專利名稱：一種浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料的制備方法，尤其是一種用浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料的方法。
背景技術(shù)：
金屬鉑(Pt)是直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell，DMFC)常用的催化劑。由于它自身具有很高的氧還原催化活性，以及在強(qiáng)酸性電解質(zhì)中的高穩(wěn)定性，所以被認(rèn)為是目前最有效的甲醇電催化氧化的單元金屬催化劑。選擇具有高比表面積的碳材料作為Pt的載體，如炭黑、碳納米管(CNTs)、石墨納米纖維(GNFs)，可以增加催化劑的表面積和反應(yīng)活性點(diǎn)，從而增加了Pt的利用率，同時(shí)提高了使用壽命。Pt負(fù)載在新型碳納米材料洋蔥狀富勒烯(Onion-like fullerenes，OLFs)上，制得Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料，不僅具有其它碳復(fù)合材料的共同特點(diǎn)，而且還具有獨(dú)特的各向同性，更利于催化活性的發(fā)揮。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明要解決的問題是在以新型碳納米材料洋蔥狀富勒烯為載體，采用浸漬還原法將Pt負(fù)載在該載體上，制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料的方法。其目的在于提供一種用浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
本發(fā)明基于上述問題和目的，提出了以洋蔥狀富勒烯為載體，負(fù)載Pt納米顆粒，用浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料的工藝方法為將硝酸處理過的洋蔥狀富勒烯于水中用超聲振蕩分散制得碳漿，緩慢加入H2PtCl6溶液與洋蔥狀富勒烯混合均勻，再逐滴加入過量的還原劑和NaOH溶液并將混合液調(diào)節(jié)至中性；最后將混合溶液加熱、保溫、清洗和過濾，并在真空狀態(tài)下烘干，即得Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
上述工藝方法的具體步驟如下(1)將洋蔥狀富勒烯加熱到20℃～200℃，并在硝酸溶液中回流3h～8h，后清洗過濾；(2)取硝酸處理過的洋蔥狀富勒烯于水中用超聲振蕩分散制得碳漿；(3)緩慢加入H2PtCl6溶液，使其與洋蔥狀富勒烯混合均勻；(4)逐滴加入過量的還原劑，再加入NaOH溶液，將混合液調(diào)節(jié)至中性；(5)然后將混合溶液加熱至20℃～200℃，保溫30min；(6)將混合液清洗、過濾，并在真空狀態(tài)下烘干。
上述還原劑是甲醛、乙醇或Na2S2O4。
按照上述工藝步驟所實(shí)現(xiàn)的以洋蔥狀富勒烯為載體沉積Pt納米顆粒的方法，其創(chuàng)新之處在于采用新型碳納米材料洋蔥狀富勒烯作為載體，其優(yōu)點(diǎn)與積極效果在于(1)使用納米材料作為載體可以提高Pt的比表面積，從而提高利用率；(2)洋蔥狀富勒烯具有碳材料耐腐蝕的共性，可以保證復(fù)合物的使用壽命；(3)洋蔥狀富勒烯具有較高的導(dǎo)電性，作為電催化載體時(shí)可以高效的傳導(dǎo)電子；(4)洋蔥狀富勒烯與Pt晶體發(fā)生作用，有利于催化過程的實(shí)現(xiàn)；(5)載體作用下，Pt的分散度大為提高，同時(shí)載體的存在減少了粒子聚集。
上述工藝步驟制備的Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合物，將收集到的產(chǎn)物用研缽研磨后，取少許在乙醇中超聲分散，將懸浮液滴在微柵銅網(wǎng)上，干燥后用JEM-2010型高分辨透射電鏡(HRTEM，加速電壓為200kV，點(diǎn)分辨率為0.19nm)對其進(jìn)行觀察表征，發(fā)現(xiàn)有大量Pt顆粒沉積在納米洋蔥狀富勒烯上。經(jīng)過檢測，該P(yáng)t/洋蔥狀富勒烯復(fù)合物具有優(yōu)良的對甲醇等燃料的催化活性，應(yīng)用范圍十分廣闊，應(yīng)用前景十分誘人。


圖1是本發(fā)明載Pt前洋蔥狀富勒烯載體的HRTEM2是本發(fā)明載Pt后的Pt/洋蔥狀富勒烯的HRTEM圖具體實(shí)施方式
實(shí)施例1稱取0.5g洋蔥狀富勒烯在5mol·L-1的HNO3中回流5h，以增加表面的官能團(tuán)。然后用大量去離子水沖洗至呈中性，過濾、干燥，收集樣品。稱取40mg純化處理過的洋蔥狀富勒烯，于水中超聲振蕩制得碳漿，緩慢加入適量H2PtCl6溶液(ρ(Pt)＝7.4g·L-1)，使其與洋蔥狀富勒烯充分混合。加入50mL的甲醛溶液，再加入少量NaOH(0.5mol·L-1)溶液，將混合液調(diào)節(jié)至中性，將溶液加熱至60℃，保溫30min，待溶液冷卻至室溫后再連續(xù)攪拌24h。清洗、過濾并在80℃真空狀態(tài)下烘干，即得10wt.％Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
實(shí)施例2稱取0.5g洋蔥狀富勒烯在5mol·L-1的HNO3中回流5h，以增加表面的官能團(tuán)。然后用大量去離子水沖洗至呈中性，過濾、干燥，收集樣品。稱取40mg純化處理過的洋蔥狀富勒烯，于水中超聲振蕩制得碳漿，緩慢加入適量H2PtCl6溶液(ρ(Pt)-7.4g·L-1)，使其與洋蔥狀富勒烯充分混合。加入50mL的乙二醇(EG)溶液，再加入少量NaOH(0.5mol·L-1)溶液，將混合液調(diào)節(jié)至中性，將溶液加熱至200℃，保溫30min，待溶液冷卻至室溫后再連續(xù)攪拌24h。清洗、過濾并在60℃真空狀態(tài)下烘干，即得10wt.％Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
實(shí)施例3稱取0.5g洋蔥狀富勒烯在5mol·L-1的HNO3中回流5h，以增加表面的官能團(tuán)。然后用大量去離子水沖洗至呈中性，過濾、干燥，收集樣品。稱取40mg純化處理過的洋蔥狀富勒烯，于水中超聲振蕩制得碳漿，緩慢加入適量H2PtCl6溶液(ρ(Pt)＝7.4g·L-1)，使其與洋蔥狀富勒烯充分混合。加入50mL的Na2S2O4(0.2mol·L-1)溶液，再加入少量NaOH(0.5mol·L-1)溶液，將混合液調(diào)節(jié)至中性，將溶液加熱至60℃，保溫30min，待溶液冷卻至室溫后再連續(xù)攪拌24h。清洗、過濾并在80℃真空狀態(tài)下烘干，即得10wt.％Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
權(quán)利要求
1.一種浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料，其特征在于該方法是將硝酸處理過的洋蔥狀富勒烯于水中用超聲振蕩分散制得碳漿，緩慢加入H2PtCl6溶液與洋蔥狀富勒烯混合均勻，再逐滴加入過量的還原劑和NaOH溶液并將混合液調(diào)節(jié)至中性，后將混合溶液加熱、保溫、清洗和過濾，并在真空狀態(tài)下烘干，即得Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。
2.如權(quán)利要求1所述的一種浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料，其方法的具體工藝步驟如下(1)將洋蔥狀富勒烯加熱到20℃～200℃，并在硝酸溶液中回流3h～8h，后清洗過濾；(2)取硝酸處理過的洋蔥狀富勒烯于水中用超聲振蕩分散制得碳漿；(3)緩慢加入H2PtCl6溶液，使其與洋蔥狀富勒烯混合均勻；(4)逐滴加入過量的還原劑，再加入NaOH溶液，將混合液調(diào)節(jié)至中性；(5)然后將混合溶液加熱至20℃～200℃，保溫30min；(6)將混合液清洗、過濾，并在真空狀態(tài)下烘干。
3.如權(quán)利要求1或2所述的一種浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料，其特征在于所述還原劑是甲醛、乙二醇或Na2S2O4。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種浸漬還原法制備Pt/洋蔥狀富勒烯復(fù)合材料。其特征是將洋蔥狀富勒烯加熱，在硝酸溶液中回流清洗過濾；其次用硝酸處理過的OLFs于水中超聲振蕩分散制得碳漿，再加入H
文檔編號H01M8/00GK1792436SQ20051004826
公開日2006年6月28日 申請日期2005年12月29日 優(yōu)先權(quán)日2005年12月29日
發(fā)明者許并社, 王曉敏, 郭俊杰, 楊曉偉, 劉旭光, 劉光煥 申請人:太原理工大學(xué)