專利名稱：轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素的方法。本發(fā)明一般涉及用于高放射性廢料的分解系統(tǒng)和方法，更具體而言，本發(fā)明涉 及一種將核反應(yīng)堆的乏燃料轉(zhuǎn)變成適合在廢料庫長期儲存的形式的方法。本發(fā)明特別但 并不是唯一地用于將乏燃料中存在的钚239和其它超鈾元素轉(zhuǎn)化成更穩(wěn)定的、更低放射 毒性的物質(zhì)。
背景技術(shù)：
廢棄的核燃料是高放射毒性的物質(zhì)并對人類具有，包括核增生，輻射照射和環(huán) 境污染等重大威脅。迄今，大約裝有25000噸放射性乏燃料的90000個乏燃料組件儲存在 美國。而且，每年都在產(chǎn)生附加的乏燃料組件，估計到2015年將會有約70000噸乏燃料 廢物。依照美國現(xiàn)有核反應(yīng)堆產(chǎn)生廢料的速度，每20-30年需要新的廢料庫容量等于在 Yucca山上的將要開放的地質(zhì)廢料庫(GeologicalRepository)的額定容量。目前，約95% 的這種放射毒性物質(zhì)臨時存儲在發(fā)電地點(即，在核電廠)的水池中，而少量存儲在干儲 存器(屏蔽罐)中。從如例如輕水反應(yīng)堆的商用核電廠取出的典型的乏燃料組件，包含四種主要的 組分鈾(約95%)，包括钚239的裂變超鈾元素(0.9%)，包括镅，钚，鋦和镎的特定 同位素的非裂變超鈾元素(0.1%)，和裂變產(chǎn)物(余量)。在相對較短的時間后，鈾和裂 變產(chǎn)物的一部分一般比天然的鈾礦不具有更大的輻射毒性。因此，這些廢棄的燃料組分 不需要轉(zhuǎn)化或特殊的處置。在經(jīng)過在廢料庫的處理后，其余的裂變產(chǎn)物能夠被用作商用 反應(yīng)堆中的可燃毒物。然而，裂變和非裂變超鈾元素需要與環(huán)境特殊的隔離，或轉(zhuǎn)化為非裂變短壽命 形式。在分解至少95%的這些超鈾元素后，在改進型容器(即，比簡單的鋼容器更好的 容器)內(nèi)的處理代表了一種比僅以燃料棒的形式儲存廢料好得多的方案。在一種轉(zhuǎn)化方 案中，超鈾元素在反應(yīng)堆中轉(zhuǎn)化，繼之是濃縮剩余超鈾元素的分離步驟，隨后，進一步 轉(zhuǎn)化。但遺憾的是，這個循環(huán)必須重復(fù)10-20次，才能達到所希望的分解水平，95%， 因而十分費時和昂貴。在另一個轉(zhuǎn)化方案中，使用快中子轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素。例如，使用利用質(zhì)子 轟擊散裂靶而產(chǎn)生的快中子。盡管這些快能譜系統(tǒng)產(chǎn)生大量的中子，但是很多中子被浪 費掉了，特別是在次臨界系統(tǒng)中。另外，這些快中子能夠?qū)θ剂虾徒Y(jié)構(gòu)造成嚴(yán)重的損壞，限制轉(zhuǎn)化裝置的使用壽命。鑒于以上情況，本發(fā)明的一個目的是提供適合于轉(zhuǎn)化裂變和非裂變超鈾元素， 以實現(xiàn)相對較高的分解水平，而不需要多次重復(fù)處理步驟。本發(fā)明的另一個目的是提供 一種用熱中子有效地轉(zhuǎn)化裂變和非裂變超鈾元素系統(tǒng)和方法。本發(fā)明的再一個目的是提 供一種有效地轉(zhuǎn)化裂變和非裂變超鈾元素的系統(tǒng)和方法，它使用在裂變超鈾元素的裂變 中釋放的中子來轉(zhuǎn)化非裂變的超鈾元素。

發(fā)明內(nèi)容
根據(jù)本發(fā)明，提供一種轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素的方法，所述方法包括下述步驟 引發(fā)臨界自持裂變反應(yīng)，產(chǎn)生第一批快中子；慢化所述第一批快中子，產(chǎn)生第一批熱中 子；用所述第一批熱中子轉(zhuǎn)化第一部分非裂變超鈾元素；用質(zhì)子束打擊散裂靶，產(chǎn)生第 二批快中子；慢化所述第二批快中子，產(chǎn)生第二批熱中子；和用所述第二批熱中子轉(zhuǎn)化 第二部分非裂變超鈾元素。根據(jù)本發(fā)明，一種轉(zhuǎn)化來自例如輕水反應(yīng)堆的核反應(yīng)堆的乏燃料(即，放射性 廢物)的系統(tǒng)和方法，其包括將廢料分離成若干組分的步驟。對于本發(fā)明，能夠使用現(xiàn) 有的UREX工藝將乏燃料分離成包括鈾組分，裂變產(chǎn)物組分，驅(qū)動燃料組分和轉(zhuǎn)化燃料 組分。在分離后，驅(qū)動燃料組分和轉(zhuǎn)化燃料組分被置于具有熱中子能譜的反應(yīng)堆中，以 轉(zhuǎn)化為較不具危險的物質(zhì)。另一方面，鈾組分相對地沒有放射性，可以不經(jīng)轉(zhuǎn)化處理。 另外，裂變產(chǎn)物可以在商用熱中子反應(yīng)堆中轉(zhuǎn)化成短壽命、無毒的形式。包括例如钚239的裂變物質(zhì)的驅(qū)動燃料，用于在第一反應(yīng)堆中引發(fā)臨界自持熱 中子裂變反應(yīng)。包括例如镅，钚，鋦，镎的特定同位素的非裂變物質(zhì)的轉(zhuǎn)化燃料被驅(qū)動 燃料裂變時釋放的中子轉(zhuǎn)化。轉(zhuǎn)化燃料也提供穩(wěn)定的反應(yīng)性反饋，并起到確保反應(yīng)堆被 動安全(passively safe)的重要作用。系統(tǒng)設(shè)計成促進驅(qū)動燃料的裂變并降低驅(qū)動燃料的 過量中子俘獲。更具體而言，該系統(tǒng)設(shè)計成，使得將驅(qū)動燃料受到具有較高中子俘獲的 截面和較低裂變截面的能帶內(nèi)的熱中子照射的程度最小。在一個實施例中，驅(qū)動燃料形 成為具有相對較大直徑(例如，約300微米)的球形顆粒，以通過所謂的自屏蔽效應(yīng)將中 子俘獲減到最小。將轉(zhuǎn)化燃料形成為其直徑約為150微米的相對較小的、大致呈球形的顆粒(或稀 釋的250微米的顆粒)，以使得少量的轉(zhuǎn)化燃料對超熱中子(即，熱中子能譜高能端處的 熱中子)的照射達到最大。這些中子與在所謂的諧振超熱區(qū)域內(nèi)的轉(zhuǎn)化燃料原子相互作 用，在俘獲裂變過程中將它們分解。另外，將這些顆粒放置在用于慢化裂變反應(yīng)所產(chǎn)生 中子的石墨塊中。在第一反應(yīng)堆中采用相對較高的石墨質(zhì)量與驅(qū)動燃料質(zhì)量的比例，以 將中子慢化到在驅(qū)動燃料中促進俘獲裂變的期望能量水平。驅(qū)動燃料和轉(zhuǎn)化燃料留在第一反應(yīng)堆中約三年，每年清除反應(yīng)過的驅(qū)動燃料和 轉(zhuǎn)化燃料的三分之一并用新燃料將其替換。在從第一反應(yīng)堆清除時，反應(yīng)過的驅(qū)動燃料 包括大約三分之一的超鈾元素和三分之二的裂變產(chǎn)物。然后，使用烘烤工藝加熱和蒸發(fā) 揮發(fā)性元素將反應(yīng)過的驅(qū)動燃料中的超鈾元素與裂變產(chǎn)物相分離。所產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物能 夠被送到廢料庫，而留下的超鈾元素能夠與從UREX分離來的轉(zhuǎn)化燃料混合，并被重新 引入到第一反應(yīng)堆，以便進一步轉(zhuǎn)化。
然后，將在三年的滯留后從第一反應(yīng)堆取出的轉(zhuǎn)化燃料轉(zhuǎn)移到一個第二反應(yīng) 堆，以進一步轉(zhuǎn)化。第二反應(yīng)堆包括能夠密封的圓筒形的殼體，它具有一個能夠使質(zhì)子 束穿過而進入殼體的窗口。散裂靶沿質(zhì)子束的路徑設(shè)置在殼體內(nèi)。從而在質(zhì)子束進入殼 體打擊散裂靶時釋放快中子。含有轉(zhuǎn)化燃料的石墨塊位于殼體內(nèi)距散裂靶一定距離處。在第二反應(yīng)堆中采用 相對較低的石墨質(zhì)量與轉(zhuǎn)化燃料質(zhì)量的比例，以使得超熱中子能夠到達轉(zhuǎn)化燃料。但 是，使用了足夠的石墨以實現(xiàn)轉(zhuǎn)化所期望的慢化，伴隨的效果是限制了快中子對反應(yīng)堆 結(jié)構(gòu)和設(shè)備的損壞。在第二反應(yīng)堆中的大約四年的滯留時間后，從第二反應(yīng)堆取出反應(yīng) 過的轉(zhuǎn)化燃料，并將其直接送到廢料庫。采用用于在廢料庫中長期存放反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃 料的防滲陶瓷材料包覆反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料的球形顆粒。


下面結(jié)合附圖的說明，會更好地理解本發(fā)明結(jié)構(gòu)和操作方面的新特征以及本發(fā) 明本身，其中附圖中的相似標(biāo)記表示相似的部件圖1是處理輕水反應(yīng)堆乏燃料的功能框圖；圖2是通過包覆驅(qū)動顆粒中心的剖視圖；圖3是通過包覆轉(zhuǎn)化顆粒中心的剖視圖；圖4是制造燃料元件的工藝圖；圖5是沿圖4中線5-5觀察的燃料元件的剖視圖；圖6是進行臨界自持裂變反應(yīng)的模塊式氦冷堆(MHR)；圖7是沿圖6中線7-7觀察的剖視圖；圖8是曲線圖，示出作為中子能量的函數(shù)的，來自超鈾廢料的100個原子的95% 分解的凈中子產(chǎn)額；圖9是進行次臨界加速器驅(qū)動的轉(zhuǎn)化反應(yīng)的模塊式氦冷堆(MHR)；和圖10是沿圖9中線10-10觀察的剖視圖。
具體實施例方式見圖1，該圖示出處理乏燃料12，如來自輕水反應(yīng)堆的乏燃料組件的方法11， 以通過與熱中子轉(zhuǎn)化反應(yīng)而實現(xiàn)在乏燃料中高水平地后分解超鈾元素。如圖所示，能夠 用現(xiàn)有的UREX工藝14將乏燃料分離成若干組分，其包括鈾組分16，裂變產(chǎn)物組分18， 驅(qū)動燃料組分20和轉(zhuǎn)化燃料組分22。更詳細的說，鈾組分16構(gòu)成乏燃料的約95%，是 相對而言沒有放射性的，并可以不經(jīng)轉(zhuǎn)化處理。如圖1所示，構(gòu)成乏燃料12的約4%的裂變產(chǎn)物組分18包括有毒裂變產(chǎn)物24， 例如能夠在輻射下產(chǎn)生釕28的锝+(構(gòu)成乏燃料12的約0.1% )，它然后能夠被封裝(方 框30)，并送到廢料庫32。如果希望，能夠通過將锝+用作商用反應(yīng)堆中的可燃毒物來 實現(xiàn)輻射步驟。如進一步所示，包括碘34 (構(gòu)成乏燃料12的3.9% )的其它裂變產(chǎn)物能 夠被封裝并送到廢料庫32。繼續(xù)參考圖1，它示出在UREX處理14后，構(gòu)成乏燃料12的約0.9%并包括諸 如钚239和镎237的裂變同位素的驅(qū)動燃料組分20被制造成具有覆層的驅(qū)動顆粒(方框36)，然后用于在第一反應(yīng)堆38中引發(fā)臨界自持熱中子裂變反應(yīng)。一般地，驅(qū)動燃料組 分20約為95%的钚和5%的镎。相似地，構(gòu)成乏燃料12的約0.1 %和包括來自驅(qū)動燃料 的諸如镅、鋦以及钚和镎的特定同位素的非裂變材料的轉(zhuǎn)化燃料組分被制造成具有覆層 的轉(zhuǎn)化顆粒(方框40)并引入到第一反應(yīng)堆，以便利用驅(qū)動燃料組分20裂變時所產(chǎn)生中 子進行轉(zhuǎn)化。通常，該轉(zhuǎn)化燃料組分22是大約42%的钚，39%的镅和16%鋦和3%的 镎。轉(zhuǎn)化燃料組分22也提供穩(wěn)定的反應(yīng)性反饋以控制核反應(yīng)堆。下面參見圖2，此圖示出包覆驅(qū)動顆粒42。如圖所示，驅(qū)動顆粒42具有由驅(qū)動 燃料組分20制成的直徑為dl的包覆驅(qū)動燃料核44。進一步示出，驅(qū)動燃料核44由具有 緩沖層46的覆層包覆，該緩沖層能夠是多孔的碳層。在功能上，緩沖層46減緩裂變反 沖并容納該核膨脹。另外，孔提供裂變氣體的空隙容積。覆層也包括內(nèi)熱解碳層48， 碳化硅(SiC)層50和外熱解碳層52。內(nèi)熱解碳層48在輻射當(dāng)中提供對碳化硅層50的 支撐，防止制造時Cl向驅(qū)動燃料核44的附著，為SiC提供保護以避開裂變產(chǎn)物和CO， 并保持氣體裂變產(chǎn)物。在長期貯存時，碳化硅層50構(gòu)成主負荷承載部件，并保持氣體和 金屬裂變產(chǎn)物。外熱解碳層52提供對碳化硅層50的結(jié)構(gòu)支撐，提供用于壓實的結(jié)合表 面，并提供在具有缺陷的碳化硅層50的顆粒中的裂變產(chǎn)物阻擋障礙。如圖3所示，此圖示出包覆轉(zhuǎn)化顆粒54。如圖所示，包覆轉(zhuǎn)化顆粒54具有由轉(zhuǎn) 化燃料組分22產(chǎn)生的直徑為d2的轉(zhuǎn)化燃料核56。如圖所示，轉(zhuǎn)化燃料核56由具有緩沖 層58、內(nèi)熱解碳層60、碳化硅層62和外熱解碳層64的覆層包覆。這些層在成分和功能 上與上述的包覆驅(qū)動顆粒42的相應(yīng)層(緩沖層46、內(nèi)熱解碳層46、內(nèi)熱解碳層48、碳化 硅層50和外熱解碳層52)類似。圖4示出制造包覆驅(qū)動顆粒42和包覆轉(zhuǎn)化顆粒54的制造工藝。詳細而言，為了 制造包覆驅(qū)動顆粒42，首先通過加入H2O和NH3來中和游離的硝酸而制備作為培養(yǎng)基的 濃縮的硝酸钚。加入尿素，并將該溶液冷卻到10°C，在這個溫度加入1，6亞乙基-4-胺 (HMTA)，形成具有約240-260克钚/升濃度的培養(yǎng)基66。通過在液滴塔68上的針孔 脈沖培養(yǎng)基產(chǎn)生液滴，通過在80°C的浴中加熱該液滴，從HMTA分解釋放NH3,引起膠 凝，使得液滴膠凝(產(chǎn)生膠凝球70)。見圖4，在膠凝后，使用沖洗塔72a、72b在稀釋的NH4OH中沖洗膠凝的球70， 使得結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，并除去殘余的反應(yīng)產(chǎn)物和有機物。從沖洗塔72b出來，使用旋轉(zhuǎn)的干燥 器在200°C飽和的空氣中干燥所述球。接著，使用750°C的干燥空氣焙燒爐76中焙燒該 球。從焙燒爐76出來，在燒結(jié)爐78中在1500-1600°C的純H2中燒結(jié)所述球。搖床80 和篩82用于淘汰不合格的球，在一個實施例中，非球度(non-sphericity) (S卩，最大和最 小直徑的比)控制在小于1.05。合格的球構(gòu)成驅(qū)動核44，然后使用流化床覆層器84、 86、88來包覆核44。參考圖2和4，可見，能夠用使用烴氣體的流化床覆層器84沉積內(nèi)熱解碳層 48。相似地，能夠使用甲基三氯硅烷的流化床覆層器86來沉積碳化硅層50，能夠用使用 烴氣體的流化床覆層器88來沉積外熱解碳層52。也可以僅使用一個覆層器在連續(xù)過程中 包覆各覆層。使用搖床90，篩92和淘析塔94分離具有合格尺寸、密度和形狀的包覆顆 粒42。合格的包覆驅(qū)動顆粒42然后用于制備圓柱形的驅(qū)動燃料壓塊96。詳細而言，包 覆驅(qū)動顆粒42置于帶有熱塑或熱固基體材料的壓塊壓床98中，該壓床將該結(jié)合物壓成圓柱體。然后將圓柱體置于滲碳爐100中，隨后到熱處理爐102中，從而生產(chǎn)出驅(qū)動燃料 壓塊96。也可以在滲碳爐100和熱處理爐102之間用干燥的氯化氫(鹽酸)氣體處理壓 塊，從壓塊中去掉超鈾元素和其他的雜質(zhì)。繼續(xù)參考圖4可見，然后能夠?qū)Ⅱ?qū)動燃料壓塊96置于石墨塊104中以制備燃料 元件106。同時參考圖4和圖5可見，在六邊形石墨塊104中加工圓柱形孔108，以容納 圓柱形的燃料壓塊96。如圖5所最清楚地示出的是，示例的燃料元件106具有一百四十四 個孔，這些孔容納在整個燃料元件106上均勻分布的驅(qū)動燃料壓塊96。另外，例示的燃 料元件106包括七十二個孔，這些孔容納有在整個燃料元件106上均勻分布的轉(zhuǎn)化燃料壓 塊110;還包括使例如氦的冷卻劑通過燃料元件106的一百零八條冷卻劑通道112。應(yīng)當(dāng) 理解，在燃料元件106上也可以采用其它類似的孔構(gòu)造。本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)當(dāng)理解，轉(zhuǎn) 化燃料壓塊110能夠以與上述制備驅(qū)動燃料壓塊96的制造工藝過程相似的方式制備。然后，將容納有驅(qū)動燃料壓塊96和轉(zhuǎn)化燃料壓塊110的多個燃料元件106置于 如圖1所示的第一反應(yīng)堆38中以進行轉(zhuǎn)化。如在此使用的術(shù)語“轉(zhuǎn)化”及其衍生詞是 指改變一個原子的原子核，以使得所產(chǎn)生的原子核具有與反應(yīng)物原子核不同的質(zhì)量數(shù)或 者原子序數(shù)，其包括但不限于裂變，俘獲和衰變過程。例如，經(jīng)過一個或多個俘獲和/ 或衰變過程的第一轉(zhuǎn)化，通常能夠用熱中子將在轉(zhuǎn)化燃料組分中的非裂變同位素分解成 隨后裂變的裂變同位素。下面參考見圖6，此圖示出例示的第一反應(yīng)堆。對于方法11，能夠使用模塊式 氦冷堆(MHR)作為第一反應(yīng)堆。在MHR中，氦循環(huán)通過反應(yīng)堆的壓力殼，以調(diào)解溫 度并從壓力殼中吸取熱量。然后，利用吸取的熱來例如發(fā)電。氦作為冷卻劑使用的優(yōu)點 是，因為氦對中子是可穿透的。另外，氦是化學(xué)惰性的，從而使得冷卻劑-燃料的核和 化學(xué)相互作用減低到最低程度。而且，氦保持在一種提供了容易計算和預(yù)計的可靠冷卻 的氣體狀態(tài)下。下面參考圖7，由圖中可見，燃料元件106以包圍中心反射層114的大致環(huán)形分 布分布在第一反應(yīng)堆38中。更具體而言，所示的燃料元件106分布在三個大致圓形的環(huán) 116、118、120中，環(huán)116、118、120中的每一個容納有三十六列燃料元件106，每列具 有一疊十個燃料元件106。在反應(yīng)堆38中包括足量的裂變材料以引發(fā)自持臨界裂變反應(yīng)。對于方法11，在 第一反應(yīng)堆38中的材料被構(gòu)造成促進驅(qū)動燃料組分20的裂變(圖1)并減少驅(qū)動燃料組 分20的中子俘獲。更具體而言，第一反應(yīng)堆38被構(gòu)造成使驅(qū)動燃料組分20對在下述能 帶內(nèi)的熱中子的照射程度最小，在所述能帶中，驅(qū)動燃料20中的钚239具有相對較高的 中子俘獲截面和相對較低的裂變截面。如圖8所最清楚地示出的是，這個能帶從約0.2eV 延伸到約l.OeV。在方法11的一個實施例中，在反應(yīng)堆38中的材料被構(gòu)造成使驅(qū)動燃料組分20 對約O.leV-約0.2eV的能帶內(nèi)的中子照射達到最大。為實現(xiàn)這點，驅(qū)動燃料組分20形 成為具有相對較大驅(qū)動燃料核直徑Ci1的球形顆粒(見圖2)，其中，Ci1在約270-約320微 米之間，以減少中子俘獲。有關(guān)能帶內(nèi)(即，在約0.2eV到l.OeV之間的)的中子被限 制到相對較大的驅(qū)動燃料核44的表面，留下能夠用于O.leV到0.2eV范圍內(nèi)能量的中子 裂變的相對較大驅(qū)動燃料核44的余下部分。
繼續(xù)參見圖7，由圖可見，燃料元件106 (它包括圖5所示石墨塊104)以環(huán)形分 布形式置于中心反射層114和外反射層122之間。石墨慢化來自裂變反應(yīng)的快中子。在 功能上，石墨降低了快中子對燃料，反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)和設(shè)備的損壞。在第一反應(yīng)堆38采用較 高的石墨質(zhì)量與燃料質(zhì)量的比(即高于100 1)，以在有關(guān)能帶(0.2eV到l.OeV之間) 內(nèi)的中子達到驅(qū)動燃料組分20前減小其速度。另外，在驅(qū)動燃料組分20中的、包括但 不限于Np237，Am241，Pu239的非裂變超鈾元素，和轉(zhuǎn)化燃料組分22 (見圖1)能夠用于確 保在第一反應(yīng)堆38中的負反應(yīng)性的反饋，并起到可燃毒物/增殖材料的作用，以便允許 長燃耗——替代Er167或其它類似的寄生毒物。下面同時參考圖1和圖7，驅(qū)動燃料組分20和轉(zhuǎn)化燃料組分22保持在第一反應(yīng) 堆38中約三年。每年，向環(huán)118加入36列10塊高的新的(未反應(yīng)過的)燃料元件106， 并將位于環(huán)118中一年的部分反應(yīng)過的燃料元件106移動到環(huán)120。而且，將在環(huán)120中 放置一年的部分反應(yīng)過的燃料元件106移動到環(huán)116，并將位于環(huán)116中一年的反應(yīng)過的 燃料元件106被從第一反應(yīng)堆38中取出。在從環(huán)118向120移動和從環(huán)120向環(huán)116移 動時，燃料元件沿軸向挪動。更具體而言，每個列0-1-2-3-4-5-6-7-8-9中的燃料元件 106向新的列4-3-2-1-0-9-8-7-6-5軸向挪動。同時參見圖1和圖7，由圖中可見，然后，用烘烤工藝加熱和蒸發(fā)揮發(fā)元素，來 自從第一反應(yīng)堆38的環(huán)116取出的反應(yīng)過的燃料元件106的反應(yīng)過的驅(qū)動燃料124被利用 烘焙處理加熱和蒸發(fā)揮發(fā)性元素而分離成超鈾元素128和裂變產(chǎn)物130 (方框126)。計算 出，反應(yīng)過的驅(qū)動燃料124 —般由約三分之一的超鈾元素128和三分之二的裂變產(chǎn)物130 構(gòu)成。然后，如進一步所示，裂變產(chǎn)物130能夠被封裝(方框30)，并送到廢料庫32。 超鈾元素128能夠與轉(zhuǎn)化燃料組分22混合(方框40)，以制成包覆轉(zhuǎn)化顆粒54 (見圖3)， 然后將其放入到第一反應(yīng)堆38內(nèi)三年。繼續(xù)參考圖1，在存放三年后從第一反應(yīng)堆38取出的反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132放 到第二反應(yīng)堆134進一步轉(zhuǎn)化。計算指出，約5/8的反應(yīng)過的的轉(zhuǎn)化燃料132是超鈾元 素，而余下部分則是裂變產(chǎn)物。如圖9所示，第二反應(yīng)堆134包括可密封的、圓筒形殼體136，它具有使質(zhì)子束 從其中穿過而進入殼體136的窗口 138。在一個實施例中，殼體136設(shè)有較大的長度直 徑比，以便使熱量可以被充分移除。設(shè)置有例如粒子加速器的質(zhì)子源142以產(chǎn)生質(zhì)子束 140。能夠使用IOMW質(zhì)子源142，它能夠發(fā)射具有約800MeV能量的質(zhì)子束140和約 IOmA的電流。質(zhì)子束140的典型形狀具有圓錐形，在垂直于質(zhì)子運動的窗口 138上直徑 約為50厘米。殼體136優(yōu)選地是可密封的，具有氣密性，主要由耐熱合金鋼制造。散 裂靶144位于殼體136內(nèi)，用于與質(zhì)子束140相互作用。散裂靶144能夠由例如鎢的現(xiàn) 有技術(shù)已知的任何材料制造，它響應(yīng)質(zhì)子束140和散裂靶144之間的撞擊而發(fā)射快中子。與第一反應(yīng)堆38(見圖6)類似，第二反應(yīng)堆134(圖9)可以是模塊式氦冷堆， 其中氦循環(huán)通過反應(yīng)堆壓力殼，以調(diào)節(jié)溫度并從壓力殼中帶走熱量。然后，所吸取的熱 量能夠用于例如發(fā)電。除了上述的優(yōu)點外，因為在預(yù)期的能量上的質(zhì)子能夠基本無能量 損失地在氦氣中輸運幾公里，所以氦特別適合用于第二反應(yīng)堆134。同時參見圖9和圖10，可見的是，包含有反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132 (見圖1)的六 角形的燃料元件146位于包圍散裂靶144的環(huán)形布置中。在第二反應(yīng)堆134中使用的燃料元件146與在第一反應(yīng)堆38中使用的上述燃料元件106相似。更具體而言，燃料元件 146由六角形的石墨塊構(gòu)成，其具有容納有反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132的機加工孔和允許氦冷 卻劑循環(huán)通過該塊的通道。下面參見圖10，可見的是，燃料元件146以圍繞散裂靶144的大致圓環(huán)形分布形 式分布在第二反應(yīng)堆134中。中心反射層148插在散裂靶144和燃料元件146之間，外 反射層150包圍燃料元件146。如進一步地示出的是，在三個環(huán)形環(huán)152、154、156中布 置有燃料元件146，環(huán)形環(huán)152、154、156中的每一個容納有三十六列燃料元件，每列具 有十個一疊的燃料元件146。第二反應(yīng)堆134中的裂變材料的含量受到限制，以確保反應(yīng)保持在次臨界。對 于方法11，在第二反應(yīng)堆134中的材料被構(gòu)造成促進利用約l.OeV-約IOeV的能帶(見 圖8)中的中子轉(zhuǎn)化的轉(zhuǎn)化燃料組分22(見圖1)的轉(zhuǎn)化。在該能帶(約l.OeV-約IOeV) 內(nèi)的熱中子在此被稱為超熱中子。為了實現(xiàn)這點，轉(zhuǎn)化燃料組分22形成為若干大致球形的顆粒，該顆粒具有在約 130微米-約170微米之間的相對較小的轉(zhuǎn)化燃料核直徑d2 (圖2)，以使得轉(zhuǎn)化燃料組分 22的表面積達到最大，從而增加了利用超熱中子的轉(zhuǎn)化。另外，也能夠使用稀釋的250 微米的轉(zhuǎn)化燃料核56 (每核中轉(zhuǎn)化燃料組分22的量與未稀釋的150微米核中的相同)，以 實現(xiàn)與150微米核的相同效果，同時有利于顆粒的制造。在第一反應(yīng)堆38和第二反應(yīng)堆 134中使用相同的包覆轉(zhuǎn)化顆粒54(見圖3)。繼續(xù)參見圖10，可見的是，燃料元件146(包括石墨塊)被置于在中心反射層 134和外反射層150之間插入的大致環(huán)形的布置中。在第二反應(yīng)堆134中的石墨慢化來 自散裂靶144的快中子。石墨的一個附帶益處是，它防止了快中子損壞反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)和設(shè) 備。能夠在第二反應(yīng)堆134中采用較低的石墨質(zhì)量與燃料質(zhì)量的比，從而增加了利用超 熱中子對轉(zhuǎn)化燃料組分22的轉(zhuǎn)化。繼續(xù)參見圖10，來自第一反應(yīng)堆38的反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132在第二反應(yīng)堆134 中保持約四年。每一又三分之一年，向第二反應(yīng)堆134加入三十六列燃料元件146，每列 具有一個或多個來自第一反應(yīng)堆38的含有反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132的十個一疊的燃料元件 146。在方法11的一個實施例中，第二反應(yīng)堆134的大小設(shè)計成容納來自四個第一反應(yīng)堆 38的反應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料132，而第一反應(yīng)堆38的大小設(shè)計成容納來自五個大型輕水反應(yīng) 堆的全部乏燃料(即，每個第一反應(yīng)堆38的大小設(shè)計成大致可容納來自1.25個大型LWR 的所有乏燃料)。三百六十個燃料元件146最初被裝入到第二反應(yīng)堆134的環(huán)156中。 在環(huán)154中存放約一又三分之一年的燃料元件146被如上所述地再次軸向挪動到環(huán)154。 在環(huán)154中存放約一又三分之一年的燃料元件146被通過再次軸向挪動而移動到環(huán)152， 在環(huán)152中存放約一又三分之一年的燃料元件146被從第二反應(yīng)堆134取出。計算出， 從第二反應(yīng)堆134取出的燃料元件146含有約八分之一的超鈾元素材料和八分之七的裂變 產(chǎn)物。這個材料然后直接送到廢料庫32。轉(zhuǎn)化燃料的球形顆粒由在廢料庫32中封閉反 應(yīng)過的轉(zhuǎn)化燃料的不滲透陶瓷材料覆蓋。計算表明，上述方法11能夠分解在LWR乏燃 料中存在的所有的例如钚239的裂變超鈾元素材料和95%或更多的其余的超鈾元素。雖然詳細說明了能夠達到本發(fā)明目的并提供上述優(yōu)點的分解放射性廢物的特別方法 和系統(tǒng)，但是它們僅是說明本發(fā)明的實施例，本發(fā)明不是限制在上述的結(jié)構(gòu)或設(shè)計細節(jié)。
權(quán)利要求
1.一種轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素的方法，所述方法包括下述步驟 引發(fā)臨界自持裂變反應(yīng)，產(chǎn)生第一批快中子；慢化所述第一批快中子，產(chǎn)生第一批熱中子； 用所述第一批熱中子轉(zhuǎn)化第一部分非裂變超鈾元素； 用質(zhì)子束打擊散裂靶，產(chǎn)生第二批快中子； 慢化所述第二批快中子，產(chǎn)生第二批熱中子；和 用所述第二批熱中子轉(zhuǎn)化第二部分非裂變超鈾元素。
2.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，用所述第二批熱中子轉(zhuǎn)化第二部分非裂 變超鈾元素的步驟是在用所述第一批熱中子轉(zhuǎn)化第一部分非裂變超鈾元素的步驟后進行 的。
3.如權(quán)利要求1的方法，其特征在于，利用從乏核燃料分離出的裂變同位素來實現(xiàn)引 發(fā)臨界自持裂變反應(yīng)的步驟。
4.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，還包括下述步驟在轉(zhuǎn)化第一部分非裂變超鈾元素的步驟之前，用一種陶瓷覆層包覆該非裂變超鈾元 素；和在轉(zhuǎn)化第二部分非裂變超鈾元素的步驟之后，在永久廢料庫中放置所述包覆非裂變 超鈾元素。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種轉(zhuǎn)化非裂變超鈾元素的方法，包括下述步驟引發(fā)臨界自持裂變反應(yīng)，產(chǎn)生第一批快中子；慢化所述第一批快中子，產(chǎn)生第一批熱中子；用所述第一批熱中子轉(zhuǎn)化第一部分非裂變超鈾元素；用質(zhì)子束打擊散裂靶，產(chǎn)生第二批快中子；慢化所述第二批快中子，產(chǎn)生第二批熱中子；和用所述第二批熱中子轉(zhuǎn)化第二部分非裂變超鈾元素。
文檔編號H05H3/06GK102013278SQ20101025692
公開日2011年4月13日 申請日期2003年10月21日 優(yōu)先權(quán)日2002年10月25日
發(fā)明者卡梅洛·羅德里格斯, 唐納多·麥凱克倫, 弗朗切斯科·文內(nèi)里, 艾倫·M·巴克斯特, 邁克·菲卡尼 申請人:通用原子公司