來(lái)光學(xué)泵浦所述層52中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)。
[0096]如圖1(a)所示，將光源56調(diào)整到適合的頻率以使NV_缺陷激發(fā)到發(fā)生電子躍遷。該缺陷的電子結(jié)構(gòu)允許該缺陷被光學(xué)泵浦到電子基態(tài)，從而允許即使在非低溫下也能將這樣的缺陷置于特定的電子自旋狀態(tài)。對(duì)于需要小型化的某些應(yīng)用，這可使得不必要求昂貴且笨重的低溫冷卻設(shè)備。進(jìn)一步的躍遷和隨后的衰變以及熒光發(fā)射將會(huì)導(dǎo)致光子的發(fā)射，所述光子均具有相同的自旋狀態(tài)。因此，這個(gè)裝置構(gòu)造可以充當(dāng)具有相同自旋狀態(tài)的光子的源，其對(duì)于基于光子學(xué)的其它量子處理應(yīng)用是有用的。
[0097]圖6示出了類(lèi)似的金剛石量子裝置60。該裝置60也包含金剛石量子部件62，該部件包括前述的層狀單晶合成金剛石材料64。該量子裝置還包含光源66，用來(lái)光學(xué)泵浦所述層64中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)。
[0098]圖6中所示的金剛石量子裝置60不同于圖5中所示裝置之處在于，形成單晶合成僉剛石部件62使其具有輸出I禹合結(jié)構(gòu)68,以增加來(lái)自發(fā)光N'T缺陷的光輸出。在該舉例說(shuō)明的配置中，單晶CVD合成金 剛石部件60被形成為固體浸沒(méi)透鏡。這個(gè)透鏡可以完全由前述的層狀量子級(jí)材料形成，或者可以是其中設(shè)置所述層狀量子級(jí)材料的復(fù)合結(jié)構(gòu)。例如，單晶合成金剛石部件62可以由合成CVD金剛石材料的單晶構(gòu)成，其包含層狀量子級(jí)材料以及較低等級(jí)材料的一個(gè)或多個(gè)另外層。
[0099]圖7顯示了金剛石量子裝置70的另一個(gè)例子。如上所述，該裝置包括單晶合成僉剛石部件72和光源76。裝置70不同于圖5和圖6所示裝置之處在于，其進(jìn)一步包含檢測(cè)器78，用來(lái)檢測(cè)來(lái)自單晶合成金剛石部件72中的一個(gè)或多個(gè)衰變的量子自旋缺陷74的發(fā)射。
[0100]在這種裝置構(gòu)造中，導(dǎo)致電子躍遷到His= 土 I狀態(tài)的mr缺陷的任何擾動(dòng)，將會(huì)導(dǎo)致熒光發(fā)射的降低，這時(shí)該降低可被檢測(cè)器78檢測(cè)到。
[0101]圖8示出了金剛石量子裝置80的另一個(gè)例子。如前所述，該裝置包括單晶合成僉剛石部件82和光源86。裝置80還包含檢測(cè)器88，用以檢測(cè)來(lái)自單晶合成金剛石部件82中的一個(gè)或多個(gè)衰變的量子自旋缺陷84的發(fā)射。裝置80不同于圖7中所示裝置之處在于，其進(jìn)一步包含微波發(fā)生器89，用來(lái)操縱單晶合成金剛石層中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)。
[0102]在這種裝置構(gòu)造中，該僉剛石自旋裝置可以充當(dāng)磁力計(jì)，所述微波發(fā)生器89被配置為掃描用來(lái)操縱單晶合成金剛石部件82中的所述量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)的微波頻率范圍。在特定頻率，NV_缺陷將經(jīng)歷從ms=0狀態(tài)到ms=± I狀態(tài)的電子躍遷，這導(dǎo)致來(lái)自NV_缺陷的熒光發(fā)射的降低。發(fā)生這種躍遷的頻率將取決于ms=± I狀態(tài)的能級(jí)，該能級(jí)會(huì)被外部的磁場(chǎng)或電場(chǎng)所擾動(dòng)。因此，熒光發(fā)射降低發(fā)生的頻率可以被用來(lái)測(cè)量外部的磁場(chǎng)或電場(chǎng)。
[0103]在圖8所示裝置的變化形式中，該裝置也可包含靜態(tài)場(chǎng)發(fā)生器以分裂HIs= 土 I狀態(tài)的簡(jiǎn)并性，這種分裂的幅度這時(shí)被任何外加磁場(chǎng)或電場(chǎng)擾動(dòng)，導(dǎo)致發(fā)生熒光發(fā)射降低的頻率的變化，該變化對(duì)應(yīng)于外部磁場(chǎng)或電場(chǎng)的幅度和/或方向的變化。
[0104]作為替代，圖8所示的金剛石量子裝置可以配置為充當(dāng)量子信息處理裝置。在這樣的設(shè)置中，可配置所述微波發(fā)生器89以選擇性地操縱所述單晶合成僉剛石部件中的所述多個(gè)量子自旋缺陷，以便寫(xiě)入信息到所述多個(gè)量子自旋缺陷，并且可配置檢測(cè)器88以便選擇性地尋址所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)，以便從所述多個(gè)量子自旋缺陷讀取信息
[0105]該裝置可以是自旋共振裝置，所述微波發(fā)生器被配置為掃描用來(lái)操縱合成單晶金剛石材料中的所述量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)的微波頻率范圍，該自旋共振裝置還包含射頻或微波頻率發(fā)生器，其被配置為掃描用來(lái)操縱設(shè)置在合成單晶金剛石材料鄰近的樣品內(nèi)的量子自旋的頻率范圍。圖9示出了這樣的金剛石量子裝置90的例子。該裝置包括單晶合成僉剛石部件92。裝置90還包含檢測(cè)器95，用以檢測(cè)來(lái)自單晶CVD合成僉剛石部件92中的一個(gè)或多個(gè)衰變的量子自旋缺陷的發(fā)射，以及用以操縱單晶合成僉剛石部件中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)的微波發(fā)生器96。配置微波發(fā)生器96以掃描用來(lái)操縱單晶合成金剛石層中的所述多個(gè)量子自旋缺陷中的一個(gè)或多個(gè)的微波頻率范圍。裝置90還包含射頻或微波頻率發(fā)生器98，其被配置為掃描用以操縱設(shè)置在單晶合成僉剛石部件92鄰近的樣品99內(nèi)的量子自旋的頻率范圍。
[0106]該裝置構(gòu)造可充當(dāng)自旋共振裝置。這樣的裝置還可包含靜態(tài)場(chǎng)發(fā)生器。在這樣的配置中，樣品99經(jīng)受靜態(tài)場(chǎng)，例如靜態(tài)磁場(chǎng)。通過(guò)對(duì)樣品99施加靜態(tài)磁場(chǎng)，樣品內(nèi)的核(nuclei)的自旋擇優(yōu)與所施加 的磁場(chǎng)排列。然后對(duì)樣品施加振蕩場(chǎng)并且改變頻率。當(dāng)振蕩場(chǎng)與核自旋發(fā)生共振時(shí)，它使核的自旋翻轉(zhuǎn)從而與靜態(tài)場(chǎng)的方向相反取向。這種轉(zhuǎn)變導(dǎo)致局部磁場(chǎng)的變化，該變化可被感測(cè)和檢測(cè)。由于周?chē)娮拥木植科帘巫饔靡约熬o密間隔的核自旋之間的自旋-自旋相互作用，不同的核將在所施加的振蕩場(chǎng)的不同頻率下發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn)。
[0107]到目前為止，所述裝置的功能類(lèi)似于標(biāo)準(zhǔn)的NMR裝置，但是具有小得多的樣品體積和低得多的靜態(tài)場(chǎng)，從而允許使用例如小磁體(或者實(shí)際上不用磁體，如果使用地球磁場(chǎng)的話)，并且因此允許所述裝置作為整體的小型化。與標(biāo)準(zhǔn)NMR裝置不同，使用設(shè)置在樣品99鄰近的單晶CVD合成僉剛石部件92中的一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷來(lái)檢測(cè)由核自旋翻轉(zhuǎn)所導(dǎo)致的局部磁場(chǎng)變化。
[οιos] mr缺陷被設(shè)置在前述的靜態(tài)磁場(chǎng)中。因此，mr缺陷內(nèi)的電子自旋狀態(tài)ms= 土 I的簡(jiǎn)并性分裂，如圖1b所示。使用532nm的激光器光源激發(fā)NV—缺陷，導(dǎo)致電子從3A基態(tài)激發(fā)到3E激發(fā)態(tài)。激發(fā)的ms=0電于在躍遷回到基態(tài)時(shí)發(fā)出熒光，并且檢測(cè)該熒光。向NV_缺陷施加振蕩的微波場(chǎng)并且改變頻率。當(dāng)振蕩的微波場(chǎng)與NV中心電子的自旋發(fā)生共振時(shí)，其引起電子發(fā)生躍遷到ms=± I狀 態(tài)。參照附圖2a，如前面Steinert等人所述，可以通過(guò)掃描導(dǎo)致光學(xué)檢測(cè)磁場(chǎng)共振(ODMR)光譜中的特征下降的微波(MW)頻率來(lái)檢測(cè)該共振自旋躍遷。
[0109]現(xiàn)在，ms=±l狀態(tài)的能量將依賴于靜態(tài)場(chǎng)，但是會(huì)被由樣品中的振蕩場(chǎng)引起的核自旋翻轉(zhuǎn)所致的磁場(chǎng)中的局部變化所擾動(dòng)。因此，當(dāng)樣品中的核自旋與振蕩場(chǎng)發(fā)生共振時(shí)，NV—缺陷中將發(fā)生電子自旋共振的微波頻率將被偏移。通過(guò)發(fā)生熒光處的下降的偏移來(lái)檢測(cè)這些變化。因此，可以通過(guò)NV-缺陷中的電子自旋共振的變化來(lái)光學(xué)檢測(cè)樣品中的核自旋共振。因此可處理光學(xué)信號(hào)從而產(chǎn)生NMR數(shù)據(jù)。這可以是指示化學(xué)偏移數(shù)據(jù)的NMR光譜的形式。作為替代或作為補(bǔ)充，所述自旋共振裝置可以是自旋共振成像裝置，配置檢測(cè)器以便在空間上解析來(lái)自所述合成單晶金剛石材料中的所述量子自旋缺陷的發(fā)射，從而形成自旋共振圖像。例如，如果在樣品不同位置處獲得多個(gè)光學(xué)讀數(shù)，則可以為樣品產(chǎn)生磁共振圖像(MRI)。在這樣的自旋共振成像裝置中，配置檢測(cè)器以便在空間上解析來(lái)自單晶CVD合成金剛石部件中的所述多個(gè)量子自旋缺陷的發(fā)射，從而形成自旋共振圖像。作為替代或作為補(bǔ)充，可以利用該技術(shù)來(lái)測(cè)量電場(chǎng)的變化。
[0110]使用上述處理生成的數(shù)據(jù)可以被顯示在裝置的顯示屏上。作為替代，數(shù)據(jù)可以被(有線地或無(wú)線地)傳輸?shù)酵獠吭O(shè)備(如筆記本計(jì)算機(jī)或臺(tái)式計(jì)算機(jī))以便處理和顯示。在該情形中，量子裝置內(nèi)的處理和顯示可以被簡(jiǎn)化并且尺寸和成本降低?？梢蕴峁┖线m的計(jì)算機(jī)程序以便在標(biāo)準(zhǔn)的計(jì)算機(jī)上運(yùn)行，從而接收、處理和顯示由便攜量子裝置所收集的數(shù)據(jù)。
[0111]前述量子裝置可被配置為微流體裝置，其包含用于接受流體樣品的微流體通道，單晶合成金剛石部件位于該微流體通道附近。在這種配置中，可將微流體通道以及充當(dāng)量子傳感器的單晶合成僉剛石部件集成到微流本單元中，例如圖10所示的微流本單元。
[0112]圖10顯示了金剛石基微流體單元100的例子。微流體單元100包含至少一個(gè)金剛石傳感器102，其定位在通道104的鄰近，流體樣品可被設(shè)置在所述溝道104中。該至少一個(gè)僉剛石傳感器102包含一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷106，其可以通過(guò)使用前述的層狀結(jié)構(gòu)形成。金剛石傳感器102被定位在通道104的鄰近，用來(lái)感知位于溝道104中的樣品內(nèi)的磁場(chǎng)和/或電場(chǎng)的變化。所示配置包含兩個(gè)金剛石傳感元件102，它們被放置在通道104的相反側(cè)。然而，可以想到微流體單元可以包含僅一個(gè)或者作為替代包含多個(gè)僉剛石傳感元件。
[0113]微流體通道優(yōu)選具有等于或小于Imm的至少一個(gè)尺度,更優(yōu)選在IOOnm到Imm的范圍內(nèi)，任選地在500nm到500 μ m的范圍內(nèi)?？梢赃x擇微流體通道的尺寸以便選擇某些物類(lèi)?？梢蕴峁┒嘤谝粋€(gè)通道。不同的通道可具有不同的尺寸以便基于物類(lèi)尺寸的差別選擇不同的物類(lèi)。
[0114] 圖11示出了用于微流體單元例如圖10中所示微流體單元的自旋共振裝置110。該裝置Iio包括靜態(tài)磁場(chǎng)發(fā)生器(Btl)、第一可變振蕩磁場(chǎng)發(fā)生器(B1)和第二可變振蕩磁場(chǎng)發(fā)生器(B2)。第一可變振蕩磁場(chǎng)發(fā)生器(B1)優(yōu)選是射頻發(fā)生器，并且第二可變振蕩磁場(chǎng)發(fā)生器(B2)優(yōu)選是微波發(fā)生器。該裝置可以進(jìn)一步包括設(shè)置在單元接受區(qū)114的周?chē)拇牌帘?12。在一種配置中，地球磁場(chǎng)被用作靜態(tài)磁場(chǎng)，因此不需要額外的靜態(tài)磁場(chǎng)發(fā)生器。在這樣的配置中，所述屏蔽可適用將傳感器與任何外部振蕩場(chǎng)屏蔽，而不是對(duì)抗靜態(tài)磁場(chǎng)。這樣的屏蔽是本領(lǐng)域的技術(shù)人員所知曉的。自旋共振裝置還包含:光源116，該光源被配置用來(lái)激發(fā)安置在單元接受區(qū)114中的金剛石基微流體單元中的量子自旋缺陷，以及光檢測(cè)器118，其用于檢測(cè)來(lái)自金剛石基微流體單元的量子自旋缺陷的光學(xué)輸出信號(hào)。該光源可以是激光光源。可配置該光源以便選擇性地激發(fā)沿著微流體通道的不同位置處的量子自旋缺陷，從而允許對(duì)沿著通道的不同位置處的流體進(jìn)行分析。作為替代或作為補(bǔ)充，可以配置檢測(cè)器以便選擇性地檢測(cè)沿著微流體通道的不同位置處的量子自旋缺陷的發(fā)射，從而允許對(duì)沿著通道的不同位置處的流體進(jìn)行分析。
[0115]作為上述的替代，該裝置可以是量子信息處理裝置。在此類(lèi)裝置中，可以配置微波發(fā)生器以選擇性地操縱合成單晶金剛石材料中的量子自旋缺陷，以便寫(xiě)入信息到所述量子自旋缺陷，配置所述檢測(cè)器以選擇性地尋址一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷，以便從所述量子自旋缺陷讀取信息。
[0116]在另一種替代性配置中，前述的磁場(chǎng)發(fā)生器可以被電場(chǎng)發(fā)生器替換。NV_缺陷的電子結(jié)構(gòu)使得本發(fā)明的實(shí)施方案也可以用來(lái)測(cè)量電場(chǎng)，作為磁場(chǎng)的替代或補(bǔ)充。[0117]一個(gè)或多個(gè)處理器120可以被設(shè)置在自旋共振裝置中，并且連接到檢測(cè)器118以便接收和處理發(fā)射數(shù)據(jù)。所述一個(gè)或多個(gè)處理器120可被連接到用以輸出結(jié)果的輸出器122。輸出器122可以包括用來(lái)顯示自旋共振數(shù)據(jù)的顯示器。所述一個(gè)或多個(gè)處理器120和顯示器122可以被集成至自旋共振裝置中。作為替代或作為補(bǔ)充，輸出器122可以被適配用以將數(shù)據(jù)傳輸?shù)接糜谔幚砗惋@示數(shù)據(jù)的外部設(shè)備，例如筆記本計(jì)算機(jī)或臺(tái)式計(jì)算機(jī)。
[0118]此類(lèi)裝置可以如前面關(guān)于圖9所述那樣發(fā)揮功能。作為替代或作為補(bǔ)充，使用高純度量子級(jí)合成單晶金剛石材料以便改善金剛石材料內(nèi)的所述一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間，可以選擇和利用合適的脈沖序列來(lái)增加消相干時(shí)間。因此，可以配置前面所述的裝置以便向所述一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷賦予脈沖信號(hào)，從而增加消相干時(shí)間并且因此改善靈敏度。一種典型的脈沖序列包含η / 2脈沖，隨后為π脈沖，再隨后為另一 π /2脈沖。
[0119]雖然已參照優(yōu)選的實(shí)施方案對(duì)本發(fā)明進(jìn)行了具體顯示和說(shuō)明，但是本領(lǐng)域的技術(shù)人員將會(huì)理解，可以在不脫離由所附權(quán)利要求書(shū)限定的本發(fā)明范圍的情況下，在形式上和細(xì)節(jié)上進(jìn)行各種改變。
【權(quán)利要求】
1.一種合成單晶金剛石材料，該合成單晶金剛石材料包含: 合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，其包含多個(gè)電子施主缺陷； 合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，其包含多個(gè)量子自旋缺陷；和 合成單晶金剛石材料的第三區(qū)域，其設(shè)置在所述第一區(qū)域和第二區(qū)域之間使得第一區(qū)域和第二區(qū)域被該第三區(qū)域間隔開(kāi)， 其中，合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域和第三區(qū)域的電子旋主缺陷濃度低于合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域，并且 其中，所述第一區(qū)域和第二區(qū)域間隔開(kāi)的距離為IOnm至100 μ m，該距離足夠接近從而允許將電子從合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域拱給到合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域，從而在合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中形成帶負(fù)電荷的量子自旋缺陷并且在合成單晶金剛石材料的第一區(qū)域中形成帶正電荷的缺陷，同時(shí)該距離是足夠遠(yuǎn)離的以便減少第一區(qū)域和第二區(qū)域之間的其他耦合相互作用，否則這些其他耦合相互作用將過(guò)度地降低合成單晶金剛石材料的第二區(qū)域中所述多個(gè)量子自旋缺陷的消相干時(shí)間和/或產(chǎn)生所述多個(gè)量子自旋缺陷的光譜線寬度的應(yīng)變展寬。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域具有比第二區(qū)域更低的量子自旋缺陷濃度。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的合成單晶金剛石材料，其中所述第一區(qū)域、第二區(qū)域和第三區(qū)域是層的形式。
4.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的合成單晶金剛石材料，其中所述第一區(qū)域、第二區(qū)域和第三區(qū)域被設(shè)置在單一層內(nèi)。
5.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的 合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域內(nèi)的電子施主缺陷濃度朝向第二區(qū)域降低。
6.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中由第一區(qū)域的鄰近第二區(qū)域的部分形成所述第三區(qū)域。
7.根據(jù)前述權(quán)利要求1到5中任一項(xiàng)所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域是由第二區(qū)域的一部分形成，所述第二區(qū)域和第三區(qū)域由受控光學(xué)尋址來(lái)界定，由此在使用中，與第一區(qū)域隔開(kāi)IOnm至100 μ m距離的第二區(qū)域被光學(xué)尋址。
8.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述量子自旋缺陷包括下列中的一種或多種:帶負(fù)電荷的含硅缺陷；帶負(fù)電荷的含鎳缺陷；帶負(fù)電荷的含鉻缺陷；和帶負(fù)電荷的含氮缺陷。
9.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述量子自旋缺陷是帶負(fù)電荷的氮-空位缺陷(NV_)。
10.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述電子施主缺陷包括下列中的一種或多種:氮；磷；和硅。
11.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域的厚度等于或大于:IOnm ；IOOnm ；5 μ m ；50 μ m ； 100 μ m ;或 500 μ m。
12.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域的厚度等于或小于:2mm ;或1mm。
13.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述第一區(qū)域由合成CVD (化學(xué)氣相沉積)或合成HPHT (高溫高壓)金剛石材料形成。
14.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述第一區(qū)域中的電子施主缺陷的濃度等于或大于:1 X 1O16缺陷/ cm3 ;5X1016缺陷/ cm3 ;1 X 1O17缺陷/ cm3;5X1017 缺陷 / cm3 ;1X1018 缺陷 / cm3 ;5 X 1O18 缺陷 / cl ; 1 X IO19 缺陷 / cm3;或 2X IO19缺陷/ cm3。
15.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域中的電子施主缺陷濃度等于或小于:1022缺陷/ cm3 ；1021缺陷/ cm3 ;或IO20缺陷/ cm3。
16.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域中的電子施主缺陷濃度是第二區(qū)域中的量子自旋陷濃度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。
17.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第一區(qū)域中的電子施主缺陷濃度是第二區(qū)域中的電子施主缺陷濃度的至少2、4、8、10、100、或1000倍。
18.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域中的量子自旋缺陷的至少30%、40%、50%、60%、70%，80%或90%是帶負(fù)電荷的。
19.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域的厚度等于或大于:1nm ；5nm ； 1Onm ；50nm ； IOOnm ；500nm ;或 1 μ m。
20.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域的厚度等于或小于:100 μ m ;80 μ m ;60 μ m ;40 μ m ;20 μ m ;或 10 μ m。
21.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域中的量子自旋缺陷濃度等于或大于:1 X 1O11缺陷/ cm3 ;1X1012缺陷/ cm3 ;1X1013缺陷/ cm3 ;1 X IO14缺陷 / cm3 ;1 X IO15 缺陷 / cm3 ; 1 X IO16 缺陷 / cm3 ; 1 X IO17 缺陷 / cm3 ; 1 X 1O18 缺陷 / cm3。
22.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域中的量子自旋缺陷濃度等于或小于:4X IO18缺陷/ cm3 ;2X1018缺陷/ cm3 ;1X IO18缺陷/ cm3 ;1 X IO17缺陷 / cm3 -M IX IO16 缺陷 / cm3。
23.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第二區(qū)域中的電子施主缺陷，包括氮、磷和硅中的一種或多種，要么單獨(dú)要么組合，其濃度等于或小于:1X 1O17缺陷 / cm3 ; 1 X 1O16 缺陷 / cm3 ;5X 1O15 缺陷 / cm3 ;1 X IO15 缺陷 / cm3 ;5X IO14 缺陷 / cm3;.1X 1O14 缺陷 / cm3 ;或 5X 1O13 缺陷 / cm3。
24.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中在垂直于第二區(qū)域主平面的方向上的第二區(qū)域的雙折射等于或小于:5Χ 10-5、1 X 10'5X 10'或1 X 10'
25.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中所述量子自旋缺陷的消相干時(shí)間T2等于或大于0.05ms、0.lms、0.3ms>0.6ms、lms、5ms、或15ms,相應(yīng)的T2*值等于或小于 400 μ S、200 μ S、150 μ S、100 μ S、75 μ S、50 μ S、20 μ S、或 1μ S。
26.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域的厚度等于或大于:50nm ；1OOnm ；500nm ； 1μ m ； 10 μ m ；5? 20 μ m。
27.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域的厚度等于或zj'T":80 μ m ；60 μ m ；40 μ m ；5? 30 μ m。
28.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域具有一定濃度的電子施主缺陷，包括氮、磷和硅中的一種或多種，要么單獨(dú)要么組合，該濃度等于或小于:.1 X 1O17 缺陷 / cm3 ;1X1016 缺陷 / cm3 ;5 X 1O15 缺陷 / cm3 ; 1 X 1O15 缺陷 / cm3 ;5 X 1O14 缺陷 / cm3 ; I X IO14 缺陷 / cm3 ;或 5 X IO13 缺陷 / cm3。
29.根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料，其中第三區(qū)域的量子自旋缺陷濃度等于或小于:1 X IO14缺陷/ cm3 ;1X1013缺陷/ cm3 ;1X1012缺陷/ cm3 ;1 X IO11缺陷 / cm3 ;或 I X IO10 缺陷 / cm3。
30.一種裝置部件，其包含根據(jù)任一前述權(quán)利要求所述的合成單晶金剛石材料。
31.根據(jù)權(quán)利要求30所述的裝置部件，其中在合成單晶金剛石材料的表面形成輸出耦合結(jié)構(gòu)，以便增加光的輸出耦合。
32.根據(jù)權(quán)利要求31所述的裝置部件，其中在合成單晶金剛石材料的表面中形成輸出耦合結(jié)構(gòu)，由此通過(guò)該合成單晶金剛石材料的表面整體形成該輸出耦合結(jié)構(gòu)。
33.根據(jù)權(quán)利要求31或32所述的裝置部件，其中所述輸出耦合結(jié)構(gòu)包括下列中一種或多種:凸面；微透鏡陣列；固體浸沒(méi)透鏡(SIL);多個(gè)表面凹陷或納米結(jié)構(gòu)；衍射光柵；菲涅爾透鏡；和涂層，例如抗反射涂層。
34.一種裝置，其包含: 根據(jù)權(quán)利要求30-33任一項(xiàng)所述的裝置部件；和 光源，該光源用于光學(xué)泵浦所述合成單晶金剛石材料中的一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷。
35.根據(jù)權(quán)利要求34所述的裝置，還包括: 檢測(cè)器，用以檢測(cè)來(lái)自合成單晶金剛石材料中的一個(gè)或多個(gè)衰變的量子自旋缺陷的發(fā)射。
36.根據(jù)權(quán)利要求34或35所述的裝置，還包括: 微波發(fā)生器，該微波發(fā)生器用于操縱所述合成單晶金剛石材料中的一個(gè)或多個(gè)量子自旋缺陷。
37.根據(jù)權(quán)利要求35和36所述的裝置，其中該裝置是磁力計(jì)，所述微波發(fā)生器被配置為掃描用來(lái)操縱所述合成單晶金剛石材料中的所述量子自旋缺陷中一個(gè)或多個(gè)的微波頻率范圍。
38.根據(jù)權(quán)利要求35和36所述的裝置，其中該裝置是自旋共振裝置，所述微波發(fā)生器被配置為掃描用來(lái)操縱所述合 成單晶金剛石材料中的所述量子自旋缺陷中一個(gè)或多個(gè)的微波頻率范圍，該自旋共振裝置還包括射頻或微波頻率發(fā)生器，其被配置為掃描用來(lái)操縱設(shè)置在所述合成單晶金剛石材料鄰近的樣品內(nèi)的量子自旋的頻率范圍。
39.根據(jù)權(quán)利要求38所述的裝置，其中所述自旋共振裝置是微流體裝置，該微流體裝置包括用于接收流體樣品的微流體通道，所述單晶合成CVD金剛石材料位于該微流體通道的鄰近。
40.根據(jù)權(quán)利要求38或39所述的裝置，其中所述自旋共振裝置是自旋共振成像裝置，所述檢測(cè)器被配置用來(lái)在空間上解析來(lái)自所述合成單晶金剛石材料中的所述量子自旋缺陷的發(fā)射，從而形成自旋共振圖像。
41.根據(jù)權(quán)利要求34所述的裝置，其中該裝置是量子信息處理裝置。
42.根據(jù)權(quán)利要求35、36和41所述的裝置，所述微波發(fā)生器被配置用以選擇性地操縱所述單晶合成金剛石材料中的所述量子自旋缺陷，以便寫(xiě)入信息到所述量子自旋缺陷，所述檢測(cè)器被配置用以選擇性地尋址一個(gè)或多個(gè)所述量子自旋缺陷，以便從所述量子自旋缺陷讀取信息。
43.制造根據(jù)權(quán)利要求1到29中任一項(xiàng)所述的合成單晶金剛石材料的方法，其中通過(guò)下列中的一種或多種來(lái)界定所述第一區(qū)域、第二區(qū)域和第三區(qū)域:不同的金剛石合成條件；合成后缺陷注入；合成后照射； 合成后退火；和受控的光尋址。
【文檔編號(hào)】C30B29/04GK103890244SQ201280021291
【公開(kāi)日】2014年6月25日 申請(qǐng)日期:2012年5月1日 優(yōu)先權(quán)日:2011年5月6日
【發(fā)明者】D·J·特維切, M·L·馬克漢姆, G·A·斯卡司布魯克 申請(qǐng)人:六號(hào)元素有限公司