具有改進形態(tài)的ZSM-58晶體的合成發(fā)明領域描述了具有改進形態(tài)的沸石，及其制備方法。發(fā)明背景發(fā)現(xiàn)沸石晶體結構廣泛用于精煉方法以及用于操作石油料流的其它方法中。一些沸石應用在性質(zhì)上是催化，而其它應用聚焦于沸石選擇性吸附氣流內(nèi)的分子的能力。潛在適于分子的選擇性吸附的沸石的一個實例為ZSM-58。ZSM-58為具有8-元環(huán)結構的DDR型沸石。美國專利No.4,698,217描述了使用甲基托品(methyltropinium)鹽作為導向劑合成ZSM-58的方法。發(fā)明概述一方面，提供包含具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的組合物，所述晶體具有1.1或更小的軸比，軸比為頂點-頂點距離與邊-邊距離的比，深度尺寸小于頂點-頂點距離和邊-邊距離，ZSM-58晶體具有單峰體積相對于晶體尺寸分布，其中小于10體積％的ZSM-58晶體具有約5μm或更小的特征尺寸，ZSM-58晶體具有至少約90％的純度。另一方面，提供合成DDR骨架型沸石的方法。該方法包括形成能夠形成結晶DDR骨架型材料如ZSM-58晶體的反應混合物，所述混合物包含水、氧化硅、堿或堿土氫氧化物和甲基托品鹽結構導向劑，混合物具有約12至約25的水:氧化硅摩爾比、約0.01至約1.0的氫氧化物:氧化硅摩爾比、約0.01至約1.0的堿或堿土金屬:二氧化硅摩爾比、約0.01至約1.0的結構導向劑:二氧化硅摩爾比和相對于混合物中二氧化硅的重量至少約0.05重量％的晶種；和回收具有1.1或更小的軸比的DDR骨架型晶體(例如ZSM-58晶體)，軸比為頂點-頂點距離與邊-邊距離的比，深度尺寸小于頂點-頂點距離和邊-邊距離。又一方面，提供合成DDR骨架型沸石的方法。該方法包括形成能夠形成結晶DDR骨架型材料如ZSM-58晶體的反應混合物，所述混合物包含水、二氧化硅、堿或堿土氫氧化物和甲基托品鹽結構導向劑，混合物具有約0.01至約1.0的氫氧化物:二氧化硅摩爾比、約0.01至約1.0的堿或堿土金屬:二氧化硅摩爾比、約0.01至約1.0的結構導向劑:二氧化硅摩爾比和相對于混合物中二氧化硅的重量為至少約0.05重量％的晶種；和回收具有單峰體積相對于晶體尺寸分布的DDR骨架型晶體(例如ZSM-58晶體)，其中小于10體積％的DDR骨架型晶體(例如ZSM-58晶體)具有約5μm或更小的特征尺寸，體積相對于晶體尺寸分布中峰的晶體尺寸為約15μm至約40μm，且具有1μm組寬(binwidth)的體積相對于晶體尺寸圖中的峰高為至少約10體積百分比。附圖簡述圖1A示意性地顯示SEM顯微照片中用于測定晶體的軸比的距離的一個實例。圖1B和1C顯示具有六角形形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片。圖1D顯示ZSM-58晶體的尺寸分布。圖2A和2B顯示具有六角形形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片和尺寸分布。圖3A和3B顯示具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片和尺寸分布。圖4A和4B顯示具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片和尺寸分布。圖5顯示具有六角形形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片。圖6顯示具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片。圖7a和7b顯示具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的SEM顯微照片。實施方案詳述綜述ZSM-58為具有DDR晶體結構的8-元環(huán)晶體，并認為其中涉及ZSM-58結晶材料的形成的方法容易轉(zhuǎn)化成其它DDR骨架型結晶材料的形成。DDR/ZSM-58的可能用途包括在氣體分離中的用途。例如，由于DDR/ZSM-58的孔徑尺寸，該晶體可適于將分子如N2和CO2與低分子量烴如CH4分離。ZSM-58慣例地被認為形成昂貴的晶體結構。這可能部分地由于典型結構導向劑甲基托品鹽如碘化物形式的高成本，以及高H2O:SiO2比和/或常規(guī)合成技術的低產(chǎn)量。除了是合成較昂貴的晶體外，常規(guī)ZSM-58合成技術可傾向于產(chǎn)生具有差尺寸均勻性(較寬尺寸分布)。如上所述，ZSM-58的一個應用可以在氣相分離中。對于用于氣相分離中的沸石晶體，可有利地產(chǎn)生具有較窄尺寸分布的晶體。保持較窄的尺寸分布可幫助在裝置如分離裝置內(nèi)在晶體上具有較均勻和/或較容易預測的吸附(或其它沸石活性/反應)。另外，各個晶體還可有利地具有相對地各向同性的反應和/或吸附活性。換言之，各個晶體可理想地顯示出類似的活性和/或吸附性能，而不依賴于晶體如何相對于潛在的反應物或吸附劑排列。單晶的該行為均勻性通常可受晶體的形態(tài)影響。在各個方面，提供合成具有改進形態(tài)和/或改進尺寸分布的ZSM-58晶體的方法。通過控制合成ZSM-58晶體期間的條件，可產(chǎn)生具有窄尺寸分布的有用尺寸的晶體。另外，通過控制合成混合物中水含量與氧化硅(SiO2)含量的比，出乎意料地發(fā)現(xiàn)可形成具有改進形態(tài)的ZSM-58晶體。改進的形態(tài)可導致在整個各種晶體尺寸下具有更均勻的尺寸的ZSM-58晶體，這因此可容許在晶體分布中更均勻的擴散。這可能與其中晶體尺寸可沿著晶體的不同軸顯著變化的常規(guī)合成晶體相反。該形態(tài)變化可不改變晶體的尺寸范圍而實現(xiàn)。換言之，可通過選擇合適的合成條件產(chǎn)生具有兩種不同形態(tài)的相當尺寸的晶體。在一些方面中，合成ZSM-58晶體的方法可包括使用甲基托品氯化物或甲基托品氫氧化物作為結構導向劑的方法，這與傳統(tǒng)上使用的甲基托品碘化物相反。晶體形態(tài)和合成產(chǎn)量沸石的合成混合物的典型配方可包括關于所容許的反應物比的較寬范圍。例如，美國專利No.4,698,217中對ZSM-58合成的初始描述描述了50-1000的SiO2:Al2O3比和5-200的H2O:SiO2比。盡管美國專利No.4,698,217一般性地公開了5-200的H2O:SiO2比，應當指出其中提供的實施例顯示出僅40的H2O:SiO2比。水本身通常不能視為對合成期間形成的晶體的類型具有直接影響。而是，加入沸石合成混合物中的水的量可以是任意的或者可基于多個因素選擇。一組因素可涉及在合成混合物中提供足夠的液體以溶解原料或者還實現(xiàn)較均勻的混合物。如果合成混合物不是充分均勻的，晶體形成可在較低的速率下形成和/或可形成不同于所需類型的晶體。將更多的水加入合成混合物中可幫助確保所有組分可充分可溶(溶解)于水中，以及幫助在混合時實現(xiàn)充分均勻的混合物。然而，水也可充當稀釋劑。因此，另一考慮或因素可涉及水對工藝產(chǎn)量的影響。當存在足夠的水以容許形成均勻混合物時，任何額外的水可傾向于未必減緩關于所需晶體的合成方法。這可能部分地由于需要在形成所需晶體時除去水。從實際觀點看，認為約40-50的H2O:SiO2比提供足夠的水以形成均勻混合物而不具有不適當?shù)乃^量。出乎意料地發(fā)現(xiàn)降低H2O:SiO2摩爾比與合成混合物中包含晶種組合可對ZSM-58的晶體形成具有影響。代替僅用作混合試劑的介質(zhì)，發(fā)現(xiàn)在晶種的存在下使用約12至約25(例如約12至約20)的H2O:SiO2比可導致形成具有獨特且理想的形態(tài)的ZSM-58晶體。用于形成ZSM-58的常規(guī)合成混合物導致形成對應于具有六角形面的碟形(discotic)形態(tài)的晶體。六角盤形態(tài)通?？芍饕哂辛切蚊?。頂部和底部六角形面通?？蓪谳^大的六角形面，其中較小的深度尺寸(粗略地)垂直于頂面和底面。相反，具有約12至約20的H2O:SiO2比且包含晶種的合成混合物可導致形成具有圓形或(近似)圓盤面/形狀的晶體。圓盤的深度尺寸也可小于盤的圓形面的橫向尺寸。常規(guī)六角盤形態(tài)和圓盤形態(tài)的區(qū)別可在例如SEM顯微照片中看出。圖1b顯示使用具有～47的H2O:SiO2比的合成混合物形成的ZSM-58晶體的實例(其它合成細節(jié)在下文實施例1中提供)。如圖1b所示，ZSM-58晶體主要具有六角形面。相反，圖3a顯示使用但具有僅～19的H2O:SiO2比的類似合成混合物形成的ZSM-58晶體似乎具有圓或圓盤外觀(關于其它合成細節(jié)，參見下文實施例3)。X射線衍射(XRD)技術用于檢驗圖3所示具有圓盤形態(tài)的晶體也顯現(xiàn)出具有ZSM-58晶體結構。表征常規(guī)六角盤形態(tài)與圓盤形態(tài)之間的區(qū)別的一種方法可基于晶體的六角形面中頂點-頂點距離與邊-邊距離之間的差。為進行這類表征，初始步驟可以是確定用于進行表征的晶體的正確面。對于六角盤晶體，頂點-頂點線和邊-邊線的組合可粗略地限定一個平面。垂直于該平面的尺寸則可對應于晶體的深度。對于六角盤形態(tài)，該深度尺寸通?？杀软旤c-頂點距離或邊-邊距離更短。如果深度距離比其它兩個距離中的一個更長，則應選擇不同的六角形面用于該計算，或者晶體可能不對應于六角盤或圓盤形態(tài)。在確定選擇正確類型的六角形(或圓形)面以表征晶體以后，可對比六角形面的頂點-頂點距離和邊-邊距離以計算軸比。圖1a顯示這類計算的示意性實例。在圖1a中，線110對應于六角形的頂點-頂點距離。線120對應于邊-邊距離。對于具有良好限定的邊和頂點的六角形面，通過定義，頂點-頂點距離通常大于邊-邊距離。當六角形的角和邊變得平滑傾向于形成圓時，至仍可確定頂點和邊的程度，頂點-頂點距離和邊-邊距離變得越來越接近。在圓的限定性情況下，頂點-頂點距離與邊-邊距離的軸比變成1，其中聲明在該限定性情況下“頂點”和“邊”的位置可以是稍微任意的。對于圖1b所示類型的晶體，頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的比可基于SEM顯微照片中的測量距離測定。圖1b中所示晶體為使用具有約40或更大的H2O:SiO2比的合成混合物形成的晶體的代表。對于由這類混合物形成的具有六角盤形態(tài)的ZSM-58晶體，觀察到頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比為至少約1.15，例如至少約1.2。與六角盤形態(tài)相反，可使用具有較低的水:二氧化硅比的合成混合物形成具有圓盤形態(tài)的晶體。圓盤形態(tài)晶體的表征可以以類似的方式進行。深度尺寸可關于晶體的圓形(近似圓形)面確定。在一些實施方案中，深度尺寸與邊-邊距離的比可以為約0.9或更小，例如約0.85或更小。在這類實施方案中，確定具有大于約0.95的深度尺寸:邊-邊距離比的晶體對應于粗略的球形形態(tài)。圓盤的圓形面則可使用軸比表征。對于圖3a中所示圓盤，頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比可以為約1.1或更小，例如約1.05或更小，或者仍更低的值，其可接近1.0的限定性軸比。具有約1.1或更小的軸比的圓盤形態(tài)可出乎意料地提供對應用如氣體分離而言的益處。對于六角形形態(tài)晶體，從晶體的中心至晶體外部的路徑長度可取決于晶體內(nèi)的流動方向變化。第一路徑長度可對朝向邊行進的氣體觀察到，而第二路徑長度可對于朝向頂點行進的氣體觀察到。晶體內(nèi)路徑長度的這一差別可導致在吸附/解吸方面和/或催化反應性方面的各向異性行為。圓盤形態(tài)例如與六角盤形態(tài)相比可降低晶體內(nèi)路徑長度的差，因此降低晶體內(nèi)各向異性行為的潛勢。結構導向劑–甲基托品氯化物對于許多類型的沸石，所需沸石的形成可能對結構導向劑的性質(zhì)非常敏感。甚至在相關結構導向劑家族內(nèi)，例如一系列有機鹵化物內(nèi)，從一種鹵化物至另一種的變化可導致由合成混合物形成的所得晶體中的明顯改進。在各個實施方案中，發(fā)現(xiàn)甲基托品氯化物可代替甲基托品碘化物用作結構導向劑，同時產(chǎn)生類似的晶體。對于先前公開的ZSM-58合成的工作實施例，甲基托品碘化物用作結構導向劑。然而，甲基托品碘化物可以為較昂貴的試劑。另外，碘鹽通常對關于微孔材料的工業(yè)合成程序而言較少優(yōu)選，可能是由于一些碘鹽呈現(xiàn)的某些危險，例如碘鹽前體引起的某些健康風險。甲基托品氯化物可提供較低成本結構導向劑選擇，這可能容許降低的ZSM-58生產(chǎn)成本。確定可使用甲基托品氯化物代替甲基托品碘化物，同時產(chǎn)生類似類型的ZSM-58晶體。除了甲基托品氯化物之外，另外或者作為選擇，可使用甲基托品氫氧化物作為對甲基托品碘化物的較低成本替選物。DDR型沸石的合成ZSM-58可由反應混合物制備，所述反應混合物包含堿金屬或堿土金屬(M)陽離子如鈉的來源；任選鋁的氧化物來源；硅的氧化物來源；和甲基托品鹽如鹵化物、氫氧化物或硫酸鹽的有機陽離子(R)來源；和水。例如，用于形成ZSM-58的反應混合物可包含氫氧化鈉(NaOH)、任選鋁酸鈉(NaAlO3)、氧化硅(通常SiO2)、甲基托品碘化物(可能稱為MTI)和水(H2O)。反應混合物中各種組分的合適比可包括下表A中所列那些。表A反應物合適的優(yōu)選的US4698217(寬)US4698217(窄)SiO2:Al2O350或更高*50-1000(或更高)*50-100070-500H2O:SiO210-2512-205-20010-100OH-:SiO20-2.00-1.00-2.00.1-1.0M:SiO20.01-3.00.01-1.00.01-3.00.1-1.0R:SiO20.01-2.00.01-0.50.01-2.00.1-0.5*包括不具有刻意加入的氧化鋁來源的混合物。如表A所示，不需要刻意加入氧化鋁來源。對于具有很少或不具有刻意加入的氧化鋁的合成混合物，SiO2:Al2O3比通?？捎纱嬖谟谠噭┲械匿X雜質(zhì)確定。盡管含鋁雜質(zhì)可以以痕量/污染量存在于混合物的各組分(例如二氧化硅來源)中，這類組分在本文中不認為是氧化鋁來源。優(yōu)選，用于合成ZSM-58晶體的合成混合物可進一步包含晶種以促進晶體形成。一個選擇可以是引入對應于所需晶體結構的晶種?？墒褂萌魏畏奖泐愋偷木w，例如干晶體、濕晶體或晶體的濕餅。晶種未必使用離子交換或通常應用于晶體以用于生產(chǎn)環(huán)境中的其它修整方法加工。ZSM-58的結晶可在合適反應容器(例如聚丙烯瓶或TeflonTM襯里或不銹鋼高壓釜)中在靜態(tài)或攪拌條件下進行。用于結晶的總有用溫度范圍可以從約80℃延伸至約225℃(例如從約120℃至約175℃)。當首先形成合成混合物時，可將合成混合物的溫度以任何方便的方式提高至所需合成溫度。例如，合成混合物的溫度可升高至少10℃/小時，例如至少25℃/小時、至少40℃/小時或至少75℃/小時，直至實現(xiàn)所需的合成溫度?？杀３衷摐囟茸阋栽谒脺囟认掳l(fā)生結晶的時間例如可以為約24小時至約60天。其后，可將晶體與液體分離并回收。例如，在形成ZSM-58晶體以后，可將產(chǎn)物過濾，用去離子(DI)水洗滌，并在用于除去水的合適溫度如約100℃至約140℃下干燥。反應混合物可使用提供合適氧化物的材料制備。這類材料可包括但未必限于硅酸鈉、二氧化硅水溶膠、硅膠、硅酸、沉淀二氧化硅-氧化鋁溶膠、氫氧化鈉、任選鋁酸鈉、任選氧化鋁和甲基托品鹽導向劑。甲基托品鹽，例如甲基托品碘化物、氯化物和/或氫氧化物可以以用作試劑的足夠純度市購。作為選擇，甲基托品鹽可通過3-托品醇在橋聯(lián)氮上選擇性甲基化而合成。該鹽可具有下式：其中X為陰離子，例如鹵化物(例如碘化物、氯化物、溴化物等或其組合)、硝酸根、氫氧根、硫酸根、硫酸氫根、高氯酸根等或其組合。應認識到反應混合物組分可通過多于一種來源提供。反應混合物可分批或連續(xù)地制備。新結晶材料的晶體尺寸和結晶時間可隨所用反應混合物的性質(zhì)和結晶條件而變化。任選，ZSM-58晶體的合成可通過存在約0.05重量％至約5.0重量％(例如約0.10重量％至約5.0重量％或約1.0重量％至約5.0重量％)的結晶產(chǎn)物的晶種而促進。根據(jù)本發(fā)明各實施方案合成的ZSM-58晶體可具有至少約85重量％，例如至少約90重量％、至少約95重量％或至少約98重量％的純度。純度指具有ZSM-58型形態(tài)的晶體相對于存在于結晶產(chǎn)物中的其它類型的結晶形態(tài)的重量％。通常，沸石晶體可通過首先產(chǎn)生各組分的合成混合物，例如本文所述合成混合物而形成。在結晶以前可將該混合物在環(huán)境條件下老化約0.5至約48小時或者不老化。在將合成混合物在有效的溫度下加熱有效的時間以后，可將合成混合物中形成的晶體與混合物的含水環(huán)境分離，例如通過過濾。然后通常可在使用以前將晶體干燥和煅燒。以較小批，例如臺架規(guī)模，可將晶體在約350℃至約925℃的溫度下煅燒約1分鐘至約1小時，例如約1分鐘至約20分鐘。然而，煅燒時間通?？扇Q于在任何給定時間加工的量(例如重量和/或體積)。在較大批下，晶體可能需要煅燒達16小時以實現(xiàn)與較小批中相同的煅燒水平。為達到煅燒溫度，用于加熱晶體的烘箱或其它裝置的溫度可以以約50℃/小時、約100℃/小時或者以另一方便的增量躍升。在繼續(xù)提高溫度至所需最終煅燒溫度以前可任選將晶體保持在遞增的溫度(例如每小時、每隔一小時等)一定時間。遞增加熱可容許水蒸氣離開晶體結構，同時降低對晶體的損害和/或晶體中的形態(tài)變化/使對晶體的損害和/或晶體中的形態(tài)變化最小化。另外或者作為選擇，在晶體形成以后，可使用幾種程序中的一個或多個處理晶體。一個程序可包括過濾，用去離子水(DI)洗滌，和將晶體在用于除去水的合適溫度如約100℃至約140℃下干燥。以一些形式，DDR型晶體可包含用作模板/結構導向劑的有機材料。在用作催化劑或吸附劑以前，可將這類材料處理以除去所有或一部分有機組分。這可方便地通過將這類含有機物晶體在約250℃至約550℃的溫度下加熱例如1小時至約48小時而進行。當用作吸附劑或催化劑時，也可將本發(fā)明結晶材料至少部分地脫水。這可通過在氧化或惰性氣氛(例如分別空氣或氮氣)中且在大氣壓、亞大氣壓或超大氣壓下加熱至200℃至約370℃的溫度例如約30分鐘至約48小時而進行。脫水也可在室溫(～20-25℃)下通過將DDR型晶體放入真空中而進行，但可能需要更長的時間以得到足夠的脫水量。任選，也可將晶體在約350℃至約925℃的溫度下煅燒1-20分鐘。為達到該煅燒溫度，可將用于加熱晶體的烘箱或其它裝置的溫度以50℃、100℃的增量或者另一方便的增量升高。在繼續(xù)升高溫度至所需最終煅燒溫度以前可將晶體在遞增溫度下保持一定時間。遞增加熱可容許水蒸氣離開晶體結構，同時降低晶體中的損害和/或形態(tài)變化或者使晶體中的損害和/或形態(tài)變化最小化。至所需程度，所合成材料的有機陽離子如鈉陽離子可根據(jù)本領域中熟知的技術，通過與其它陽離子離子交換而至少部分地被替代。優(yōu)選的替代陽離子包括金屬離子、氫離子、氫前體如銨離子及其混合物。在各個實施方案中，可將上述程序改進和/或替代以進行離子交換程序以降低鈉或其它堿金屬雜質(zhì)的含量。在將合成混合物加熱足夠的時間量以形成晶體以后，可將合成混合物中的晶體例如通過過濾與混合物的含水環(huán)境分離。然后可使分離的晶體暴露于水洗下。例如，可將過濾的晶體在約20℃至約90℃(例如約20℃至約70℃)的溫度下用水沖洗。用于水洗的水的體積通常可以為至少相應晶體的體積。任選，在水洗以前或以后也可使晶體暴露于有機物洗滌下，例如使用丙酮洗滌。有機物洗滌可在方便的溫度，例如約40℃以下，用一定體積的有機溶劑進行，所述體積如同水一樣可以為至少晶體的體積。在水洗和任選有機物洗滌以后，可將洗滌的晶體過濾以將它們與洗滌液分離。在過濾和干燥以后，可在晶體上進行初始煅燒，例如如上所述煅燒。煅燒的加熱特征可任選包括在增量溫度值下暫停以容許過濾晶體的更徹底干燥。然后可使晶體暴露于酸性含水環(huán)境，例如乙酸、硝酸銨或鹽酸的1M溶液下。其它合適的酸性溶液可包括與沸石晶體相容(即不使沸石溶解和/或去結晶)的酸性溶液，例如具有6.0或更小，例如5.0或更小的pKa值的其它強酸和有機酸。這可容許DDR型沸石中的堿金屬雜質(zhì)與來自酸性溶液的氫離子交換。在交換以后，在使用以前可將晶體干燥/煅燒第二時間。酸性溶液可具有任何方便的濃度，條件是溶液中過量的離子可用于與晶體中的堿金屬雜質(zhì)交換。為了方便，酸性溶液可具有至少約0.1M的濃度，例如至少約1.0M的濃度。晶體尺寸分布的控制除了促進新型晶體形態(tài)，也可使用晶種促進合成具有改進的晶體尺寸均勻性的ZSM-58晶體。試樣中晶體的尺寸分布可通過光散射而測定，例如通過使用HoribaTM光散射檢測器以測定作為體積的函數(shù)的晶體尺寸分布。在本文所述尺寸分布中，尺寸分布可表示為～1μm尺寸的一系列組。本文所述合成方法的改進尺寸分布可基于幾個因素限定。首先尺寸分布相對于體積的圖可優(yōu)選為單峰的，以顯示出單個峰(例如不是雙峰或者多峰的)。對于本文中的討論，如果尺寸分布圖中兩個分開的峰具有大于2.5％的峰體積百分比，則認為尺寸分布為雙峰的，因此，如果僅存在一個體積百分比大于2.5％的峰，則認為是單峰的。另一優(yōu)選特征可以為體積分布中的主(或唯一)峰的峰高可對應于至少10％的晶體體積。換言之，對應于體積分布中的峰的1μm組(bin)可包括對應于至少10％的晶體體積的晶體。第三優(yōu)選特征可以為少于10％的總晶體體積可對應于具有小于5μm的特征尺寸的晶體。又一潛在特征可能涉及主峰的寬度。在圖1D、2B、3B和4B的HoribaTM圖中，底(x-)軸對應于晶體尺寸的對數(shù)，所述圖外貌導致關于主峰的粗略高斯(Gaussian)形狀外觀。表征高斯型形狀的一種方法可基于在最大高度的一半處的峰全寬(半寬度)。盡管該半寬度測量在這種情況下對應于對數(shù)規(guī)模寬度，基于線性規(guī)模表示的寬度可基于峰的每一側的高度值得到。在一些實施方案中，半寬度處的晶體尺寸之間的差可以為大約峰的最大高度或者更小。例如，晶體尺寸的假擬HoribaTM圖可具有在17μm的晶體尺寸下的峰。在峰高度的一半處，晶體尺寸值可以分別為12μm和26μm，這會導致在14μm的極大值半處的晶體尺寸差，其小于峰處的晶體尺寸。應當指出，當最常見的晶體尺寸的尺寸值提高時，關于“窄”晶體尺寸分布的這一定義按比例放大。其它實施方案另外或者作為選擇，本發(fā)明可包括以下實施方案中的一個或多個。實施方案1.包含具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體的組合物，所述晶體具有1.1或更小的軸比，軸比為頂點-頂點距離與邊-邊距離的比，深度尺寸小于頂點-頂點距離和邊-邊距離，ZSM-58晶體具有單峰體積相對于晶體尺寸分布，其中小于10體積％的ZSM-58晶體具有約5μm或更小的特征尺寸，ZSM-58晶體具有至少約90％的純度。實施方案2.實施方案1的組合物，其中單峰體積相對于晶體尺寸分布中的峰的晶體尺寸為約15μm至約40μm，且具有1μm組寬的體積相對于晶體尺寸圖中的峰高為至少約10體積％。實施方案3.實施方案1或?qū)嵤┓桨?的組合物，其中單峰體積相對于晶體尺寸分布進一步包含體積相對于晶體尺寸分布，其中在對應于峰高度的一半的體積處的晶體尺寸之間的差為大約該峰的晶體尺寸或者更小。實施方案4.實施方案1-3中任一項的組合物，其中深度尺寸與邊-邊距離的比為約0.9或更小。實施方案5.合成DDR骨架型沸石的方法，其包括：形成能夠形成結晶DDR骨架型材料如ZSM-58的反應混合物，所述混合物包含水、氧化硅(優(yōu)選SiO2)、堿或堿土氫氧化物和甲基托品鹽結構導向劑，混合物具有約12至約25，優(yōu)選約12至約20的水:氧化硅摩爾比，約0.01至約1.0的氫氧化物:氧化硅摩爾比，約0.01至約1.0的堿和堿土金屬:氧化硅摩爾比，約0.01至約2.0的結構導向劑:氧化硅摩爾比，以及相對于混合物中氧化硅的重量至少約0.05重量％的晶種，優(yōu)選約1.0重量％或更少的晶種；和回收DDR骨架型晶體(例如ZSM-58晶體)，所述晶體具有1.1或更小的軸比，軸比為頂點-頂點距離與邊-邊距離的比，深度尺寸小于頂點-頂點距離和邊-邊距離，結構導向劑優(yōu)選包含甲基托品氯化物或者為甲基托品氯化物。實施方案6.實施方案5的方法，其中DDR骨架型晶體具有單峰體積相對于晶體尺寸分布，其中小于10體積百分比的DDR骨架型晶體具有約5μm或更小的特征尺寸，體積相對于晶體尺寸分布中峰的晶體尺寸為約15μm至約40μm，且具有1μm組寬的體積相對于晶體尺寸圖中的峰高為至少約10體積百分比。實施方案7.實施方案5或?qū)嵤┓桨?的方法，其中單峰體積相對于晶體尺寸分布進一步包含體積相對于晶體尺寸分布，其中在對應于峰高度的一半的體積處晶體尺寸之間的差為大約峰的晶體尺寸或者更小。實施方案8.實施方案5-7中任一項的方法，其中反應混合物進一步包含基于反應混合物中二氧化硅的重量為約0.05重量％至約5.0重量％的晶種。實施方案9.實施方案5-8中任一項的方法，其中反應混合物進一步包含氧化鋁來源。實施方案10.實施方案5-9中任一項的方法，其中軸比為1.05或更小。實施方案11.實施方案5-10中任一項的方法，其中深度尺寸與邊-邊距離的比為約0.9或更小。實施方案12.實施方案5-11中任一項的方法，其中反應混合物在形成DDR骨架型晶體期間保持在約120℃至約175℃的溫度下。實施例總晶體組合物的實施例在各個實施方案中，如上所述控制合成條件可容許形成新ZSM-58組合物。在一些實施方案中，ZSM-58組合物可優(yōu)選具有如上所述一種或多種尺寸分布，例如單峰分布和/或其中小于10％的總晶體體積對應于特征尺寸小于5μm的晶體的分布。另外或者作為選擇，ZSM-58組合物可優(yōu)選具有圓盤形態(tài)，具有約1.1或更小(例如約1.05或更小)的軸比和約0.9或更小(例如約0.85或更小)的深度:邊-邊長度比。合成晶體中的所得SiO2:Al2O3摩爾比可以為存在于反應混合物中的總鋁的函數(shù)。在不存在刻意加入的氧化鋁來源下，SiO2:Al2O3比通常可反映二氧化硅原料的SiO2:Al2O3比。任選但優(yōu)選，ZSM-58組合物可由包含至少約0.05重量％晶種的合成混合物形成。另外或者作為選擇，合成混合物可包含少于約1.0重量％，例如少于約0.5重量％的晶種。對比例A(來自美國專利No.4,698,217)提供美國專利No.4,698,217中的幾個工作實施例以描述ZSM-58的合成。表B顯示該現(xiàn)有技術出版物中基于實施例的反應條件。測試這些合成條件以與本文提供的改進的晶體合成條件對比。表B描述了包含甲基托品碘化物作為結構導向劑(SDA)的合成混合物。鋁的來源(氧化物)包含在反應混合物中，但晶種不包含在反應混合物中。該實施例的H2O:SiO2比為40。實施例的晶體形成溫度為160℃，同時攪拌速率為400rpm。在4天以后，產(chǎn)生具有約1μm的較均勻平均尺寸的晶體。表B–對比合成混合物反應物對比例ASiO2:Al2O3比(摩爾)60-300H2O:SiO2比(摩爾)40OH-:SiO2比(摩爾)0.3-0.4Na:SiO2比(摩爾)0.3-0.4SDA:SiO2比(摩爾)0.25重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)0平均晶體尺寸，μm(SEM)～1實施例1-7在實施例1-7中，使用以下合成協(xié)議。將試劑以以下順序加入燒杯中：去離子水；氫氧化鈉(～50重量％溶液)；二氧化硅(LudoxTMHS-40)；晶種；和結構導向劑(SDA)。在一些情況下，在將混合物裝入結晶器中以前使凝膠在環(huán)境條件下老化過夜(約16小時)。老化顯現(xiàn)出對最終產(chǎn)物不具有影響。然后將各混合物裝入高壓釜中以加熱和混合。然后將各混合物在高壓釜內(nèi)使用混合槳葉以～30rpm或～200rpm攪拌。各攪拌速度對應于容器內(nèi)小于～0.5m/s的梢速度。將凝膠各自在反應溫度下攪拌約4-6天以產(chǎn)生晶體。實施例1–ZSM-58(六角形形態(tài))的合成在實施例1中，ZSM-58晶體使用甲基托品碘化物(MTPI)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表1中。合成溫度為約160℃。將混合物在混合容器中以～30rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開(刻意)的氧化鋁來源。表1–實施例1合成混合物反應物實施例1H2O:SiO2比(摩爾)～47OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.25重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)～0.1％峰值晶體尺寸，μm(Horiba光散射)～20一般形態(tài)(SEM)六角形軸比～1.2如表1所示，合成混合物包含～47的H2O:SiO2比。由于較高的H2O:SiO2摩爾比，所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成六角盤。六角盤形態(tài)可在圖1b和1c中看出，其顯示出在不同放大倍數(shù)下的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.2。峰值(平均)晶體尺寸(peakcrystalsize)測定為約20μm。圖1d顯示基于特定尺寸范圍內(nèi)的晶體的體積百分比的晶體尺寸分布。圖1d中的尺寸分布使用HoribaTM光散射粒度檢測器得到。如圖1d所示，晶體尺寸分布為較窄的，其中～20μm的最常見的(峰值)晶體尺寸對應于多于～10％的晶體體積。較窄的分布歸因于合成混合物中晶種的使用。實施例2–ZSM-58(六角形形態(tài))的合成在實施例2中，ZSM-58晶體使用甲基托品碘化物(MTPI)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表2中。合成溫度為～140℃。將混合物在混合容器中以～30rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表2–實施例2合成混合物反應物實施例2H2O:SiO2比(摩爾)～47OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.25重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)～0.1％峰值晶體尺寸，μm(Horiba光散射)～26一般形態(tài)(SEM)六角形軸比～1.2如表2所示，合成混合物包含～47的H2O:SiO2比。由于較高的H2O:SiO2摩爾比，所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成六角盤。六角盤形態(tài)可在圖2a中看出，其顯示由實施例2產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.2。峰值(平均)晶體尺寸測定為約26μm。圖2b顯示基于特定尺寸范圍內(nèi)的晶體的體積百分比的晶體尺寸分布。如圖2b所示，晶體尺寸分布為較窄的，其中～26μm的最常見的(峰值)晶體尺寸對應于多于～10％的晶體體積。較窄的分布歸因于合成混合物中晶種的使用。實施例1-2對比在較高H2O:SiO2摩爾比和不同溫度(～140℃，～160℃)下來自MTPI配制劑的晶體。如SEM圖像中所示，兩種配制劑得到六角形盤。實施例3–ZSM-58(圓形形態(tài))的合成在實施例3中，ZSM-58晶體使用甲基托品碘化物(MTPI)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表3中。合成溫度為～140℃。將混合物在混合容器中以～30rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表3–實施例3合成混合物反應物實施例3H2O:SiO2比(摩爾)～19OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.21重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)～0.3％峰值晶體尺寸，μm(Horiba光散射)～20一般形態(tài)(SEM)圓形軸比～1.0如表3所示，合成混合物包含～19的H2O:SiO2比。由于較低的H2O:SiO2摩爾比，所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成圓形或環(huán)形盤。結果證明形態(tài)未必取決于結構導向劑的性質(zhì)，或者甚至并入骨架中的任何組分的性質(zhì)。圓形盤形態(tài)可在圖3a中看出，其顯示由實施例3產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.0。峰值(平均)晶體尺寸測定為約20μm。圖3b顯示基于特定尺寸范圍內(nèi)的晶體的體積百分比的晶體尺寸分布。如圖3b所示，晶體尺寸分布為較窄的，其中～20μm的最常見的(峰值)晶體尺寸對應于～10％的晶體體積。較窄的分布歸因于合成混合物中晶種的使用。實施例4–ZSM-58(圓形形態(tài))的合成在實施例4中，ZSM-58晶體使用甲基托品碘化物(MTPI)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表4中。合成溫度為140℃。將混合物在混合容器中以30rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表4–實施例4合成混合物反應物實施例4H2O:SiO2比(摩爾)～12OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.21重量％晶種(g晶種/重量％淤漿)～0.4％峰值晶體尺寸，μm(Horiba光散射)～17一般形態(tài)(SEM)圓形軸比～1.0如表4所示，合成混合物包含～12的H2O:SiO2比。由于較低的H2O:SiO2摩爾比，所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成圓形或環(huán)形盤。圓形盤形態(tài)可在圖4a中看出，其顯示由實施例4產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.0。峰值(平均)晶體尺寸測定為約17μm。圖4b顯示基于特定尺寸范圍內(nèi)的晶體的體積百分比的晶體尺寸分布。如圖4b所示，晶體尺寸分布為較窄的，其中～17μm的最常見的(峰值)晶體尺寸對應于～15％的晶體體積。應當指出圖4a還顯示層狀相的存在。不受理論束縛，認為該層狀相由于混合物在該實施例所述合成中凝膠組合物中的操作性H2O:SiO2比的下限或者接近下限而顯現(xiàn)的。不管如何，只要ZSM-58晶體顯現(xiàn)出具有所需形態(tài)和/或窄尺寸分布，則認為層狀相不明顯影響吸附活性，除了充當可能降低給定體積內(nèi)所需晶體的量的稀釋劑。實施例2-4提供在連續(xù)降低的H2O:SiO2比下使用MTPI合成ZSM-58的對比。這些實施例證明從較高H2O:SiO2比下的六角盤形態(tài)至較低H2O:SiO2比(例如約25或更小)下的圓盤形態(tài)的過渡。實施例5–ZSM-58(六角形形態(tài))的合成在實施例5中，ZSM-58晶體使用甲基托品氯化物(MTPCl)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表5中。合成溫度為～160℃。將混合物在混合容器中以～30rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表5–實施例5合成混合物反應物實施例4H2O:SiO2比(摩爾)～47OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.25重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)～0.1％平均晶體尺寸，μm(Horiba光散射)-(～10-15，通過SEM)一般形態(tài)(SEM)六角形軸比～1.2如表5所示，合成混合物包含～47的H2O:SiO2比。所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成六角盤。六角盤形態(tài)可在圖5中看出，其顯示由實施例5的合成混合物產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.2。平均晶體尺寸借助SEM和目測檢查測定為～10-15μm。實施例1和5對比另外類似的條件下在較高H2O:SiO2摩爾比(例如至少45)下用MTPCl代替MTPI作為結構導向劑。實施例1和5顯現(xiàn)出導致產(chǎn)生具有六角盤形態(tài)的晶體。實施例6–ZSM-58(圓形形態(tài))的合成在實施例6中，ZSM-58晶體使用甲基托品氯化物(MTPCl)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表6中。合成溫度為～160℃。將混合物在混合容器中以～200rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表6–實施例6合成混合物反應物實施例6H2O:SiO2比(摩爾)～19OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.13重量％晶種(淤漿中g晶種每g二氧化硅)～0.2％平均晶體尺寸，μm(Horiba光散射)-(～20-25，通過SEM)一般形態(tài)(SEM)圓形軸比～1.0如表6所示，合成混合物包含～19的H2O:SiO2比。由于較低的H2O:SiO2摩爾比，所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成圓盤。圓盤形態(tài)可在圖6中看出，其顯示由實施例6的合成混合物產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.0。平均晶體尺寸借助SEM和目測檢查測定為～20-25μm。實施例5-6對比在不同的H2O:SiO2比下來自使用MTPCl的配制劑的產(chǎn)物。實施例6顯示MTPI和MTPCl對制備具有圓盤形態(tài)的ZSM-58晶體而言是有效的。實施例7–ZSM-58(圓形形態(tài))的合成在實施例7中，ZSM-58晶體使用甲基托品氯化物(MTPCl)作為結構導向劑形成。合成混合物中各組分的比顯示于表7中。合成溫度為～140℃。將混合物在混合容器中以200rpm的攪拌速度攪拌。合成混合物不包含分開的氧化鋁來源。表7–實施例7合成混合物反應物實施例7H2O:SiO2比(摩爾)～19OH-:SiO2比(摩爾)～0.11Na:SiO2比(摩爾)～0.11SDA:SiO2比(摩爾)～0.13重量％晶種(g晶種/重量％淤漿)～0.2％平均晶體尺寸，μm(Horiba光散射)-(～15-20，通過SEM)一般形態(tài)(SEM)圓形軸比～1.1如表7所示，合成混合物包含～19的H2O:SiO2比。所得晶體形態(tài)顯現(xiàn)出構成圓盤。圓盤形態(tài)可在圖7a-7b中看出，其顯示由實施例7的合成混合物產(chǎn)生的晶體的SEM顯微照片。圖7b在較高的放大倍數(shù)下，并顯示用于測定軸比的頂點-頂點和邊-邊線的實例。頂點-頂點距離相對于邊-邊距離的軸比測定為～1.1。平均晶體尺寸借助SEM和目測檢查測定為～15-20μm。實施例6-7對比在較低H2O:SiO2比下但在不同的溫度下來自MTPCl配制劑的產(chǎn)物。除了關于軸比在一定程度上的更大值外，實施例6-7中的合成混合物產(chǎn)生大略類似的晶體。盡管根據(jù)具體實施方案描述了本發(fā)明，但它不如此受限。在具體條件下操作的合適改變/改進應是本領域技術人員明白的。因此，意欲以下權利要求書解釋為涵蓋如屬于本發(fā)明真實精神/范圍內(nèi)的所有這類改變/改進。