B2F4制造方法相關(guān)申請(qǐng)的引用根據(jù)35USC119的規(guī)定，在此要求提交于2011年10月10日的美國臨時(shí)專利申請(qǐng)第61/545,546的權(quán)益。美國臨時(shí)專利申請(qǐng)第61/545,546號(hào)的公開內(nèi)容特此全部引入本文以供參考，用于所有目的。技術(shù)領(lǐng)域本公開涉及一種用于由固體反應(yīng)物材料制備化合物或中間體的反應(yīng)系統(tǒng)和方法。在一個(gè)特定方面，本公開涉及這種類型的反應(yīng)系統(tǒng)和方法，用于制備作為基板中硼的離子注入的前體的含硼前體化合物。

背景技術(shù)：
離子注入被廣泛用在微電子器件產(chǎn)品的制造和其他工業(yè)應(yīng)用中。在離子注入工藝中，化學(xué)物質(zhì)通過高能離子注入到基板上而沉積在基板上。為減少所需的離子，需要前體易受離子化影響產(chǎn)生離子化介質(zhì)，該離子化介質(zhì)可包括各種前體片段、正離子、負(fù)離子，和重組離子和非離子物質(zhì)。通過提取、磁性過濾、加速/減速、分析器磁體加工、校準(zhǔn)、掃描和磁力校正處理該離子化介質(zhì)，以產(chǎn)生撞擊在基板上的所需類型離子的最終離子束。廣泛地不同類型的前體用于相應(yīng)地形成不同的注入材料和器件。說明性的前體包括氬、氧、氫，和摻雜元素，如砷、磷、鍺、硼、硅等的氫化物和鹵化物。特別地，硼是一種非常廣泛使用的摻雜元素，并且在最近幾年，注意力一直集中在提高現(xiàn)有硼前體的效率和利用率，和開發(fā)新產(chǎn)品上。在許多整合電路的制造中，一個(gè)主要步驟涉及硼注入到硅晶片上。因?yàn)樵嘏鹕踔猎诟邷叵乱脖憩F(xiàn)出非常低的蒸汽壓，利用揮發(fā)性含硼前體化合物是必要的。目前，三氟化硼(BF3)被廣泛地用作前體用于硼注入。在2007年，用于離子注入的BF3的世界范圍內(nèi)的消費(fèi)量估計(jì)大約是～3000kg，而且這個(gè)量在持續(xù)增長。盡管它具有廣泛應(yīng)用，BF3確實(shí)有缺點(diǎn)。BF3分子很難離子化，且流入到傳統(tǒng)離子發(fā)生器的離子源室的所有BF3，只有約15％可以被分裂。其余部分被丟棄。進(jìn)一步，只有約30％的電離的BF3轉(zhuǎn)換成可用于注入的B+離子。這導(dǎo)致低B+束電流，嚴(yán)重地限制了注入過程產(chǎn)量(處理量，通量，throughput)?？梢酝ㄟ^改變工藝參數(shù)實(shí)現(xiàn)B+束電流的一些增加，如通過提高提取電流，和通過增加BF3流速。然而，這些措施導(dǎo)致了離子源的壽命降低，反過來，高壓電弧導(dǎo)致刀具不穩(wěn)定、真空差和離子束能量污染。由于在這種行業(yè)利用較低注入能量的一般趨勢(shì)，近年來，在BF3使用中，與低B+束電流相關(guān)的產(chǎn)量限制，在半導(dǎo)體制造行業(yè)中變得越來越重要。在較低的注入能量，由于空間電荷，B+束經(jīng)歷更大的吹滅效應(yīng)(blow-outeffect)。用于可替代硼前體的高容量制造能力是可靠的且具有成本效益特性，因此，為半導(dǎo)體制造領(lǐng)域以及采用硼摻雜的其他離子注入應(yīng)用中提供了重大貢獻(xiàn)。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本公開涉及一種用于制造硼前體，如B2F4的反應(yīng)器系統(tǒng)和方法。在一個(gè)方面中，本公開涉及一種反應(yīng)器系統(tǒng)，包括：反應(yīng)區(qū)，用于在有效形成中間物質(zhì)的溫度和壓力條件下使氣態(tài)試劑與固體材料接觸；開口，用于允許氣態(tài)試劑的未反應(yīng)部分和中間物質(zhì)離開反應(yīng)區(qū)進(jìn)入冷凝區(qū)；以及圍繞開口的密封件，該密封件將反應(yīng)區(qū)密封連接到冷凝區(qū)。在另一個(gè)方面，本公開涉及一種反應(yīng)器系統(tǒng)，包括：反應(yīng)區(qū)，用于在有效形成中間物質(zhì)的溫度和壓力條件下使BF3氣體與含硼固體接觸；開口，用于允許BF3氣體的未反應(yīng)部分和中間物質(zhì)離開反應(yīng)區(qū)進(jìn)入冷凝區(qū)，該冷凝區(qū)用于實(shí)現(xiàn)中間物質(zhì)和BF3氣體的未反應(yīng)部分之間的反應(yīng)，以形成包含B2F4的反應(yīng)產(chǎn)物；回收區(qū)，用于回收反應(yīng)產(chǎn)物和未反應(yīng)的BF3氣體；以及再循環(huán)區(qū)，用于將回收的未反應(yīng)的BF3氣體再循環(huán)到反應(yīng)區(qū)。在一個(gè)進(jìn)一步的方面，本公開涉及一種形成B2F4的方法，包括使BF3氣體與含硼固體反應(yīng)以形成包含BF和未反應(yīng)的BF3氣體的第一氣態(tài)混合物；在有效冷凝第一氣態(tài)混合物的溫度和壓力條件下冷卻所述第一氣態(tài)混合物，以形成冷凝產(chǎn)物；使冷凝產(chǎn)物揮發(fā)，以形成包含B2F4和BF3的第二氣態(tài)混合物；過濾第二氣態(tài)混合物以除去顆粒；以及回收來自第二氣態(tài)混合物的B2F4。在一個(gè)進(jìn)一步的方面，本公開涉及一種形成B2F4的方法，包括使BF3氣體與含硼固體反應(yīng)，以形成包含BF和未反應(yīng)的BF3氣體的第一氣態(tài)混合物；在有效冷凝第一氣態(tài)混合物的溫度和壓力條件下冷卻第一氣態(tài)混合物，以形成第一冷凝產(chǎn)物；使第一冷凝產(chǎn)物揮發(fā)，以形成包含B2F4和BF3的第二氣態(tài)混合物；在有效冷凝第二氣態(tài)混合物的溫度和壓力條件下冷卻第二氣態(tài)混合物，以形成第二冷凝產(chǎn)物和包含B2F4和BF3的第三氣態(tài)混合物；過濾第三氣態(tài)混合物以除去顆粒；以及回收來自第三氣態(tài)混合物的B2F4。在一個(gè)進(jìn)一步的方面，本公開涉及一種用于生產(chǎn)B2F4的裝置，包括包含硼反應(yīng)物的反應(yīng)器，該硼反應(yīng)物與三氟化硼，BF3，反應(yīng)，以產(chǎn)生氟化硼，BF，其中，該反應(yīng)器被配置為提供有效用于BF3與硼反應(yīng)物反應(yīng)的工藝條件，以產(chǎn)生作為反應(yīng)產(chǎn)物的BF，并排放作為反應(yīng)器流出物的BF和未反應(yīng)的BF3；BF3的源，布置為將BF3供給至反應(yīng)器中；冷凝區(qū)，配置為接收來自反應(yīng)器的反應(yīng)器流出物，并提供有效用于BF和BF3的冷凝以產(chǎn)生B2F4的工藝條件；以及再循環(huán)回路，用于使可回收自冷凝的未反應(yīng)的BF3流到反應(yīng)器，其中再循環(huán)回路包括被配置為純化流入反應(yīng)器的再循環(huán)的BF3的純化單元。本公開的其他方面、特征和實(shí)施方式，將從隨后的公開和所附權(quán)利要求中更充分地顯現(xiàn)出來。附圖說明圖1是根據(jù)本公開的一個(gè)實(shí)施方式的反應(yīng)器系統(tǒng)的透視圖。圖2是根據(jù)圖1的實(shí)施方式的反應(yīng)器系統(tǒng)的透視圖。圖3是已安裝的反應(yīng)器系統(tǒng)的透視圖。圖4是根據(jù)圖2的實(shí)施方式的反應(yīng)器系統(tǒng)的橫截面視圖。圖5是圖4示出的反應(yīng)器系統(tǒng)的對(duì)開法蘭區(qū)的放大圖。圖6是根據(jù)本公開的一個(gè)實(shí)施方式的說明性阱配置的透視圖。圖7是根據(jù)本公開的一個(gè)實(shí)施方式，用于使固體反應(yīng)物與流體反應(yīng)的整合的反應(yīng)器系統(tǒng)的流程圖。具體實(shí)施方式本公開涉及一種用于由流體與固體反應(yīng)物材料的反應(yīng)生產(chǎn)中間體和最終產(chǎn)物的反應(yīng)器系統(tǒng)和方法。在一個(gè)特定方面，本公開涉及用于制造硼前體，如B2F4的反應(yīng)器系統(tǒng)和方法。在一個(gè)更特定方面，本公開提供了一種用于B2F4的反應(yīng)系統(tǒng)和制造工藝。四氟化二硼是一種液化的氣體，具有-56℃熔點(diǎn)和-34℃標(biāo)準(zhǔn)沸點(diǎn)，和在21℃下9.54巴的蒸汽壓。在本公開的一個(gè)特定方面，四氟化二硼(B2F4)是一種提供優(yōu)點(diǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)四氟化硼前體的前體化合物，部分原因是硼-硼化學(xué)鍵的性質(zhì)，使得B2F4較三氟化硼明顯更容易分離和電離。因此，利用四氟化二硼能夠?qū)崿F(xiàn)明顯更高的離子束電流?？梢岳迷淤|(zhì)量單位(AMU)磁體選擇來選擇與當(dāng)三氟化硼在相同離子注入工具中用作前體時(shí)所選擇的離子相同的用于注入的離子(11B或11BF2)。另外，可以在增強(qiáng)的安全容器中提供四氟化二硼，例如，調(diào)節(jié)壓力的供應(yīng)容器，如市場(chǎng)上可買到的商標(biāo)VAC下的來自ATMI公司(Danbury，Connecticut，美國)，或在含吸附劑供應(yīng)容器中，其中吸附劑用作四氟化二硼的存儲(chǔ)介質(zhì)。根據(jù)本公開為了生產(chǎn)四氟化二硼，硼或含硼化合物在升高的溫度下與BF3接觸以生成作為中間體的BF。在這種布置的特定實(shí)施方式中，使三氟化硼通過含硼固體的床，其中反應(yīng)區(qū)處于上達(dá)至2200℃的升高的溫度，例如，溫度范圍從1000℃到2200℃。在1000℃到2200℃這樣可在特定應(yīng)用中被有效采用的寬范圍內(nèi)的子范圍溫度包括其中子范圍的溫度下限可具有任何合適的值的子范圍，例如1000℃、1050℃、1100℃、1150℃、1200℃、1250℃、1300℃、1350℃、1400℃、1450℃、1500℃、1550℃、1600℃、1650℃、1700℃、1750℃、1800℃、1850℃、1900℃、1950℃、2000℃、2050℃、2100℃或2150℃，且其中這種子范圍的上限具有大于子范圍下限的值，例如在特定實(shí)施方式中，1050℃、1100℃、1150℃、1200℃、1250℃、1300℃、1350℃、1400℃、1450℃、1500℃、1550℃、1600℃、1650℃、1700℃、1750℃、1800℃、1850℃、1900℃、1950℃、2000℃、2050℃、2100℃、2150℃或2200℃的上限溫度。在本公開的廣泛實(shí)踐中還可以采用其他溫度范圍來生產(chǎn)BF，或當(dāng)本文公開的所述反應(yīng)器系統(tǒng)和方法用在其他中間體和最終產(chǎn)物的生產(chǎn)中時(shí)，可以利用合適特征的其他溫度范圍。本公開考慮了在整合組件中在反應(yīng)區(qū)，含硼化合物和BF3氣體反應(yīng)的熱控制。這種溫度控制調(diào)節(jié)在反應(yīng)區(qū)溫度的變化，并被測(cè)量或檢測(cè)，使得調(diào)節(jié)進(jìn)入或離開反應(yīng)區(qū)的熱能的通道以獲得所需的平均溫度。尤其是，將反應(yīng)區(qū)的溫度條件熱控制到預(yù)定的溫度范圍。可以通過使用熱電偶、恒溫傳感器、高溫傳感器，或其他適于感測(cè)或監(jiān)測(cè)溫度的設(shè)備，與加熱或冷卻裝置、處理器，和CPU和/或與加熱和冷卻裝置可操作連接的其他控制器相結(jié)合，來實(shí)現(xiàn)這種熱控制?？梢圆僮鬟@種系統(tǒng)，以使溫度傳感器產(chǎn)生溫度檢測(cè)信號(hào)(傳感信號(hào)，sensingsignal)，該信號(hào)被傳送到處理器，處理器反過來隨需要啟動(dòng)加熱器或冷卻設(shè)備以保持所需的設(shè)定點(diǎn)溫度。一氟化硼是在反應(yīng)區(qū)或反應(yīng)器的高溫部分產(chǎn)生的B2F4的前體?？梢允褂煤唵蔚臅r(shí)間溫度分布，其目的是(i)升高反應(yīng)區(qū)的溫度至一定水平，用于以受控的方式開始并繼續(xù)BF3+2B＝3BF反應(yīng)，以及(ii)防止由于高速率的溫度變化引起的對(duì)反應(yīng)器組件的熱沖擊。在其他實(shí)施方式中，其他時(shí)間溫度分布可以提供某些優(yōu)點(diǎn)。例如，初始溫度上升可以是線性的、步進(jìn)式的、指數(shù)的或旨在以足夠快的方式增加反應(yīng)區(qū)溫度的任何其他分布。可以保持溫度分布為線性分布或可以是其他形狀，例如，以提高硼固體的利用率，因?yàn)樵诜磻?yīng)過程中它們被耗盡。溫度分布也可以與BF3流動(dòng)分布同步化。溫度下降可以是線性的，步進(jìn)式的、指數(shù)的或?yàn)楦邷貐^(qū)域快速冷卻，而不引起對(duì)反應(yīng)器組件的熱沖擊而優(yōu)化的任何其他形狀。也可以優(yōu)化空間溫度分布以使BF生產(chǎn)最大化。例如，通過使用一個(gè)以上射頻(RF)加熱圈，可以調(diào)整這種分布以在一定體積的反應(yīng)腔室中構(gòu)建所述反應(yīng)區(qū)。通過利用幾個(gè)RF線圈的相長干涉，可以遷移所述反應(yīng)區(qū)，改變大小或形狀或調(diào)節(jié)以提高BF的生產(chǎn)。這也可以通過反應(yīng)區(qū)的機(jī)械運(yùn)動(dòng)來提高。在特定的實(shí)施方式中，在含硼固體和三氟化硼的反應(yīng)中的壓力可以在任何合適的值，例如，壓力在從10-6到1,000托范圍內(nèi)。用于中間體BF形成的含硼固體可以是任何合適的大小和形狀特征，例如，允許待裝載固體進(jìn)入其中輸送有BF3的反應(yīng)區(qū)的大小和形狀特征，使得反應(yīng)性固體在反應(yīng)區(qū)中充分地與三氟化硼接觸，以產(chǎn)生所需量的氟化硼(BF)中間體。與先前討論的一致，在本公開的廣泛實(shí)踐中使用的反應(yīng)性固體可以具有任何大小顆?；虿贿B續(xù)的形式，包括粉末、顆粒、丸粒、薄片、在基板載體顆粒上的固體薄膜等。尤其是，優(yōu)化的粒度分布包括均勻、正常、二-、三-和多峰分布，可以用于含硼固體在反應(yīng)區(qū)更好的壓縮(致密化，compacting)。這種壓縮導(dǎo)致長時(shí)間的反應(yīng)，和因此更高的B2F4產(chǎn)量。此外，可以采用多峰粒度分布，以減少在固體活性顆粒的床上的空隙體積，并使每單位體積的殼體的反應(yīng)性固體的量最大化，其中所述固體活性顆粒的床是靜止的?？梢詢?yōu)化固體顆粒的大小和形狀為顆粒床的更好的熱均勻性和/或通過床的更好的氣體流動(dòng)行為。在本公開的一個(gè)方面，設(shè)計(jì)含硼固體以暴露晶面，該晶面更高反應(yīng)性的趨向于BF3以增加收率和產(chǎn)量。例如，如果發(fā)現(xiàn)(lmn)晶面在BF生成中具有更高反應(yīng)速率，使用具有高分?jǐn)?shù)表面區(qū)域的(lmn)面的單晶體的含硼材料是有益的?？商鎿Q地，具有低分?jǐn)?shù)的有益的(lmn)晶面的微晶可以布置成宏觀結(jié)構(gòu)來隱藏較不活潑的晶面并優(yōu)先暴露更高反應(yīng)性的一個(gè)或多個(gè)晶面。在較高溫度反應(yīng)區(qū)中使用的反應(yīng)性固體可以是任何適當(dāng)?shù)念愋?。在硼化合物，如四氟化二硼的生產(chǎn)中，固體硼已被示意性地描述為合適的固體反應(yīng)物。在其他實(shí)施方式中，可以期望使用反應(yīng)性固體而不是硼金屬用于BF3的接觸。例如，可以存在于任何合適的含硼化合物中的硼。在本發(fā)明的一個(gè)優(yōu)選的方面，含硼化合物將是硼原子未處于最高氧化態(tài)的那個(gè)。在本發(fā)明的一個(gè)方面，在與BF3反應(yīng)中，下列含硼固體或其混合物可以用于更有效地生成BF：(i)具有例如以下化學(xué)計(jì)量公式的含硼化合物，如M4B、M3B、M5B2、M7B3、M2B、M5B3、M3B2、M11B5、MB、M10B11、M3B4、M2B3、M3B5、MB2、M2B5、MB3、MB4、MB6、M2B13、MB10、MB12、MB15、MB18、MB66，其中M表示周期表中與硼存在一定化學(xué)計(jì)量的元素，例如B4C和C(碳)；或(ii)具有非化學(xué)計(jì)量公式的含硼化合物。這類含硼固體也可以以任何兩種或更多種含硼化合物的混合物使用，其中獨(dú)立地選擇在混合物中的每種化合物。對(duì)于最佳反應(yīng)設(shè)計(jì)和控制而言，在顆粒床內(nèi)的化合物的混合物可以是均勻的或分層的。在本公開的一個(gè)方面，使反應(yīng)區(qū)的組合物與含硼固體的組合物相匹配可以是可取的。如果反應(yīng)區(qū)的組成部分和組件由碳或石墨制成，尤其是，硼碳化物，如B4C，可提供不引入額外的元素進(jìn)入反應(yīng)區(qū)的額外好處。例如，含硼固體可以具有范圍從1mm上達(dá)至5cm或更大的直徑或特征主要尺寸，這取決于反應(yīng)器裝置的規(guī)模和用于保持在反應(yīng)腔室內(nèi)的殼體中的固體的保持結(jié)構(gòu)。保持結(jié)構(gòu)可以是任何適當(dāng)?shù)囊环N類型或多種類型，例如，包括篩、網(wǎng)格、棒、柯式印版、杯子、金屬或非金屬棉塞等?？梢砸匀魏魏线m的方式布置所述含硼固體，該方式允許BF中間體從所述反應(yīng)區(qū)排出，以便在冷凝區(qū)將其捕獲。含硼固體與BF3在升高的溫度下接觸生成作為中間體的BF后，BF中間體和未反應(yīng)的BF3從反應(yīng)區(qū)排放到冷凝區(qū)，BF中間體和未反應(yīng)的BF3在此處冷凝。所述冷凝區(qū)，例如，可以包括冷阱，在冷阱中BF中間體和未反應(yīng)的BF3在冷阱的冷卻或冷凍表面冷凝，伴有BF與BF3反應(yīng)形成B2F4。在本公開的一個(gè)實(shí)施方式中，通過將含硼固體反應(yīng)物置于表面具有開口的殼體內(nèi)利用所述反應(yīng)器系統(tǒng)，殼體的底部具有支持含硼固體并將其保持在殼體的內(nèi)部容積中的保持結(jié)構(gòu)，同時(shí)允許反應(yīng)性氣體流過保持結(jié)構(gòu)。殼體被插入到反應(yīng)腔室中，該反應(yīng)腔室，例如，可以是由合適的材料，如石英或石墨，形成的中空氣缸(筒，cylinder)形狀。這種氣缸的內(nèi)徑大于殼體的直徑，以使氣缸的內(nèi)表面與殼體是隔開的關(guān)系。在一個(gè)特定布置中，可以彼此之間同軸地布置殼體和氣缸，以便在它們之間形成環(huán)形空隙。氣缸和殼體與冷凝區(qū)直接流體連通，通過合適的冷卻劑，如液氮或其他熱傳遞冷卻介質(zhì)，或其他制冷源冷卻該冷凝區(qū)。在這種布置中，含硼固體可以加載在殼體中，以便形成含硼固體床，其中殼體布置在氣缸幾何體的反應(yīng)區(qū)。可以通過管懸掛該組件，三氟化硼通過該管被輸送到反應(yīng)區(qū)，使得三氟化硼在這個(gè)反應(yīng)區(qū)與含硼固體反應(yīng)，生產(chǎn)氟化硼(BF)中間體。BF中間體和未反應(yīng)的BF3優(yōu)選直接從反應(yīng)區(qū)排放到冷凝區(qū)。在這種布置中，BF中間體和未反應(yīng)的BF3冷凝在，如，冷阱的表面上，伴有BF與BF3反應(yīng)形成B2F4。一旦已經(jīng)凝結(jié)足夠量的BF、BF3和B2F4，反應(yīng)停止并且冷凝區(qū)被帶到更高溫度以允許蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)物，如B2F4和BxFy(更高/聚合氟化硼物質(zhì)，其中x和y具有化學(xué)計(jì)量的適當(dāng)值)和未反應(yīng)的BF3。然后，可以抽取含B2F4氣體混合物離開冷凝區(qū)，并進(jìn)行回收處理，如蒸餾來回收B2F4，同時(shí)回收BF3并再循環(huán)回到反應(yīng)器或進(jìn)行其他處置或使用。從冷凝區(qū)回收的反應(yīng)產(chǎn)物組分在本發(fā)明的具體實(shí)施中可能是有用的。例如，可以加熱來自較低溫度反應(yīng)區(qū)的反應(yīng)產(chǎn)物混合物的BxFy組分，并分解以形成固體硼作為冷凝區(qū)反應(yīng)過程的回收的副產(chǎn)物。在一個(gè)特定的實(shí)施方式中，含硼固體裝載在圓柱形殼體中，該殼體也可以由石墨或陶瓷形成，或可替換地由另一種合適的建筑材料形成，然后殼體布置在圓柱形反應(yīng)腔室內(nèi)，優(yōu)選地，殼體在圓柱形腔室中居中，盡管也可以實(shí)現(xiàn)其他非中心的布置。殼體在其較低部分有利地設(shè)有孔，使得BF3從殼體的頂部進(jìn)入，穿過含硼固體并到達(dá)反應(yīng)腔室位于的穿孔部分。在反應(yīng)區(qū)從BF3和含硼反應(yīng)物的反應(yīng)中生成的BF離開殼體的孔，然后向下流進(jìn)冷凝區(qū)。通過在殼體和反應(yīng)腔室之間提供間隙，減少了殼體底部和反應(yīng)腔室上的堵塞。一個(gè)例子示于圖4中，其中，殼體組件31包括固體反應(yīng)物32，反應(yīng)腔室33和殼體34。包括殼體和反應(yīng)腔室的反應(yīng)器組件的定位可以采用水平或垂直方向，或以反應(yīng)器組件的水平和垂直位置之間的任何角度的角度方向。布置在反應(yīng)腔室內(nèi)的有孔殼體中的開口的形狀特征可以是一致或非一致的，并且可以是圓形或可具有其他幾何形狀，與保持開口路徑的目的一致，用于氟化硼和三氟化硼流出殼體，而同時(shí)影響三氟化硼和含硼固體之間的適當(dāng)接觸。含硼固體的形狀和/或大小特征可以是一致或非一致的。更一般地，在反應(yīng)腔室內(nèi)的殼體中的開口的特征，和布置在反應(yīng)中的含硼固體的形態(tài)、形狀、結(jié)晶度和大小是可以單獨(dú)地或組合地定制以優(yōu)化含硼固體和三氟化硼之間的反應(yīng)的參數(shù)。殼體和/或反應(yīng)腔室可以有利地由金屬、石英、石墨或其他碳質(zhì)材料形成。為此目的優(yōu)選石墨用于殼體，因?yàn)闊峥梢匀菀椎卦谶@種材料中電阻性地產(chǎn)生，例如，通過由通電線圈的射頻(RF)場(chǎng)誘導(dǎo)的振蕩電流，該通電線圈相對(duì)于反應(yīng)區(qū)被外切定位，例如，包括圓柱形腔室的區(qū)和含反應(yīng)性固體的殼體。RF線圈提供了簡單而有效的布置，用于實(shí)現(xiàn)三氟化硼與裝有這種固體的殼體內(nèi)的含硼固體在反應(yīng)所需的升高的溫度。如前所述，殼體的特征可以是有小孔的，由多孔吸附劑滲透性材料構(gòu)成，或可替換地在其中具有一個(gè)或多個(gè)開口，為在高溫反應(yīng)中形成的中間體的出口?？紤]到使用石墨材料用于反應(yīng)氣體流經(jīng)的反應(yīng)性固體接觸區(qū)，和使用RF線圈用于電阻性加熱這種石墨材料至反應(yīng)溫度，應(yīng)當(dāng)理解，線圈間距、直徑、形狀、使用多個(gè)線圈等，將影響施加的RF場(chǎng)的幾何形狀和強(qiáng)度。基于本發(fā)明，在本領(lǐng)域的技術(shù)范圍內(nèi)，可以適當(dāng)?shù)貥?gòu)造并布置所述RF線圈，以在升高的溫度反應(yīng)區(qū)內(nèi)提供有效地軸向和徑向溫度分布，以便在反應(yīng)區(qū)內(nèi)實(shí)現(xiàn)作為反應(yīng)性固體和反應(yīng)氣體的反應(yīng)產(chǎn)物的BF中間體的高效生產(chǎn)。雖然優(yōu)選石墨用于含硼固體殼體的構(gòu)造中，可以采用金屬、陶瓷或其他高溫材料，前提是它們承受上達(dá)至2200℃的溫度，并且在整個(gè)溫度范圍內(nèi)對(duì)三氟化硼是惰性的。例如，用于高溫反應(yīng)區(qū)的熱源，通過含導(dǎo)電加熱、感應(yīng)加熱、對(duì)流加熱、電阻加熱，和輻射加熱中至少一個(gè)加熱方式，可適于保持反應(yīng)區(qū)中的預(yù)定溫度。在這方面所述熱源可以適于保持反應(yīng)區(qū)中的溫度，有效地防止材料在反應(yīng)區(qū)沉積和/或冷凝，例如反應(yīng)區(qū)中的溫度在1000℃到2200℃范圍內(nèi)。在一個(gè)實(shí)施方式中，反應(yīng)器系統(tǒng)包括三個(gè)主要部分。如圖1所示，反應(yīng)器系統(tǒng)200包括供給工藝氣體和純化氣體的頂部部分1，包括發(fā)生高溫反應(yīng)的反應(yīng)區(qū)的中間部分2，以及包括在低溫(例如，通過液氮)冷卻和冷凝產(chǎn)品的冷凝區(qū)的底部部分3。在該實(shí)施方式中，反應(yīng)器系統(tǒng)包括為高溫反應(yīng)提供能量的感應(yīng)加熱系統(tǒng)，用于熱管理的冷卻水系統(tǒng)，和用于在低溫范圍冷卻反應(yīng)物的液氮杜瓦瓶。液氮杜瓦瓶具有相關(guān)聯(lián)的液壓升降機(jī)，用以輔助控制反應(yīng)器系統(tǒng)的底部部分的溫度。圖2和圖3示出了這個(gè)反應(yīng)器系統(tǒng)。如圖2所示，本實(shí)施方式的反應(yīng)器系統(tǒng)200的頂部部分包括觀察口11、氣體入口室12、轉(zhuǎn)接法蘭13，和過渡室14。反應(yīng)器系統(tǒng)的中間部分包括石英護(hù)套19。所述中間部分還包括示于圖4的殼體組件31。反應(yīng)器系統(tǒng)的底部部分包括對(duì)開法蘭16、底部法蘭17和冷阱18。如圖3所示，包括反應(yīng)器系統(tǒng)200的安裝的反應(yīng)器系統(tǒng)，根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方式包括反應(yīng)器21、反應(yīng)器支架22、液氮容器80、液壓升降機(jī)90和感應(yīng)加熱站23。在本發(fā)明的實(shí)施方式中，提供的反應(yīng)器系統(tǒng)包括反應(yīng)區(qū)，用于使氣態(tài)試劑與固體材料在溫度和壓力條件下接觸，有效地形成中間物質(zhì)；開口，用于允許氣態(tài)試劑的未反應(yīng)部分和中間物質(zhì)離開反應(yīng)區(qū)進(jìn)入冷凝區(qū)；以及圍繞開口的密封件，密封地將反應(yīng)區(qū)連接到冷凝區(qū)。在特定實(shí)施方式中，開口可以不同地由單一開口組成，或可替換地由許多開口組成，以適應(yīng)中間物質(zhì)和未反應(yīng)的氣態(tài)試劑從反應(yīng)區(qū)排出。所述開口可以由內(nèi)腔(lumen)或通道，或其他使得中間物質(zhì)和未反應(yīng)的氣態(tài)試劑特定排放，例如，到進(jìn)一步反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)布置組成，其中中間物質(zhì)和未反應(yīng)的氣態(tài)試劑進(jìn)一步反應(yīng)形成最終產(chǎn)物。根據(jù)要求，如化學(xué)相容性、使用溫度、密封壓力、大小和成本，選擇連接反應(yīng)區(qū)與冷凝區(qū)的密封件。密封件應(yīng)能夠在真空或超大氣壓條件下密封地連接反應(yīng)區(qū)和冷凝區(qū)。密封件進(jìn)一步將完全圍繞允許氣態(tài)試劑的未反應(yīng)部分和中間物質(zhì)離開反應(yīng)區(qū)的開口。密封件可以是任何合適的大小、形狀和特征，該密封件在反應(yīng)系統(tǒng)操作過程中現(xiàn)存的壓力和溫度條件下，在反應(yīng)區(qū)和冷凝區(qū)之間提供充分的密封。在一個(gè)實(shí)施方式中，密封件將是O形環(huán)。在一個(gè)進(jìn)一步的實(shí)施方式中，密封件可包括全氟彈性體材料。在一個(gè)實(shí)施方式中，在反應(yīng)器系統(tǒng)的中間部分的反應(yīng)區(qū)可包括水冷式的雙壁石英護(hù)套的反應(yīng)器。該護(hù)套的中心是殼體或加熱用于高溫反應(yīng)的坩堝。所述反應(yīng)器系統(tǒng)的底部部分或冷凝區(qū)是由不銹鋼制成的容器，并浸沒在液氮中，以使反應(yīng)產(chǎn)物凝結(jié)并固化在壁上。通過舉例的方式，如圖3所示的液壓升降機(jī)90可以用于移動(dòng)杜瓦瓶或含液氮或能夠在冷凝區(qū)冷卻和冷凝反應(yīng)物所需的低溫上下冷卻的其他材料的容器。根據(jù)有效地冷卻和加溫所需的的預(yù)定要求，可以自動(dòng)操作該運(yùn)動(dòng)。例如，通過使用液壓升降機(jī)來控制所述低溫范圍，配置該液壓升降機(jī)為以向上和向下中選擇的一個(gè)方向，在最上位置和最低位置之間，轉(zhuǎn)移含能在低溫冷卻的材料的容器。在一個(gè)實(shí)施方式中，其中雙壁石英護(hù)套用于反應(yīng)區(qū)，和不銹鋼圓柱用于冷凝區(qū)，在真空和超環(huán)境壓力下，為了保持在石英和金屬部件之間的密封，使用全氟彈性體(FFKM)O形環(huán)。為了保護(hù)O形環(huán)免受與反應(yīng)區(qū)或加熱的坩堝和冷凝區(qū)，或反應(yīng)器的冷卻的下部相關(guān)的極端高溫和低溫，水通道可以用于最小化O形環(huán)將暴露在的極端溫度。否則這些極端溫度將會(huì)減少O形環(huán)的壽命，或防止它在所有工藝條件下保持密封。為了物理上保持O形環(huán)上的壓縮，可以使用高性能工程熱塑性塑料構(gòu)造的對(duì)開法蘭。例如，熱塑性塑料可包括40％玻璃填充的聚苯硫醚、雙馬來酰亞胺、聚砜，或其他高性能工程熱塑性。圖4是根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方式的反應(yīng)器系統(tǒng)200的模型橫截面視圖。圖5是圖4所示反應(yīng)器系統(tǒng)200的一部分的放大圖。如圖所示，O形環(huán)41配置在底部法蘭17上的對(duì)開法蘭16的下面。在圖5所示的放大圖中，O形環(huán)41、對(duì)開法蘭16、底部法蘭17和緩沖墊42被布置在冷阱18的上面(圖4)，使得根據(jù)反應(yīng)器系統(tǒng)的操作要求保持在O形環(huán)上的壓縮。石英護(hù)套19也顯示在圖4和圖5中。選擇用于對(duì)開法蘭的復(fù)合材料，因?yàn)槠湓谏叩臏囟确磻?yīng)區(qū)中操作的能力，并且不與感應(yīng)加熱系統(tǒng)產(chǎn)生的RF場(chǎng)耦合。用于固定對(duì)開法蘭的螺栓是黃銅，以使耦合效應(yīng)最小化。在對(duì)開法蘭和石英護(hù)套之間以及在黃銅螺栓和對(duì)開法蘭之間，氟碳化合物，如聚四氟乙烯，都可以用作緩沖墊并提供熱隔離的附加層。在一個(gè)實(shí)施方式中，氮?dú)獯等雽?duì)開法蘭內(nèi)的通道以冷卻螺栓，以及從直接圍繞O形環(huán)密封件的區(qū)域置換氧氣。在本公開的一個(gè)實(shí)施方式中，水通道允許要循環(huán)的水通過底部法蘭。利用熱交換器控制水的溫度為～21℃。在反應(yīng)的高溫步驟中，水用于從底部法蘭吸取熱并遠(yuǎn)離O形環(huán)以保護(hù)它免于被過度加熱。過熱O形環(huán)可能會(huì)造成損壞。在高溫步驟之后，當(dāng)反應(yīng)器的底部仍在液氮中時(shí)，水通道被用來防止法蘭，更具體地說防止O形環(huán)被過冷卻。過冷的O形環(huán)可導(dǎo)致其失去完整性并形成泄漏。在一個(gè)單獨(dú)的實(shí)施方式中，反應(yīng)區(qū)可包括金屬反應(yīng)器，即，其中所有建筑材料都是金屬的反應(yīng)器，如殼體和反應(yīng)腔室。在本實(shí)施方式中，可使用金屬密封件，比你個(gè)熱源可能位于反應(yīng)區(qū)內(nèi)。例如，熱源通過包括通電加熱、感應(yīng)加熱、對(duì)流加熱、電阻加熱和輻射加熱的至少一個(gè)加熱方式，可以適于保持反應(yīng)區(qū)中預(yù)定的溫度。在這方面，熱源可以適于保持反應(yīng)區(qū)中的溫度，有效地防止材料在反應(yīng)區(qū)中沉積和/或冷凝，例如，在反應(yīng)區(qū)內(nèi)溫度范圍從1000℃到2200℃。全金屬反應(yīng)器將能夠承受高壓和由于在反應(yīng)區(qū)和冷凝區(qū)之間存在的高溫梯度或從外部因素，如系統(tǒng)或過程故障，可能發(fā)生的沖擊。從三氟化硼和元素硼或含硼固體反應(yīng)形成一氟化硼的高溫反應(yīng)器的下游，冷凝區(qū)包括較低溫度反應(yīng)器，例如，冷阱，其大小、形狀和特征是可以有選擇地改變的額外參數(shù)。可以調(diào)整這些參數(shù)以優(yōu)化地實(shí)現(xiàn)來自較高溫度反應(yīng)區(qū)流入冷凝區(qū)的含中間體流的材料的更均勻沉積，同時(shí)在冷凝區(qū)中保持適當(dāng)?shù)恼婵諚l件。例如，冷阱使用延長的表面結(jié)構(gòu)，如冷頭、片，或類似物，可以在冷阱中提供，以增加冷凝材料的表面區(qū)域，該材料存在于從較高溫度反應(yīng)器流入冷阱的含中間體流中。在為冷凝固體中間體(BF)采用的冷凝區(qū)或較低溫度區(qū)中，已經(jīng)描述了作為示例性冷卻劑的液氮。在本發(fā)明的具體實(shí)施方式中可以采用其他制冷介質(zhì)，包括，但不限于，制冷劑如液氬、液氧、液氦等。可以周期性地用水清洗所述冷阱，以除去固體氟化硼殘留物，例如，分子式BxFy的更高/聚合物的氟硼化物，其中x和y具有化學(xué)計(jì)量地適當(dāng)值。在操作中，可以用液氮或其他合適的冷卻劑冷卻所述冷阱。當(dāng)液氮用作冷卻劑時(shí)，在冷阱底部的溫度可以是約-196℃。在一個(gè)實(shí)施方式中，也可以操作冷阱以在其中預(yù)冷凝三氟化硼，從而當(dāng)所述含中間體反應(yīng)混合物隨后流入冷阱時(shí)，增加了四氟化二硼的生產(chǎn)。從冷阱中提取或卸下的反應(yīng)產(chǎn)物混合物可含有5％、10％、20％、30％、40％、50％或更高濃度的四氟化二硼，其余的是三氟化硼和痕量的揮發(fā)性重氟硼化物。本公開的反應(yīng)系統(tǒng)可以配置為具有各種具特定體特征和為高效連續(xù)操作具有各種特定布置。例如，不是含單個(gè)反應(yīng)腔室和裝有含硼固體的單個(gè)殼體的反應(yīng)區(qū)，高溫反應(yīng)器組件可以具有多個(gè)、獨(dú)立的反應(yīng)腔室并且可以彼此獨(dú)立地操作、維護(hù)，和再裝滿的多個(gè)殼體?？紤]到通過一氟化硼和三氟化硼的反應(yīng)用于產(chǎn)生四氟化二硼的冷凝區(qū)，可以提供這種區(qū)作為包括充分冷卻的表面元件的冷阱，如板構(gòu)件或具有擴(kuò)展表面的板構(gòu)件，該板構(gòu)件被輸送到冷阱的腔室中，以接收并冷凝BF、BF3和B2F4。一旦這種接收板構(gòu)件充分地涂有冷凝材料后，被輸出冷凝區(qū)，并替換為新的接收板構(gòu)件，例如通過適當(dāng)配置的輸送機(jī)或其他輸送系統(tǒng)。在另一個(gè)布置中，高溫組件可以定位在反應(yīng)器系統(tǒng)內(nèi)的低溫分隔式冷阱中。這種組件以任何合適的方式轉(zhuǎn)化為反應(yīng)器系統(tǒng)的不同隔間，具有被布置為相對(duì)于反應(yīng)器其余部分用于以孤立狀態(tài)沉積BF、BF3和B2F4的特定冷阱隔間(例如，反應(yīng)器其余部分進(jìn)行清洗或“卸下”已經(jīng)沉積在其他冷阱隔間的冷凝產(chǎn)物)。B2F4產(chǎn)物形成在冷凝區(qū)后，B2F4生產(chǎn)的下一個(gè)步驟是從反應(yīng)器中提取含B2F4氣體混合物，用于進(jìn)一步蒸餾提純和回收B2F4。更一般地，如本發(fā)明預(yù)期的，可以利用含硼固體(反應(yīng)氣體與之相接觸)合成廣泛多種類型的含硼化合物，并且可包括任意數(shù)量的硼原子。在一個(gè)實(shí)施方式中，含硼化合物含有至少兩個(gè)硼原子。在另一個(gè)實(shí)施方式中，含硼化合物含有2到80個(gè)硼原子，包括二硼化合物如B2F4，三硼化合物、四硼化合物如(F2B)3BCO，五硼化合物、六硼化合物、七硼化合物、八硼化合物、九硼化合物、十硼化合物、十一硼化合物、十二硼化合物等，上達(dá)至B80化合物，如富勒烯的B80類似物。在其他實(shí)施方式中，含硼化合物可以含有2、3、4、5、6、7、8、9、10，或11個(gè)硼原子。另外的實(shí)施方式可包括簇硼化合物。仍在其他實(shí)施方式中，含硼化合物可以是二硼化合物。在其他實(shí)施方式中，含硼化合物可以以排除某些化合物的方式定義，如包含二硼化合物而不是乙硼烷。因此，應(yīng)當(dāng)理解，本發(fā)明考慮了各種類型的含硼化合物，在本發(fā)明的寬范圍內(nèi)，可能是不同規(guī)定的，包括或可替代地在排他性規(guī)定中。根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方式，可以配置回收區(qū)在冷凝區(qū)下游，用于回收反應(yīng)產(chǎn)物和未反應(yīng)的BF3氣體。在這種實(shí)施方式中，B2F4在冷凝區(qū)產(chǎn)生后，加熱所述冷凝材料以形成氣體混合物。提取來自反應(yīng)器的氣體混合物用于B2F4的進(jìn)一步蒸餾。從反應(yīng)系統(tǒng)獲得的這種氣體混合物通常包含B2F4、BF3和揮發(fā)性重硼氟化物(BxFy)。通常情況下，BxFy最大含量為1-2％；然而，一些BxFy物質(zhì)可能變得不穩(wěn)定，并觸發(fā)B2F4分解。非常可取的是，(i)防止從反應(yīng)系統(tǒng)的冷凝區(qū)提取BxFy，或(ii)在產(chǎn)品提取或回收過程中除去這些BxFy物質(zhì)，以便只捕獲B2F4和BF3。此外，防止來自反應(yīng)器的任何顆粒向下沿輸送管線轉(zhuǎn)移至收集容器中是很重要的，因?yàn)檫@種顆?？蓳p壞系統(tǒng)的閥門和其他組件。在一個(gè)實(shí)施方式中，操作回收區(qū)以實(shí)現(xiàn)從冷凝區(qū)提取氣體混合物，用于B2F4的進(jìn)一步收集/蒸餾，通過冷凝區(qū)的逐漸升溫使冷凝的BF3和B2F4揮發(fā)。在這種布置中，利用冷凝區(qū)和容器之間的壓力降，在低溫下轉(zhuǎn)移氣體至收集容器中。由于BxFy物質(zhì)在任何給定的溫度具有低于BF3和B2F4的蒸汽壓，可以采用在線低溫阱(inlinelowtemperaturetrap)從氣體混合物流中冷凝BxFy物質(zhì)。為此目的，應(yīng)當(dāng)選擇溫度和阱入口壓力，以防止B2F4或BF3過度冷凝。例如，在-57℃B2F4顯示～160托壓力，這允許反應(yīng)器運(yùn)行上達(dá)至這個(gè)壓力，而沒有在阱中冷凝B2F4。在一個(gè)實(shí)施方式中，從反應(yīng)器中提取粗產(chǎn)品，BF3/B2F4的方法，依賴于反應(yīng)器和收集氣缸或容器之間的壓力差。通過部分地沉浸在液氮中冷卻收集容器，優(yōu)選一加侖不銹鋼氣缸，來建立壓力差。借此，BF3和B2F4將凝結(jié)在氣缸中導(dǎo)致反應(yīng)器和收集容器之間的這種壓力差，允許材料流動(dòng)。在反應(yīng)系統(tǒng)中，杜瓦瓶的高度為允許冷凝氣體蒸發(fā)的設(shè)定高度。然而，可以以充分地提供所需的溫度、壓力和流速的任何方式控制冷凝區(qū)的溫度。例如，通過杜瓦瓶的自動(dòng)化高度控制，可以控制蒸發(fā)速率。回收區(qū)可以進(jìn)一步包括過濾區(qū)，從而可以通過合適的過濾器，除去系統(tǒng)中的顆粒。這種過濾器包括可以方便地置于系統(tǒng)的載氣線中的任何類型。例如，過濾器可以是包括15μm過濾器元件的在線過濾器。為迅速完成氣體混合物的回收或提取用于B2F4的進(jìn)一步收集/蒸餾，可以使用載氣。通過實(shí)施例的方式，在一個(gè)實(shí)施方式中，氦氣被吹進(jìn)反應(yīng)器中(i)以促進(jìn)冷凝氣體的升溫，以及(ii)以增加流過輸送線進(jìn)入收集容器的材料。在各種實(shí)施方式中，可以通過反應(yīng)器系統(tǒng)的選擇性熱控制實(shí)現(xiàn)更快的提取速度。在一個(gè)實(shí)施方式中，允許冷凝區(qū)自然地升溫并通過用液氮降低或增加杜瓦瓶的水平來控制其壓力。然而，這可能會(huì)產(chǎn)生溫度梯度導(dǎo)致氣化率的差控制，使得在提取過程中可能不充分地控制氣體混合物的含量。在一個(gè)優(yōu)選的實(shí)施方式中，改進(jìn)的熱控制布置用于實(shí)現(xiàn)優(yōu)先除去BF3和B2F4，而不提取其他BxFy物質(zhì)。例如，這可以通過升溫步驟中保持反應(yīng)器系統(tǒng)的整個(gè)低溫度組件的均勻溫度，并且通過限制溫度到其他(不期望的)BxFy物質(zhì)不揮發(fā)的預(yù)定溫度來實(shí)現(xiàn)。利用載氣，低溫阱和過濾器，可以進(jìn)一步增強(qiáng)這種方法的使用，以實(shí)現(xiàn)特別有利的結(jié)果。在B2F4生產(chǎn)中，可以產(chǎn)生大量的重硼氟化物，BxFy，作為副產(chǎn)物。主要量通常保留在反應(yīng)器系統(tǒng)組件和阱中；然而，較小量分散在整個(gè)系統(tǒng)中。重BxFy物質(zhì)的積累和擴(kuò)散可以導(dǎo)致許多有害的影響(線堵塞、閥門失靈等)，但更重要地，重BxFy物質(zhì)在反應(yīng)器中的過度積累可在高溫反應(yīng)步驟中升高反應(yīng)器壓力，并防止進(jìn)來的BF和BF3的充分冷卻，從而降低B2F4產(chǎn)量和收率。為了改善這種情況，在一個(gè)實(shí)施方式中，重BxFy物質(zhì)被水解并從反應(yīng)器系統(tǒng)中除去。這可以手動(dòng)完成，但是是辛苦和危險(xiǎn)的工作。優(yōu)選地，自動(dòng)化方法用于實(shí)現(xiàn)高生產(chǎn)率?？梢圆捎酶鞣N方法來促進(jìn)殘留物去除。在一種方法中，重BxFy物質(zhì)用水蒸汽初始水解之后，用水沖洗并用熱氣干燥。在另一個(gè)方法中，通過烘烤反應(yīng)區(qū)或其中的任何組分實(shí)現(xiàn)BxFy的熱分解，再循環(huán)由此產(chǎn)生的BF3和硼。在另一個(gè)方法中，通過使重BxFy物質(zhì)與活性化合物，如XeF2、F2、NF3、O2、O3、CO等反應(yīng)，形成殘留物，接著機(jī)械地除去剩余的殘留物來實(shí)現(xiàn)BxFy的純化。在另一個(gè)方法中，重BxFy物質(zhì)可以與含鹵素試劑反應(yīng)以揮發(fā)殘留物。任何這些方法使BxFy在系統(tǒng)中的影響最小化，可以作為單一方法或組合物使用。包括用于固/液反應(yīng)形成中間體的高溫組件，和用于液體與中間體進(jìn)一步反應(yīng)的較低溫度組件如冷阱的反應(yīng)器系統(tǒng)可具有任何合適的幾何形狀、大小和規(guī)模，其中反應(yīng)區(qū)和冷阱是流體流動(dòng)連通的，以允許含中間體產(chǎn)物的氣體混合物流進(jìn)冷阱區(qū)，用于進(jìn)一步反應(yīng)形成最終產(chǎn)物。提交于2011年8月28日的美國專利申請(qǐng)13/219,706，公開了一種從固體材料制備化合物或其中間體的裝置和反應(yīng)器系統(tǒng)和方法，本公開的全部內(nèi)容特此引入本文以供參考，用于所有目的。考慮了在本發(fā)明的范圍內(nèi)的各種反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，其中三氟化硼與元素硼或含硼固體在高溫下反應(yīng)形成一氟化硼，并且得到的一氟化硼與三氟化硼在低溫下反應(yīng)，如制冷溫度，形成四氟化二硼(B2F4)和較重硼氟化合物。由于三氟化硼和元素硼的反應(yīng)是可逆的，反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，以控制有利于BF產(chǎn)生的相應(yīng)反應(yīng)的任何合適的形式，理想地適于最大化中間體一氟化硼的生產(chǎn)。除了用于使三氟化硼氣體與含硼固體相接觸的單次(單程)流動(dòng)布置之外，本發(fā)明考慮了三氟化硼在其中再循環(huán)的布置，并通過在再循環(huán)回路中引入增補(bǔ)的三氟化硼增強(qiáng)，以實(shí)現(xiàn)氟化硼(BF)的高速連續(xù)生產(chǎn)。在B2F4的生產(chǎn)中基于BF3和硼之間的反應(yīng)形成BF中間體，利用從前面B2F4生產(chǎn)循環(huán)，例如，在再循環(huán)區(qū)回收BF3是有利的。然而，使用這種方法，由于回收的BF3中的雜質(zhì)，產(chǎn)生B2F4的量可能減少。盡管尚不完全清楚這種雜質(zhì)的性質(zhì)，但據(jù)信，可以從前體產(chǎn)生該雜質(zhì)，該前體本身是相對(duì)不穩(wěn)定的，并隨著BF3從反應(yīng)系統(tǒng)中提取出來。雖然還不完全清楚通過雜質(zhì)抑制B2F4產(chǎn)量的確切機(jī)理，但認(rèn)為涉及在BF3和硼之間反應(yīng)上的雜質(zhì)的抑制作用。已經(jīng)證明了回收的BF3的簡單的冷凍-抽氣-解凍(Freeze-pump-thaw)純化可以提高30-40％的B2F4產(chǎn)量。冷凍-抽氣-解凍法，例如，可以用于由具有實(shí)質(zhì)上不同蒸汽壓力和低相互混溶性的化合物組成的混合物的分餾。例如，通過用液氮冷凍氮和氧，并在溶劑中抽氣，同時(shí)允許稍微熔融一段時(shí)間，可以有效地從大量溶劑中去除氮和氧。這種過程允許從空氣成分中純化溶劑至高純度。可以采用相同方法純化回收的BF3。一個(gè)工作假設(shè)，在B2F4過程中產(chǎn)生的雜質(zhì)隨著BF3移動(dòng)。雜質(zhì)是一種抑制BF3和硼之間反應(yīng)速率，用于另一種揮發(fā)性化學(xué)物質(zhì)的前體。利用單冷凍-抽氣-解凍純化回收的BF3可提高30-40％的B2F4產(chǎn)量。在這種方法中，通過合適的制冷劑，冷卻盛有回收的BF3的容器到適當(dāng)溫度，例如冷卻到低溫，如通過液氮冷卻至溫度-196℃，隨后抽吸容器頂部空間到預(yù)定時(shí)間，之后加熱容器?？梢赃x擇以優(yōu)化BF3純度和/或減少純化時(shí)間的容器溫度，冷卻和加溫的速率，以及冷卻/加溫的循環(huán)數(shù)。本發(fā)明的反應(yīng)器系統(tǒng)可以采用任何適當(dāng)?shù)谋O(jiān)測(cè)和控制組件、裝配和布置，以在進(jìn)料氣體加工過程中實(shí)現(xiàn)期望的操作條件，用于與反應(yīng)性固體接觸以形成中間產(chǎn)物，并隨后反應(yīng)中間體得到最終產(chǎn)物。例如，可以監(jiān)測(cè)冷阱中的壓力以確保在阱中保持始終如一的低真空條件，并可以采用流量控制器，如質(zhì)量流量控制器，流量控制閥、限流孔元件、其他流量調(diào)節(jié)器、壓力開關(guān)等，調(diào)節(jié)到較高溫度反應(yīng)區(qū)的反應(yīng)氣體的流量用于與反應(yīng)性固體相接觸。一般地，可以實(shí)施任何合適的監(jiān)測(cè)和控制布置，這有助于有利地操作所述反應(yīng)器系統(tǒng)，從而獲得適當(dāng)特性的中間體和最終產(chǎn)物。因此，可以采用監(jiān)測(cè)和控制組件、裝配和布置來控制反應(yīng)性固體接觸反應(yīng)區(qū)，以及用于生產(chǎn)最終產(chǎn)品的中間產(chǎn)物處理區(qū)的溫度和壓力。可替換地，可以采用其他監(jiān)測(cè)和控制方式來調(diào)節(jié)其他系統(tǒng)變量和參數(shù)，以實(shí)現(xiàn)過程系統(tǒng)的有利操作。本公開的反應(yīng)系統(tǒng)包括過程控制系統(tǒng)，該過程控制系統(tǒng)被構(gòu)造和布置為在反應(yīng)區(qū)域中建立并保持選定的溫度和壓力條件，例如在反應(yīng)區(qū)域中的壓力在選定的范圍，和/或在反應(yīng)區(qū)域中的溫度在選定的范圍。在各種實(shí)施方式中，在反應(yīng)區(qū)域中的溫度可以在1000℃到2200℃范圍內(nèi)。在反應(yīng)區(qū)域中的壓力可以保持在任何合適的水平。在各種實(shí)施方式中，在反應(yīng)區(qū)域中的壓力可以在從10-6到1,000托范圍，并更優(yōu)選地在從0.10托到10托范圍。壓力梯度存在于反應(yīng)區(qū)域，從其上游部分到下游部分。在一個(gè)特定的例子中，其中反應(yīng)區(qū)域是在圓柱形的反應(yīng)器殼體的內(nèi)部體積中，在各種實(shí)施方式中，在氣缸出口處的壓力可以在從10-2到10-3托范圍內(nèi)?？梢赃x擇氣態(tài)試劑的流速以提供中間產(chǎn)物的適當(dāng)?shù)纳a(chǎn)水平。在一個(gè)實(shí)施方式中，其中氣態(tài)試劑是三氟化硼，流速可以在從500sccm到1200sccm的范圍內(nèi)，甚至更高具有更有效的冷卻，并且可以改變流動(dòng)方向，以優(yōu)化與反應(yīng)性固體的接觸。隨著規(guī)模擴(kuò)大至大尺寸反應(yīng)器，可以使用相對(duì)較大的BF3流量。為了有效地利用本發(fā)明的反應(yīng)器系統(tǒng)，應(yīng)當(dāng)減少或最小化與反應(yīng)器系統(tǒng)清洗相關(guān)的停機(jī)時(shí)間。盡管在用于通過固體硼與三氟化硼反應(yīng)形成一氟化硼的高溫反應(yīng)器表面上的沉積的低發(fā)生率，在反應(yīng)器中將形成一些殘留物并在長時(shí)間操作中積累，因此需要定期清洗所述反應(yīng)器。以合適的方式，并以任何合適的清潔劑可以實(shí)現(xiàn)這種清洗。在各種實(shí)施方式中，可以用氣相清潔劑進(jìn)行反應(yīng)器的清洗，如氟、二氟化氙、三氟化氮等，有或沒有這種清潔劑的等離子體活化。根據(jù)本發(fā)明，可通過各種方式增強(qiáng)冷凝區(qū)或較低溫度反應(yīng)區(qū)，以除去反應(yīng)產(chǎn)物混合物中的特定組分，如可能對(duì)下游泵、壓縮器或其他流動(dòng)電路組件有害的物質(zhì)。例如，可以提供多個(gè)阱用于產(chǎn)品回收。根據(jù)一個(gè)實(shí)施方式，可以通過在每個(gè)連接點(diǎn)使用雙閥，來完成所述反應(yīng)器系統(tǒng)的清洗。通過舉例的方式，雙閥可以用在連接點(diǎn)用于處理氣體，在連接點(diǎn)用于凈化氣體和在連接點(diǎn)用于產(chǎn)品提取。在圖7，如下所述，閥將位于AV10、AV11和MV05旁邊。當(dāng)進(jìn)行清洗時(shí)，閥之間的連接被分離，而且反應(yīng)器硬件可以重新定位到單獨(dú)區(qū)域，如果需要，在該區(qū)域可以離線清洗。雖然正在清理使用的系統(tǒng)，但可以重新安裝備用的、干凈的系統(tǒng)，并用于連續(xù)生產(chǎn)產(chǎn)品材料?？商鎿Q地，可以以一種使得水或其他清洗液被注入到系統(tǒng)的不同部分的方式安裝系統(tǒng)，以清洗適當(dāng)位置的構(gòu)件。這種布置允許包括清洗過程中的所有副產(chǎn)物，并引至洗滌器系統(tǒng)和/或從系統(tǒng)中排出，以捕獲廢物。參照下面的描述進(jìn)一步說明了本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)和特征，這不應(yīng)理解為以任何方式限制本發(fā)明的范圍，而是在其特定應(yīng)用中，作為本發(fā)明的實(shí)施方式的說明。圖7是根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方式的整合反應(yīng)器系統(tǒng)的流程圖。流程圖包括反應(yīng)器系統(tǒng)和用于回收和生產(chǎn)B2F4的整合系統(tǒng)的其他組件。如圖示出過程控制設(shè)備。生產(chǎn)含粗B2F4材料(BF3/B2F4混合)的工藝流程涉及從供給氣缸流動(dòng)BF3氣體并利用質(zhì)量流量控制器以受控的流速，將氣體輸送到反應(yīng)器。在反應(yīng)器中，BF3氣體與已經(jīng)裝載到坩堝上的金屬硼碎片反應(yīng)，在反應(yīng)器的中間部分加熱該坩堝。在反應(yīng)器的底部捕獲BF3氣體和硼的反應(yīng)產(chǎn)物，用液氮冷卻該產(chǎn)物。一旦完成高溫反應(yīng)步驟，停止BF3氣體流動(dòng)，降低液氮浴，并允許升溫反應(yīng)產(chǎn)物。隨著升溫從反應(yīng)器的底部抽取出氣體，并導(dǎo)向冷阱，然后過濾區(qū)，最后收集在捕獲氣缸中。如圖所示，包括額外的設(shè)備和管道用于排氣、清理、和泄露檢查系統(tǒng)。如圖7所示，BF3氣體從供給氣缸或氣缸10或20通過管線5或15流入BF3氣體供給區(qū)36，然后到反應(yīng)區(qū)，通過管線25流入反應(yīng)器50。BF3氣體供給岐管包括適當(dāng)?shù)牧髁靠刂破?，F(xiàn)C1，壓力傳感器，PT1和PT2，壓力調(diào)節(jié)器RG1，壓力開關(guān)PS1和PS2，氣動(dòng)閥AV02-AV09，手動(dòng)閥MV04，顆粒過濾器FT1，和電磁閥歧管SVM1。所述電磁閥歧管是一組氣動(dòng)閥，接收來自用于啟動(dòng)過程閥的控制箱的電信號(hào)。質(zhì)量流量分布可以用于控制反應(yīng)發(fā)生所需的BF3的量。系統(tǒng)包括質(zhì)量流量控制器FC1，兩個(gè)傳感器，PT1和PT2，雙極調(diào)節(jié)器RG1。系統(tǒng)使用HP(高壓)BF3和/或VACBF3作為來自氣缸10或20的源。從手動(dòng)壓力控制的出口壓力保持在～20-22托，如利用壓力傳感器監(jiān)測(cè)的。通過雙極調(diào)節(jié)器RG1控制來自HP氣缸的BF3流量，使得質(zhì)量流量控制器出口壓力為650托的數(shù)量級(jí)。HPBF3氣缸可含有來自反應(yīng)的回收的BF3，形成為有用的副產(chǎn)物。廢棄可以在排氣管37中排出。遠(yuǎn)程熱站(未示出)可以用于加熱反應(yīng)區(qū)?？梢圆捎闷渌訜崞鞑贾茫鐕@反應(yīng)器50的感應(yīng)加熱線圈(未示出)，以提供熱量到反應(yīng)區(qū)。反應(yīng)器50包括作為固體原料的反應(yīng)物硼金屬，對(duì)于每次運(yùn)行在密封系統(tǒng)前，將反應(yīng)物硼金屬手動(dòng)裝載到反應(yīng)器中?？梢耘尾僮鬟\(yùn)行整合系統(tǒng)。在操作中，BF3氣體流入反應(yīng)器50中，在該反應(yīng)器中BF3與硼金屬在高溫下反應(yīng)形成中間體，BF。在冷凝區(qū)70捕獲反應(yīng)器中的BF和其他反應(yīng)產(chǎn)物并用液氮冷卻。根據(jù)需要，液壓升降機(jī)90上升和降低液氮浴80，以在冷凝區(qū)冷卻反應(yīng)物。在高溫運(yùn)行過程中，反應(yīng)器保持在-195℃，例如，通過自動(dòng)液氮轉(zhuǎn)填法。在該方法中，具有～180L液化氮的液氮杜瓦瓶與在端部用玻璃料填充的分配線(例如，Ratermann低溫分配線)連接。根據(jù)PLC程序操作該線路，來控制液氮分配以保持低溫裝配所需的溫度分布。在冷卻反應(yīng)產(chǎn)物后，停止BF3氣體流動(dòng)，并且所述液壓升降機(jī)90降低了氮浴80并允許加熱反應(yīng)產(chǎn)物。在反應(yīng)產(chǎn)物升溫至預(yù)定水平后，產(chǎn)物通過管線45導(dǎo)向冷阱46。圖6示出了冷阱46。冷阱用于阻止重氟化硼料從主反應(yīng)器容器遷移到收集氣缸。圖6示出了根據(jù)本發(fā)明的示例性實(shí)施方式的冷阱的結(jié)構(gòu)。冷阱組件61包括從反應(yīng)器區(qū)到冷阱的入口62，凈化氣體入口63、到過濾區(qū)的阱出口64，到通風(fēng)孔的阱出口67和杜瓦瓶66。杜瓦瓶66盛有已經(jīng)用干冰或液氮冷卻的軟冰(slush)，以獲得有利于捕集重硼氟化物的溫度，同時(shí)允許BF3和B2F4材料通過收集氣缸100。如圖所示，有4個(gè)串聯(lián)/并聯(lián)配置的阱，提供備選路徑用于在一條線路受限制的事件中氣體流動(dòng)?；诓都剩瑢?yōu)化系統(tǒng)的配置。可能變化的參數(shù)包括冷卻液的溫度和阱的幾何形狀。為進(jìn)一步控制過程，冷卻裝置(未示出)可用于更精確地控制阱的溫度或在過程的不同階段調(diào)節(jié)溫度，以使產(chǎn)率和產(chǎn)量最大化。在通過冷阱46后，產(chǎn)物流經(jīng)管線55進(jìn)入含過濾器56和57的過濾區(qū)58。過濾系統(tǒng)包括兩個(gè)測(cè)量入口和出口壓力高達(dá)5000托(即，跨越過濾元件的壓降)的壓力傳感器(PT6和PT7)，和兩個(gè)具有15um過濾元件，平行布置的在線過濾器56和57。在原料(B2F4、BF3、BxFy的反應(yīng)產(chǎn)物混合物)轉(zhuǎn)移過程中，混合物流過選定的過濾器種的一個(gè)以除去進(jìn)入粗品收集氣缸100的任何固體顆粒，否則可能形成或有助于堵塞問題。測(cè)量了整個(gè)過濾器的壓降。在新過濾元件的情況下，壓差(ΔP)是～30-40托，而舊的/使用的過濾器可具有～40-70托ΔP。如果在過濾器中有堵塞，控制元件和控制程序操作以允許在激活處理期間切換過濾器，不用停止粗品流。過濾器系統(tǒng)包括合適的設(shè)備元件用于指導(dǎo)流動(dòng)通過過濾器，包括閥AV23-AV31，顆粒過濾器FT2和FT3，壓力開關(guān)PS7和PS9，閥MV07，壓力調(diào)節(jié)器RG和SVM2。過濾后，產(chǎn)物氣體流經(jīng)管線65，并最終收集在收集氣缸100中，通過出口管線75去除。入口85可以用于用氮?dú)鉀_洗系統(tǒng)。通過出口95除去反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)的反應(yīng)副產(chǎn)物至洗滌器單元或柜(未顯示)。本領(lǐng)域已知用于這種處理的適當(dāng)特征的洗滌器單元。例如，在本發(fā)明的反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)潛在有用的洗滌器單元是配有串聯(lián)連接在一起的CS清洗系統(tǒng)32加侖Canisterdown-flowS447D(100％)洗滌器，和32加侖Canisterdown-flowS520(100％)洗滌器的雙洗滌器柜系統(tǒng)。這些雙洗滌器包括氟化物洗滌器和氫化物洗滌器。S447D單元在分子篩上采用LiOH并且S520單元利用霍加拉特(hopcalite)(MnO2/CuO3:1混合)。這種洗滌器單元具有用配有HF和B2H6傳感器的兩個(gè)HoneywellMDA傳感器單元監(jiān)測(cè)的90％的點(diǎn)(90％point)。BF3和B2F4是從反應(yīng)器系統(tǒng)泵排放的有害氣體的主要成分，但也預(yù)計(jì)了一些重硼氟化物(B3F5、B8F12和其他BxFy物質(zhì))和HF的量。在歧管清洗程序過程中或從系統(tǒng)管線排放不需要的氣體時(shí)，將氣體送至洗滌器。下表顯示了對(duì)每種氣體的洗滌容量：在反應(yīng)器系統(tǒng)的操作過程中，使用包括兩個(gè)干燥泵MDP(分子拖地泵)48和ACP122P真空泵86的真空組件，這可以抽吸整個(gè)過程系統(tǒng)至反應(yīng)必要的～10-6托真空水平。MDP具有27000rpm的低轉(zhuǎn)速，并且足夠強(qiáng)勁以在涉及意外空氣浪涌、沖擊排氣或回轉(zhuǎn)效應(yīng)的情況下操作，具有在10毫巴和10-5毫巴之間的抽氣性能，和400sccm的最大流速。ADP泵在100℃溫度運(yùn)行，并包括能夠保持10-2托的壓力水平的無摩擦和無油的泵機(jī)構(gòu)。來自罐30的氦通過管線35可以用于清洗或凈化過程系統(tǒng)。已經(jīng)描述了系統(tǒng)和方法涉及各個(gè)方面、實(shí)施和實(shí)施方式，應(yīng)當(dāng)理解，可以存在任何這些方面、實(shí)施和實(shí)施方式與本公開的任何其他方面、實(shí)施和實(shí)施方式相結(jié)合。因此，本發(fā)明將被視為理解單獨(dú)或具體描述的兼容特征的所有排列和組合，這些特征的相應(yīng)集合。進(jìn)一步應(yīng)該認(rèn)識(shí)到，可以選擇性的從本文公開的其他任何特征和特征組合中排除本文具體公開的任何一個(gè)或多個(gè)單獨(dú)特征，在反應(yīng)器系統(tǒng)的具體實(shí)施中和本發(fā)明的方法中，作為其進(jìn)一步的實(shí)施方式。雖然在此，參照具體方面、特征和示例性實(shí)施方式，已經(jīng)提出了本公開，應(yīng)當(dāng)理解，本發(fā)明的效用并不由此受限，而是延伸到并包括許多其他變化、修改和可替換的實(shí)施方式，如將建議本發(fā)明的領(lǐng)域的普通技術(shù)人員，基于本文的描述。相應(yīng)地，如下文所要求的，旨在廣泛地理解和解釋本發(fā)明，在本發(fā)明的精神和范圍內(nèi)包括所有這種變化、修改和可替換的實(shí)施方式。