一種測量單微粒中鈾同位素比值的方法
【專利摘要】本發(fā)明提供了一種測量單微粒中鈾同位素比值的方法，該方法包括：步驟S1，制備含鈾微粒樣品；步驟S2，利用掃描電子顯微鏡和X射線能量色散譜儀在所述含鈾微粒樣品中尋找鑒別含鈾微粒；步驟S3，找到所述含鈾微粒后，利用微操作系統(tǒng)將所述含鈾微粒轉(zhuǎn)移到樣品帶上；步驟S4，再利用熱電離質(zhì)譜儀對所述樣品帶進行同位素分析并得出所述含鈾微粒中鈾同位素比值。與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明提供的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，無需輻照、冷卻和蝕刻，可大幅縮減微粒分析的測量周期，提高分析效率。
【專利說明】—種測量單微粒中鈾同位素比值的方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及核保障【技術(shù)領(lǐng)域】，特別涉及一種測量單微粒中鈾同位素比值的方法?！颈尘凹夹g(shù)】
[0002]微粒同位素分析是核保障監(jiān)督的重要技術(shù)方法之一，為確定未申報的核材料或核活動提供了一種有效途徑。任何核生產(chǎn)和核實驗活動，不管其保護措施如何，都會在相應(yīng)的環(huán)境中留下痕跡；通過在核設(shè)施內(nèi)部或其周邊收集環(huán)境樣品進行微粒同位素分析，即可獲得采樣點附近重要的核活動信息。該技術(shù)增強了探知未申報核活動的能力，加強了保障體系的有效性。
[0003]微粒分析流程包括微粒回收、鑒別、定位(轉(zhuǎn)移)和同位素分析等步驟。在諸多微粒同位素分析技術(shù)中，最為成熟的是裂變徑跡-熱電離質(zhì)譜(FT-TIMS)和二次離子質(zhì)譜(SMS)這兩種方式。其中，由于HMS測量的高精密度，F(xiàn)T-HMS得到了廣泛的認(rèn)可。FT-HMS通過裂變徑跡(FT)完成鈾微粒尋找和定位，再由熱電離質(zhì)譜(HMS)進行同位素測量，F(xiàn)T是檢測含235U等可被熱中子誘發(fā)裂變核素的有效方法，將樣品微粒涂在載體上，表面覆蓋固體徑跡探測器，然后其放入反應(yīng)堆中進行熱中子輻照，含鈾微粒中的235U受熱中子轟擊后產(chǎn)生誘發(fā)裂變，裂變碎片打在徑跡探測器上，形成徑跡。經(jīng)冷卻后，將固體徑跡探測器進行蝕刻處理，得到徑跡團，徑跡團的中心就是樣品中含鈾微粒的所在位置。隨后需要在光學(xué)顯微鏡下，通過玻璃纖維針、金屬細(xì)針或光學(xué)微夾鉗等工具來拾取微米級的微粒，將其挑至TIMS的樣品帶上，涂覆石墨等還原劑，由HMS完成同位素測量。
[0004]FT-HMS聯(lián)合工作的模式相互彌補了各自方法的不足。但是手工微粒挑取、轉(zhuǎn)移，費時費力，微粒易丟失，效率較低。而且由于要經(jīng)過反應(yīng)堆輻照、探測器蝕刻、微粒轉(zhuǎn)移和TIMS測量等諸多步驟，導(dǎo)致測量周期相對較長。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]本發(fā)明的目的是克服以上現(xiàn)有技術(shù)的缺陷，提供一種測量單微粒中鈾同位素比值的方法，該方法無需輻照、冷卻和蝕刻，可大幅縮減微粒分析的測量周期，提高分析效率。
[0006]為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明提供了一種測量單微粒中鈾同位素比值的方
[0007]法，該方法包括:步驟SI,制備含鈾微粒樣品；
[0008]步驟S2，利用掃描電子顯微鏡和X射線能量色散譜儀在所述含鈾微粒樣品中尋找鑒別含鈾微粒；
[0009]步驟S3，找到所述含鈾微粒后，利用微操作系統(tǒng)將所述含鈾微粒轉(zhuǎn)移到樣品帶上；
[0010]步驟S4,再利用熱電離質(zhì)譜儀對所述樣品帶進行同位素分析并得出所述含鈾微粒中鈾同位素比值。
[0011]進一步，所述步驟SI包括通過超聲振蕩或者負(fù)壓撞擊方式將含鈾微粒回收至碳片形成樣品。[0012]進一步，所述通過超聲振蕩方式將含鈾微粒回收至碳片形成樣品具體為，將吸附有含鈾微粒的核孔膜浸入有機溶劑中，通過超聲儀的超聲波產(chǎn)生振動使得含鈾微粒與核孔膜脫離，懸浮于有機溶液中形成微粒的懸浮液，再將該懸浮液滴至碳片上，待有機溶劑揮發(fā)后，得到含鈾微粒的樣品。
[0013]進一步，所述通過負(fù)壓撞擊方式將含鈾微粒回收至碳片形成樣品具體為，通過抽氣的方式將核孔膜上的含鈾微粒抽起并撞擊到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，完成含鈾微粒樣品的制備。
[0014]進一步，所述步驟S2包括將有含鈾微粒的碳片和樣品帶放入掃描電子顯微鏡的電鏡腔中，調(diào)整好放大倍數(shù)后尋找微粒，利用掃描電子顯微鏡的背散射模式區(qū)別輕重元素形成的微粒，完成對含鈾微粒樣品中的微粒進行初步篩選，然后再用X射線能量色散譜儀對經(jīng)過初步篩選后的微粒進行能譜分析并確認(rèn)微粒中的含鈾微粒。
[0015]進一步，所述步驟S3包括確認(rèn)含鈾微粒后，通過微操作系統(tǒng)控制極細(xì)的鎢針，依靠靜電吸附含鈾微粒，將其挑起，隨后轉(zhuǎn)移至樣品帶上。
[0016]進一步，所述步驟S3和步驟S4之間還包括在所述樣品帶表面設(shè)置一層火棉膠薄膜。
[0017]進一步，所述在所述樣品帶表面設(shè)置一層火棉膠薄膜具體為，向放置有含鈾微粒的樣品帶上滴加火棉膠與乙酸異戊脂的混合液，待乙酸異戊脂蒸發(fā)后，即可在樣品帶表面形成一層火棉膠薄膜。
[0018]本發(fā)明的有益效果是:本發(fā)明利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能量色散譜儀(EDX)和微操作系統(tǒng)(μ Μ)尋找、挑取、轉(zhuǎn)移含鈾微粒，無需輻照、冷卻和蝕刻，可大幅縮減微粒分析的測量周期，提高分析效率。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0019]圖1為本發(fā)明的測量單微粒中鈾同位素比值的測量方法流程圖；
[0020]圖2為本發(fā)明的測量方法中的含鈾微粒挑取過程示意圖。
【具體實施方式】
[0021]以下結(jié)合附圖對本發(fā)明的技術(shù)方案和優(yōu)點作更詳細(xì)的說明。
[0022]如圖1所示，是本發(fā)明提供的一種測量單微粒中鈾同位素比值的測量方法流程圖。該方法包括如下步驟:
[0023]步驟SI，制備含鈾微粒樣品。
[0024]含鈾微粒樣品的制備主要有兩種方式，即通過超聲振蕩或者負(fù)壓撞擊方式將含鈾微?；厥罩撂计纬蓸悠?。第一種方式是將吸附有含鈾微粒的核孔膜浸入有機溶劑中，通過超聲儀的超聲波產(chǎn)生振動使得含鈾微粒與核孔膜脫離，懸浮于有機溶液中形成微粒的懸浮液，再將該懸浮液滴至碳片上，待有機溶劑揮發(fā)后，即可得到含鈾微粒的樣品。第二種方式是通過抽氣的方式將核孔膜上的含鈾微粒抽起并撞擊到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，從而完成含袖微粒樣品的制備。
[0025]步驟S2，利用掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能量色散譜儀(EDX)含鈾微粒樣品中尋找鑒別含鈾微粒。[0026]將含鈾微粒的樣品即回收有含鈾微粒的碳片和樣品帶放入掃描電子顯微鏡的電鏡腔中，調(diào)整好放大倍數(shù)后尋找微粒，利用掃描電子顯微鏡的背散射模式區(qū)別輕重元素形成的微粒，完成對含鈾微粒樣品中的微粒進行初步篩選，然后再用X射線能量色散譜儀對經(jīng)過初步篩選后的微粒進行能譜分析并確認(rèn)微粒中的含鈾微粒。其中樣品帶為錸帶。如圖2所示是含鈾微粒挑取過程示意圖，其中，圖2 (a)是發(fā)現(xiàn)含鈾微粒的電鏡圖，圖2 (b)是電鏡自動給出的粒徑統(tǒng)計圖，圖2 (c)是鈾微粒的能譜圖。
[0027]步驟S3，找到含鈾微粒后，利用微操作系統(tǒng)(μ Μ)將含鈾微粒轉(zhuǎn)移到樣品帶上。
[0028]確認(rèn)含鈾微粒后，通過微操作系統(tǒng)控制極細(xì)的鎢針，依靠靜電吸附含鈾微粒，將其挑起，隨后轉(zhuǎn)移至樣品帶上。圖2 (d)是用鎢針挑起含鈾微粒的電鏡圖，圖2 (e)是用鎢針轉(zhuǎn)移含鈾微粒的電鏡圖，圖2 Cf)是將含鈾微粒放置在樣品帶上的電鏡圖。
[0029]步驟S4，再利用熱電離質(zhì)譜儀對樣品帶進行同位素分析并得出含鈾微粒中鈾同位素比值。
[0030]為了增強樣品電離效率，在對樣品進行同位素分析前，向放置有含鈾微粒的樣品帶上滴加火棉膠與乙酸異戊脂的混合液，待乙酸異戊脂蒸發(fā)后，在樣品帶表面形成一層火棉膠薄膜，之后取出樣品帶裝入熱電離質(zhì)譜儀進行同位素分析并得出含鈾微粒中鈾同位素比值。[0031]利用上述方法和裝置對一顆天然鈾微粒樣品(GBW04205)(粒徑約為6 μ m)進行了同位素分析，其中，樣品帶的加熱溫度設(shè)定為1650°C，測量結(jié)果為:235U/238U為7.29 X IO-3,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.88%，與樣品標(biāo)稱值一致性較好。上述方法和裝置對一顆濃縮鈾鈾微粒樣品(CRMU350)(粒徑約為2μπι)進行了同位素分析，其中，樣品帶的加熱溫度設(shè)定為1650°C，測量結(jié)果為:23W238U為4.20 X 10_3，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為7.73%, 236U/238U為3.09X 10-3，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為11.70%，與樣品標(biāo)稱值一致性較好。這里需要說明的是，通常情況下，微粒中含有四種鈾的同位素234U、235U、236U和238U,樣品中235U和238U的含量較高,所以235UZ238U測量相對容易，測量精密度高，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差較??；而234U和236U很低，測量難度較高，所以測量的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差較大。
[0032]綜上所述，本發(fā)明利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能量色散譜儀(EDX)和微操作系統(tǒng)(PM)尋找、挑取、轉(zhuǎn)移含鈾微粒，無需輻照、冷卻和蝕刻，可大幅縮減微粒分析的測量周期，提高分析效率。
[0033]以上所述僅為本實用發(fā)明的較佳實施例，對發(fā)明而言僅僅是說明性的，而非限制性的。本專業(yè)技術(shù)人員理解，在權(quán)利要求所限定的精神和范圍內(nèi)可對其進行許多改變，修改，甚至等效，但都將落入本實用發(fā)明的保護范圍內(nèi)。
【權(quán)利要求】
1.一種測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，該方法包括: 步驟SI，制備含鈾微粒樣品； 步驟S2，利用掃描電子顯微鏡和X射線能量色散譜儀在所述含鈾微粒樣品中尋找鑒別含鈾微粒； 步驟S3，找到所述含鈾微粒后，利用微操作系統(tǒng)將所述含鈾微粒轉(zhuǎn)移到樣品帶上； 步驟S4，再利用熱電離質(zhì)譜儀對所述樣品帶進行同位素分析并得出所述含鈾微粒中鈾同位素比值。
2.如權(quán)利要求1所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述步驟SI包括通過超聲振蕩或者負(fù)壓撞擊方式將含鈾微?；厥罩撂计纬蓸悠贰?br> 3.如權(quán)利要求2所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述通過超聲振蕩方式將含鈾微粒回收至碳片形成樣品具體為，將吸附有含鈾微粒的核孔膜浸入有機溶劑中，通過超聲儀的超聲波產(chǎn)生振動使得含鈾微粒與核孔膜脫離，懸浮于有機溶液中形成微粒的懸浮液，再將該懸浮液滴至碳片上，待有機溶劑揮發(fā)后，得到含鈾微粒的樣品。
4.如權(quán)利要求2所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述通過負(fù)壓撞擊方式將含鈾微粒回收至碳片形成樣品具體為，通過抽氣的方式將核孔膜上的含鈾微粒抽起并撞擊到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，完成含袖微粒樣品的制備。
5.如權(quán)利要求1所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述步驟S2包括將有含鈾微粒的碳片和樣品帶放入掃描電子顯微鏡的電鏡腔中，調(diào)整好放大倍數(shù)后尋找微粒，利用掃描電子顯微鏡的背散射模式區(qū)別輕重元素形成的微粒，完成對含鈾微粒樣品中的微粒進行初步篩選，然后再用X射線能量色散譜儀對經(jīng)過初步篩選后的微粒進行能譜分析并確認(rèn)微粒中的含鈾微粒。
6.如權(quán)利要求1所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述步驟S3包括確認(rèn)含鈾微粒后，通過微操作系統(tǒng)控制極細(xì)的鎢針，依靠靜電吸附含鈾微粒，將其挑起，隨后轉(zhuǎn)移至樣品帶上。
7.如權(quán)利要求1所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述步驟S3和步驟S4之間還包括在所述樣品帶表面設(shè)置一層火棉膠薄膜。
8.如權(quán)利要求7所述的測量單微粒中鈾同位素比值的方法，其特征在于，所述在所述樣品帶表面設(shè)置一層火棉膠薄膜具體為，向放置有含鈾微粒的樣品帶上滴加火棉膠與乙酸異戊脂的混合液，待乙酸異戊脂蒸發(fā)后，即可在樣品帶表面形成一層火棉膠薄膜。
【文檔編號】G01N23/223GK103728327SQ201310700322
【公開日】2014年4月16日 申請日期:2013年12月18日 優(yōu)先權(quán)日:2013年12月18日
【發(fā)明者】王凡, 張燕, 王曉明, 趙永剛, 王琛, 劉宇昂, 朱建銳 申請人:中國原子能科學(xué)研究院