專利名稱：用于碘－125的內(nèi)循環(huán)輻照盒以及用其生產(chǎn)碘－125的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本申請(qǐng)總的來說涉及用于生產(chǎn)碘-125(125I)的設(shè)備和方法，尤其涉及可用于生產(chǎn)作為醫(yī)用放射性同位素的碘-125的內(nèi)循環(huán)輻照盒及有關(guān)制造方法。
背景技術(shù)：
近年來，僅出于研究目的而利用加速器或回旋加速器少量地生產(chǎn)碘放射性核素。1938年，放射性碘進(jìn)一步用于甲狀腺的生理功能研究并已經(jīng)用于腫瘤治療。之后，放射性碘廣泛地應(yīng)用在放射性藥物方面。
由于在幾乎所有的有機(jī)化合物中鹵族元素都可以被容易地取代，并可具有較高的產(chǎn)量和產(chǎn)品穩(wěn)定性，因此它們可以廣泛地應(yīng)用于標(biāo)記物的合成。碘是其中典型的一種。碘的放射性核素包括碘-123(123I)、碘-124(124I)、碘-125(125I)、碘-128(128I)、碘-131(131I)以及碘-132(132I)。加速器可以生產(chǎn)碘-123和碘-124，而原子反應(yīng)堆能生產(chǎn)碘-125、碘-128、碘-131以及碘-132。其中，碘-123、碘-125和碘-131可以在核醫(yī)療學(xué)中廣泛使用。尤其是碘-125，由于它的伽馬能量低(35keV)并且半衰期長(zhǎng)(60.2天)，因此可以用作示蹤劑，還可以用于試管內(nèi)診斷試劑或者在近距放射療法中所使用的種子或?qū)Ь€中的放射源。
與生產(chǎn)碘-125有關(guān)的一系列核反應(yīng)如圖1所示。參考圖1，通過吸收中子，占氙氣大約0.096％的氙-124(124Xe)變成氙-125(125Xe)，然后氙-125(125Xe)以電子俘獲(EC)方式衰變形成碘-125。隨著時(shí)間的推移，碘-125變成穩(wěn)定的同位素碲-125(125Te)。不過，由于碘-125具有用于吸收中子的大橫截面，因此它可以在中子流量場(chǎng)中吸收中子以生成碘-126。靶材料可以包括來自氙-124的濃縮氙氣、天然氙氣、或者固態(tài)氙化合物，例如XeF2。為了生產(chǎn)高純度和高放射性的碘-125，從氙靶生產(chǎn)的碘-125的分離和提純是很重要的。然而，最重要的是選擇合適的輻照條件，以及使碘-125通過再次吸收中子而生成的碘-126的濃度最低。
生產(chǎn)碘-125的傳統(tǒng)方法有三種中子輻照類型，即，分批生產(chǎn)(batchprocess)、循環(huán)回路生產(chǎn)(circulating loop process)以及分批操作回路生產(chǎn)(batch-operated loop process)。分批生產(chǎn)適合于研究目的、少量碘-125的生產(chǎn)或是大量天然氙氣的輻照。該生產(chǎn)過程使用如圖2所示的輻照盒101。在典型的分批生產(chǎn)中，于液氮溫度下在由鋯合金或鋁制成的輻照盒101中充滿氙氣103。盒101由蓋105密封，然后受到中子α的輻射。
如上所述，分批生產(chǎn)所生產(chǎn)的碘-125吸收中子然后轉(zhuǎn)變成用作放射性核素污染物的碘-126。碘-126發(fā)射不同于碘-125的低能量伽馬射線的伽馬射線，從而碘-126的伽馬射線可能導(dǎo)致在放射療法和診斷過程中出現(xiàn)問題。因此，碘-126的百分比必須控制在百分之一以下，且可能需要較長(zhǎng)的冷卻時(shí)間。碘-125的比放射性，即，每單位重量或化學(xué)當(dāng)量的放射性減少，且由于低的經(jīng)濟(jì)效益，因此該生產(chǎn)方法不適于大量生產(chǎn)。此外，在中子輻射以后還需要氙氣的回收裝置。
在循環(huán)回路生產(chǎn)中，通過在中子流量場(chǎng)中連續(xù)輻照氙-124以獲得氙-125，然后氙-125在置于原子反應(yīng)堆的輻射孔外面的容器中衰變形成碘-125。碘-125被吸收在木炭、不銹鋼或鋁棉上。由于該生產(chǎn)過程允許氙氣連續(xù)循環(huán)，因此氙-125在中子流量場(chǎng)中的殘留時(shí)間較短。從而具有這樣的優(yōu)點(diǎn)即，不僅避免了不想要的碘-126的生成，而且獲得了純碘-125。然而，該生產(chǎn)方法的缺點(diǎn)在于設(shè)備和生產(chǎn)的費(fèi)用高于其他任何生產(chǎn)方法。
分批操作回路生產(chǎn)是分批生產(chǎn)與循環(huán)回路生產(chǎn)的結(jié)合。如圖3所示，分批操作回路生產(chǎn)使用輻照盒組件200，其包括輻照盒201和衰變盒203。在該生產(chǎn)過程中，凝縮在冷卻閥中的氙氣在室溫下蒸發(fā)并轉(zhuǎn)移到輻照盒201中。然后在原子反應(yīng)堆205中向氙氣輻射中子并且輻射一段指定時(shí)間，例如，16至18個(gè)小時(shí)。完成中子輻射以后，氙氣轉(zhuǎn)移到衰變盒203中并衰變以形成碘-125。隨后，氙氣反復(fù)多次地循環(huán)到輻照盒201。盡管該生產(chǎn)方法具有這樣的優(yōu)點(diǎn)即能夠獲得高純度和高放射性的碘-125，但它的缺點(diǎn)在于設(shè)備和生產(chǎn)的費(fèi)用也像前面所述的循環(huán)回路生產(chǎn)一樣高。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明示例性的、非限定性的實(shí)施例提供一種可用來生產(chǎn)碘-125的內(nèi)循環(huán)中子輻照盒以及相關(guān)的生產(chǎn)方法。
根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)示例性實(shí)施例，充有氙氣的輻照盒包括下輻照部分、上輻照部分以及中子控制構(gòu)件。下輻照部分被插入反應(yīng)堆芯的輻照孔中。在下輻照部分內(nèi)，以大量的中子直接輻射氙氣以便生產(chǎn)碘-125。上輻照部分從輻照孔突出來，且中子控制構(gòu)件形成在上輻照部分中以便減少中子。
在本發(fā)明的一個(gè)可選示例性實(shí)施例中，中子控制構(gòu)件可以是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的文氏管。文氏管可以具有放置在其中的內(nèi)導(dǎo)流管(inner baffle tube)，且內(nèi)導(dǎo)流管具有文氏管的簡(jiǎn)化形狀。
在本發(fā)明的另一可選示例性實(shí)施例中，中子控制構(gòu)件可以是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的多孔屏，或者是涂覆在上輻照部分內(nèi)壁上的中子吸收涂層。
在本發(fā)明的另一可選示例性實(shí)施例中，下輻照部分可以具有熱保持構(gòu)件，且上輻照部分可以具有冷卻構(gòu)件。
根據(jù)本發(fā)明的另一示例性實(shí)施例，生產(chǎn)碘-125的方法包括步驟將充有氙氣的輻照盒插入反應(yīng)堆芯的輻照孔、使得輻照盒的上部從輻照孔突出來；向氙氣輻射中子、使得氙-124通過吸收中子轉(zhuǎn)變成氙-125，然后氙-125衰變以生成碘-125；和在碘-125通過對(duì)流從下部傳輸?shù)缴喜恳院蠊袒谏喜康膬?nèi)壁上；以及從上部的內(nèi)壁上獲得固化的碘-125。


圖1是表示與生產(chǎn)碘-125有關(guān)的一系列核反應(yīng)圖。
圖2是表示用于分批生產(chǎn)的傳統(tǒng)中子輻照盒的橫截面圖。
圖3是表示用于分批操作回路生產(chǎn)的傳統(tǒng)中子輻照盒的示意圖。
圖4是表示根據(jù)本發(fā)明實(shí)施例的中子輻照盒的橫截面圖。
圖5是表示根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖6是表示根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖7是表示根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖8是沿圖7所示的直線A-A剖開的部分透視圖。
具體實(shí)施例方式
以下將參考附圖更充分地說明本發(fā)明示例性的、非限定性的實(shí)施例。然而，本發(fā)明可以多種不同的形式實(shí)施，而不應(yīng)解釋為局限在本文所述的實(shí)施例。更確切的是，所披露的實(shí)施例是為了使公開的內(nèi)容更加徹底和全面而提供的，且將會(huì)把本發(fā)明的精神充分傳達(dá)給本領(lǐng)域的熟練技術(shù)人員。在不背離本發(fā)明范圍的前提下，在變化的大量實(shí)施例中可以利用本發(fā)明的原理和特征。
圖4以橫截面圖的形式表示根據(jù)本發(fā)明一個(gè)實(shí)施例的可用于生產(chǎn)碘-125的內(nèi)循環(huán)輻照盒1。如圖4所示，輻照盒1具有長(zhǎng)的中空?qǐng)A筒形狀。輻照盒1插入反應(yīng)堆芯的輻照孔10中并受到中子輻射的影響。輻照盒1裝載有氙氣且碘-125通過以中子輻照氙氣而產(chǎn)生。
輻照盒1從輻照孔10中部分地突出來。即，輻照盒1包括位于輻照孔10內(nèi)的下部3和位于輻照孔10外的上部5。下部3是直接輻照部分，直接向該下部輻射中子，而上部5是間接輻照部分，間接地向該上部輻射中子。
填充在下面的、直接輻照部分3中的氙氣受到中子流量場(chǎng)的影響，然后通過吸收中子和伽馬射線而被加熱。高溫氙氣和從氙氣生成的碘-125通過對(duì)流向上傳輸。上面的間接輻照部分5由于不太可能吸收中子和伽馬射線而處于相對(duì)低溫的狀態(tài)。因此，從下面的輻照部分3傳輸?shù)碾瘹夂偷?125接觸到上輻照部分5的相對(duì)冷的內(nèi)壁，從而固化。
上輻照部分5具有中子控制構(gòu)件20，其構(gòu)造用來限制中子從下輻照部分3流入。因此能夠防止上輻照部分5中的碘-125通過吸收中子而轉(zhuǎn)變成不希望有的碘-126。
在本實(shí)施例中，中子控制構(gòu)件20是文氏管(venturi tube)，其具有收縮狹口，該狹口形成在兩個(gè)輻照部3和5互相連接的位置處。文氏管20的收縮狹口限制來自下輻照部分3的中子向上流動(dòng)，從而減少了上輻照部分5中的中子流量。
在本發(fā)明的另一實(shí)施例中，文氏管20還可以具有如圖7和8所示的內(nèi)導(dǎo)流管21。如果文氏管20的收縮狹口直徑很小，可能導(dǎo)致碘-125難以流入上輻照部分5中。在這種情況下，內(nèi)導(dǎo)流管21用于使內(nèi)部氣體在輻照盒1中流暢地流通。具有文氏管20的簡(jiǎn)化形狀的內(nèi)導(dǎo)流管21沿著輻照盒的軸置于文氏管20內(nèi)部，并通過支撐件8連接到文氏管20。
可選地，可以使用另一種中子控制構(gòu)件來代替上述文氏管20。圖5表示作為中子控制構(gòu)件的一個(gè)可選例的多孔屏30。多孔屏30放置在兩個(gè)輻照部分3和5之間的交界處。多孔屏30有許多微小的類似于孔的開口，這些開口限制中子向上流動(dòng)并能使內(nèi)部氣體循環(huán)流通。
圖6表示作為中子控制構(gòu)件的另一可選例的中子吸收涂層40。能夠吸收中子的該中子吸收涂層40被涂覆在上輻照部分5的內(nèi)壁上。除非中子流量迅速減少，例如，當(dāng)輻照孔10充滿重水時(shí)，否則中子吸收涂層40可以理想地代替相對(duì)較長(zhǎng)的輻照盒1來使用。另外，中子吸收涂層40可以與上述文氏管20或多孔屏30一起使用。
理想的是，下和上輻照部分3和5分別保持較高和較低的溫度，從而使得下輻照部分中的有效對(duì)流以及上輻照部分中的固化現(xiàn)象得以發(fā)生。為此目的，下輻照部分3可以具有熱保持構(gòu)件6，而上輻照部分5還可以具有冷卻構(gòu)件7。熱保持構(gòu)件6保持著當(dāng)氙氣轉(zhuǎn)變成碘-125時(shí)所產(chǎn)生的熱量。因此，下輻照部分3在能保持高于碘的氣化點(diǎn)的溫度。具有內(nèi)管6的雙重真空管可用作熱保持構(gòu)件。冷卻構(gòu)件從上輻照部分5除去熱量，從而上輻照部分5能保持在低于碘的固化點(diǎn)的溫度。許多冷卻片7可用作冷卻構(gòu)件。
下面是通過利用本發(fā)明的輻照盒1生產(chǎn)碘-125的方法。
輻照盒1填充有氙氣并被密封。然后將輻照盒1插入反應(yīng)堆芯的輻照孔10中。由于輻照盒1的長(zhǎng)度大于輻照孔10的深度，因此輻照盒1的上輻照部分5從輻照孔10突出來。
然后，當(dāng)輻照盒1受到輻照孔10中的中子輻射的影響時(shí)，填充在下輻照部分3中的氙-124吸收中子并轉(zhuǎn)變成氙-125。然后碘-125從氙-125通過β衰變而產(chǎn)生。這樣的反應(yīng)產(chǎn)生熱量，該熱量施加到內(nèi)部氣體上。高溫氙氣和碘-125氣體通過對(duì)流移動(dòng)到上輻照部分5。對(duì)流的速度充分高。從而，幾乎不存在碘-125在接觸到上輻照部分5之前通過吸收中子轉(zhuǎn)換成不想要的碘-126的可能性。
流入上輻照部分5的碘-125氣體接觸在內(nèi)壁上，冷卻并固化。固化在壁上以后，碘-125極少由于上輻照部分5中的低中子流量而轉(zhuǎn)換成不想要的碘-126。
然后從上輻照部分5的內(nèi)壁上得到固化的碘-125。該方法使得中子輻射時(shí)間顯著增加，從而能夠大量生產(chǎn)碘-125。
如上所述，本發(fā)明的輻照盒使下部保持高于碘-125的氣化點(diǎn)的溫度而使上部保持低于碘-125的固化點(diǎn)的溫度。碘-125氣體在下部被加熱，向上移動(dòng)到上部，并在上部固化。然后從碘-126之類的放射性核素污染物中分選出固化的碘-125。因此，就能夠大量生產(chǎn)高純度和高放射性的碘-125。
與傳統(tǒng)的成批生產(chǎn)方法相比，本發(fā)明的輻照盒和生產(chǎn)方法不僅能生產(chǎn)出高純度和高放射性的碘-125，而且與傳統(tǒng)的循環(huán)回路生產(chǎn)方法相比具有簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)和有成本效率的方法。
雖然通過參考實(shí)施例部分地示出并闡述了本發(fā)明，但本領(lǐng)域的熟練技術(shù)人員能夠理解，在不背離由附加的權(quán)利要求所限定的精神和范圍的前提下，可以做出形式上和細(xì)節(jié)上的各種變化。
權(quán)利要求
1.一種用于生產(chǎn)碘-125的內(nèi)循環(huán)輻照盒，所述輻照盒充有氙氣并以中子進(jìn)行輻射，所述輻照盒包括插入反應(yīng)堆芯的輻照孔中的下輻照部分，在所述下輻照部分中向氙氣輻射大量的中子；從輻照孔中突出來的上輻照部分；以及形成在上輻照部分中以便減少中子的中子控制構(gòu)件。
2.權(quán)利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構(gòu)件是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的文氏管。
3.權(quán)利要求2所述的輻照盒，其中，內(nèi)導(dǎo)流管沿著輻照盒的軸線放置在文氏管中。
4.權(quán)利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構(gòu)件是形成在下輻照部分和上輻照部分之間的多孔屏。
5.權(quán)利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構(gòu)件是涂覆在上輻照部分內(nèi)壁上的中子吸收涂層。
6.權(quán)利要求1至5中任意一項(xiàng)所述的輻照盒，其中，下輻照部分具有熱保持構(gòu)件。
7.權(quán)利要求6所述的輻照盒，其中，所述熱保持構(gòu)件是具有內(nèi)管的雙重管。
8.權(quán)利要求1至5中任意一項(xiàng)所述的輻照盒，其中，所述上輻照部分具有冷卻構(gòu)件。
9.權(quán)利要求8所述的輻照盒，其中冷卻構(gòu)件是冷卻片。
10.一種生產(chǎn)碘-125的方法，該方法包括以下步驟(a)將填充有氙氣的輻照管插入反應(yīng)堆芯的輻照孔中，使得輻照盒的上部從輻照孔中突出來；(b)向氙氣輻射中子，以便使氙-124通過吸收中子而轉(zhuǎn)變成氙-125，其中產(chǎn)生熱量，然后氙-125衰變成碘-125；(c)通過對(duì)流將碘-125從下部傳輸?shù)缴喜?，然后通過冷卻使碘-125固化在上部的內(nèi)壁上；以及(d)從上部的內(nèi)壁收集固化的碘-125。
全文摘要
本發(fā)明提供一種可用來生產(chǎn)碘－125的內(nèi)循環(huán)輻照盒以及相關(guān)的生產(chǎn)方法。充有氙氣的輻照盒具有下輻照部分和上輻照部分、以及中子控制構(gòu)件。下輻照部分插入反應(yīng)堆芯的輻照孔中并以大量的中子直接輻射。當(dāng)向氙氣輻射中子時(shí)，從氙氣產(chǎn)生碘－125。上輻照部分從輻照孔突出來，且碘－125通過對(duì)流傳輸?shù)缴陷椪詹糠植⒃谏喜恐泄袒?。中子控制?gòu)件減少上部中的中子以便大量生產(chǎn)高純度和高放射性的碘－125。
文檔編號(hào)C01B7/14GK1794360SQ20051007559
公開日2006年6月28日 申請(qǐng)日期2005年6月6日 優(yōu)先權(quán)日2004年12月21日
發(fā)明者金憲鎰, 田炳震, 樸蔚宰, 韓賢洙 申請(qǐng)人:韓國(guó)原子力研究所