高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其組成為Nd1-xMg1.5xNbO4-yTiO2，其原料組分及摩爾比為Nd∶Mg∶Nb＝(1-x)∶1.5x∶1，其中x＝0.002～0.1mol，y＝1～10wt.％。先將原料Nd2O3、Nb2O5、MgCO3按照化學(xué)計(jì)量比進(jìn)行混合配料，再經(jīng)過(guò)球磨、烘干、過(guò)篩、預(yù)燒后，加入1～10wt.％TiO2進(jìn)行二次配料，再經(jīng)過(guò)造粒、壓制成型后，于1150～1250℃燒結(jié)，制得Nd1-xMg1.5xNbO4-yTiO2系微波介質(zhì)陶瓷。本發(fā)明有效地改善了該陶瓷體系的微波介電性能，介電常數(shù)為27.5，諧振頻率溫度系數(shù)為-3.4ppm/℃，品質(zhì)因數(shù)高達(dá)70,050GHz。
【專利說(shuō)明】高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于電子信息材料與元器件領(lǐng)域，尤其涉及一種性能得到改善后的NdNb04系微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法。

【背景技術(shù)】
[0002]隨著電子信息技術(shù)不斷向高頻化和數(shù)字化方向發(fā)展，對(duì)元器件的小型化，集成化以至模塊化的要求也越來(lái)越迫切。鈮酸鹽材料是重要的電子材料，具有優(yōu)良的光電性能和非線性光學(xué)性能、良好的光學(xué)效應(yīng)和電學(xué)性能以及變晶相界等獨(dú)特性質(zhì)，是一種很有研究和應(yīng)用價(jià)值的多功能材料，其目前主要用于制造電容器和光電子器件。隨著人類社會(huì)的進(jìn)度，對(duì)電子材料應(yīng)用于各種電子設(shè)備組成部件的性能要求趨于多功能化。因此追求高品質(zhì)因數(shù)、高介電常數(shù)、近零或可調(diào)溫度系數(shù)以及同時(shí)能夠具有多種功能的材料為當(dāng)前電子材料發(fā)展的重要趨勢(shì)。
[0003]近年來(lái)微波通信隨著手機(jī)、衛(wèi)星、雷達(dá)等設(shè)備的快速發(fā)展成為研究的熱點(diǎn)之一，為了能夠滿足通信設(shè)備的快速、高效、低損特性的要求，改善鈮酸鹽陶瓷的微波介電性能將是研究的重點(diǎn)之一。稀土鈮酸鹽(LnNbO4)是一系列結(jié)構(gòu)、相變特性和物理性質(zhì)類似的微波介質(zhì)材料，其中的Ln包括La至Lu的全部稀土元素，當(dāng)Ln被Nd替代時(shí)即為鈮酸釹(NdNbO4)陶瓷。基于研究人員的研究，鈮酸釹陶瓷屬于類鈣鈦礦白鎢礦結(jié)構(gòu)，具有適當(dāng)?shù)慕殡姵?shù)ε r(19.6)，近零的諧振頻率溫度系數(shù)Tf(-24ppm/°C )，但品質(zhì)因數(shù)QXf較低(33000GHz)。品質(zhì)因數(shù)較低和諧振頻率溫度系數(shù)絕對(duì)值較大，都不利于微波通信的應(yīng)用，不能適應(yīng)現(xiàn)代通信的發(fā)展趨勢(shì)。


【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明的目的，是解決的現(xiàn)有技術(shù)的鈮酸釹陶瓷品質(zhì)因數(shù)較低、諧振頻率溫度系數(shù)絕對(duì)值較大的技術(shù)問(wèn)題，提供一種鎂離子和二氧化鈦改善鈮酸釹系陶瓷微波介電性能的方法，通過(guò)兩種改性，不但得到了近零的諧振頻率溫度系數(shù)，而且使鈮酸釹系陶瓷的品質(zhì)因數(shù)大幅提聞。
[0005]本發(fā)明通過(guò)如下技術(shù)方案予以實(shí)現(xiàn)。
[0006]一種高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其組成為Nd1JMg1.5xNb04-yTi02，其原料組分及摩爾比為 Nd:Mg:Nb = (1-χ):1.5χ:1,其中 X = 0.002 ?0.lmol,y = I ?1wt.%；
[0007]該高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，采用下述方法制備:
[0008](I)將原料 Nd2O3'Nb2O5'MgCO3,按照 Nd:Mg =Nb = (1-χ):1.5χ:1 的摩爾比進(jìn)行混合配料，其中 χ = 0.002-0.1mol ；
[0009](2)將步驟(I)得到的混合原料與去離子水、磨球加入到球磨罐中，置于球磨機(jī)上球磨6?12小時(shí)，再于80?130°C下烘干，過(guò)40目篩，制得顆粒均勻的粉料；
[0010](3)將步驟⑵得到的粉料于950°C預(yù)燒2?5小時(shí)；
[0011](4)于步驟(3)預(yù)燒后的陶瓷粉料中加入I?1wt.% T12，再與去離子水、磨球加入到球磨罐中，置于球磨機(jī)上球磨6?12小時(shí)，于80?130°C下烘干；
[0012](5)于步驟(4)烘干后的陶瓷粉料中外加重量百分比為6?8%的石蠟進(jìn)行造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)制成坯體；
[0013](6)將步驟(5)制得的生坯于1150?1250 °C燒結(jié)，保溫2?5小時(shí)，得到Nd1^xMg1 5xNb04-yT12系微波介質(zhì)陶瓷；
[0014](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性。
[0015]所述步驟(5)的壓片機(jī)的壓強(qiáng)為4?6Mpa。
[0016]所述步驟(5)的還體為Φ 1mmX 5mm的圓柱形還體。
[0017]本發(fā)明以NdNbO4系微波介質(zhì)陶瓷為基礎(chǔ)，加入適量的MgCO3和T12,有效底改善了該陶瓷體系的微波介電性能，不但提高了品質(zhì)因數(shù)，使諧振頻率溫度系數(shù)近零。
[0018]當(dāng)Nd0.94Mg0.06Nb04-6wt.% T12時(shí)，介電常數(shù)為27.5，諧振頻率溫度系數(shù)為-3.4ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)最高達(dá)到70，050GHz。此外，本發(fā)明制備工藝簡(jiǎn)單，過(guò)程無(wú)污染，具有較好應(yīng)用前景。

【具體實(shí)施方式】
[0019]本發(fā)明的高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其組成為NdhMg^NbC^-yTiC^，其原料組分及摩爾比為Nd:Mg:Nb = (l-χ):1.5x:1,其中X = 0.002?0.lmol, y = I?1wt.%。本發(fā)明采用Nd203、Nb2O5, MgCO3和T12分析純?cè)?，具體實(shí)施例案如下:
[0020]實(shí)施例1
[0021](I)將 Nd203、MgC03、Nb205 原料，當(dāng) x = 0.04mol 時(shí)，按照 Nd:Mg:Nb = 0.94:0.06:I的摩爾比進(jìn)行混合配料。
[0022](2)將混合粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，再將球磨后的原料在110°C干燥箱里烘干，烘干后將原料過(guò)40目篩。
[0023](3)將過(guò)篩后的粉料于950°C預(yù)燒3小時(shí)，并在此溫度下保溫4小時(shí)。
[0024](4)將預(yù)燒后的粉料稱取20g，加入6wt.% T12，進(jìn)行二次配料。
[0025](5)將步驟(4)所得粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，球磨10小時(shí)，烘干后外加質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓強(qiáng)下壓成Φ 1mmX 5mm的圓柱。
[0026](6)將圓柱形坯體于1200°C燒結(jié)，保溫4小時(shí)，制得Nd^Mg^NbC^-ewt.% T12鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷。
[0027](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性:介電常數(shù)為27.5，諧振頻率溫度系數(shù)為-3.4ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)Qf值為70，050GHz。
[0028]實(shí)施例2
[0029](I)將 Nd2O3' MgCO3> Nb2O5 原料，當(dāng) x = 0.002mol 時(shí)，按照 Nd:Mg:Nb = 0.997:0.003:1的摩爾比進(jìn)行混合配料。
[0030](2)將混合粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，再將球磨后的原料在110°C干燥箱里烘干，烘干后將原料過(guò)40目篩。
[0031](3)將過(guò)篩后的粉料于950°C預(yù)燒3小時(shí)，并在此溫度下保溫4小時(shí)。
[0032](4)將預(yù)燒后的粉料稱取20g，加入lwt.% T12，進(jìn)行二次配料。
[0033](5)將步驟(4)所得粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，球磨6小時(shí)，烘干后外加質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓強(qiáng)下壓成Φ 1mmX 5mm的圓柱。
[0034](6)將圓柱形坯體于 1150°C燒結(jié)，保溫 2 小時(shí)，制得 Nda 997Mgacici3NbO4-1wt.% T12鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷。
[0035](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性:介電常數(shù)為19.2，諧振頻率溫度系數(shù)為-28.7ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)Qf值為37，903GHz。
[0036]實(shí)施例3
[0037](I)將 Nd2O3、MgCO3、Nb2O5 原料，當(dāng) x = 0.02mol 時(shí)，按照 Nd:Mg:Nb = 0.97:0.03:I的摩爾比進(jìn)行混合配料。
[0038](2)將混合粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，再將球磨后的原料在110°C干燥箱里烘干，烘干后將原料過(guò)40目篩。
[0039](3)將過(guò)篩后的粉料于950°C預(yù)燒3小時(shí)，并在此溫度下保溫4小時(shí)。
[0040](4)將預(yù)燒后的粉料稱取20g，加入3wt.% T12，進(jìn)行二次配料。
[0041](5)將步驟(4)所得粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，球磨8小時(shí)，烘干后外加質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓強(qiáng)下壓成Φ 1mmX 5mm的圓柱。
[0042](6)將圓柱形坯體于1200°C燒結(jié)，保溫4小時(shí)，制得Nda97Mgaci3NbO4-Swt.% T12鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷。
[0043](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性:介電常數(shù)為23.2，諧振頻率溫度系數(shù)為-13.5ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)Qf值為58，232GHz。
[0044]實(shí)施例4
[0045](I)將 Nd203、MgCO3、Nb2O5 原料，當(dāng) x = 0.06mol 時(shí)，按照 Nd:Mg:Nb = 0.91:0.09:
I的摩爾比進(jìn)行混合配料。
[0046](2)將混合粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，再將球磨后的原料在110°C干燥箱里烘干，烘干后將原料過(guò)40目篩。
[0047](3)將過(guò)篩后的粉料于950°C預(yù)燒3小時(shí)，并在此溫度下保溫4小時(shí)。
[0048](4)將預(yù)燒后的粉料稱取20g，加入8wt.% T12，進(jìn)行二次配料。
[0049](5)將步驟(4)所得粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，球磨10小時(shí)，烘干后外加質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓強(qiáng)下壓成Φ 1mmX 5mm的圓柱。
[0050](6)將圓柱形坯體于1200°C燒結(jié)，保溫4小時(shí)，制得Nda91Mgaci9NbO4-Swt.% T12鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷。
[0051](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性:介電常數(shù)為29.9，諧振頻率溫度系數(shù)為7.8ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)Qf值為66，670GHz。
[0052]實(shí)施例5
[0053](I)將 Nd203、MgCO3、Nb2O5 原料，當(dāng) x = 0.1mol 時(shí)，按照 Nd:Mg:Nb = 0.85:0.15:I的摩爾比進(jìn)行混合配料。
[0054](2)將混合粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，在行星式球磨機(jī)上球磨6小時(shí)，再將球磨后的原料在110°C干燥箱里烘干，烘干后將原料過(guò)40目篩。
[0055](3)將過(guò)篩后的粉料于950°C預(yù)燒3小時(shí)，并在此溫度下保溫4小時(shí)。
[0056](4)將預(yù)燒后的粉料稱取20g，加入1wt.% T12，進(jìn)行二次配料。
[0057](5)將步驟(4)所得粉料放入球磨罐中，加入去離子水和氧化鋯球，球磨12小時(shí)，烘干后外加質(zhì)量百分比為8%的石蠟作為粘合劑造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)以4MPa的壓強(qiáng)下壓成Φ 1mmX 5mm的圓柱。
[0058](6)將圓柱形坯體于1250°C燒結(jié)，保溫5小時(shí)，制得Nda85Mgai5NbO4-1Owt.% T12鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷。
[0059](7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性:介電常數(shù)為33.8，諧振頻率溫度系數(shù)為17.4ppm/°C，品質(zhì)因數(shù)Qf值為41，456GHz。
【權(quán)利要求】
1.一種高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其組成為NdhMg1.5xNb04-yTi02，其原料組分及摩爾比為 Nd:Mg:Nb = (l-χ):1.5x:1,其中 x = 0.002 ?0.1mol, y = I ?1wt.% ； 該高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，采用下述方法制備: (1)將原料Nd2O3'Nb2O5'MgCO3,按照Nd:Mg =Nb = (1-χ):1.5χ:1的摩爾比進(jìn)行混合配料，其中 χ = 0.002-0.1mol ； (2)將步驟(I)得到的混合原料與去離子水、磨球加入到球磨罐中，置于球磨機(jī)上球磨6?12小時(shí)，再于80?130°C下烘干，過(guò)40目篩，制得顆粒均勻的粉料； (3)將步驟⑵得到的粉料于950°C預(yù)燒2?5小時(shí)； (4)于步驟(3)預(yù)燒后的陶瓷粉料中加入I?1wt.% T12，再與去離子水、磨球加入到球磨罐中，置于球磨機(jī)上球磨6?12小時(shí)，于80?130°C下烘干； (5)于步驟(4)烘干后的陶瓷粉料中外加重量百分比為6?8%的石蠟進(jìn)行造粒，過(guò)80目篩，采用粉末壓片機(jī)制成坯體； (6)將步驟(5)制得的生坯于1150?1250°C燒結(jié)，保溫2?5小時(shí)，得到Nd1^xMg1 5xNb04-yT12系微波介質(zhì)陶瓷； (7)通過(guò)網(wǎng)絡(luò)分析儀測(cè)試所得制品的微波特性。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，所述步驟(5)的壓片機(jī)的壓強(qiáng)為4?6Mpa。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高品質(zhì)因數(shù)鈮酸釹系微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，所述步驟(5)的還體為Φ 1mmX 5mm的圓柱形還體。
【文檔編號(hào)】C04B35/50GK104261828SQ201410484070
【公開日】2015年1月7日 申請(qǐng)日期:2014年9月19日 優(yōu)先權(quán)日:2014年9月19日
【發(fā)明者】張平, 劉健, 趙永貴 申請(qǐng)人:天津大學(xué)